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A anomalia Kohn

O formalismo usado para descrever renormalization phonon chamado a


anomalia Kohn, que o mais importante para determinar a frequncia
phonon e largura de linha em grafeno e os nanotubos de carbono metlico e
ambas as quantidades so medidos em uma medida de espalhamento
Raman. Mais geralmente, o Kohn anomalia um fenmeno de amaciamento
de fono na presena dos electres livres em uma banda de energia
metlico. No metal normal, apenas eltrons na energia Fermi com o
wavevector -KF pode ser animado por absorver uma phonon atravs da
interao eltron-fnon. No caso de grafeno e nanotubos de carbono
metlico, os estados finais so geralmente estados desocupados na mesma
banda de energia metlico com um wavevector kF e com wavevectors fono
que so assim 2kF (como mostrado na Fig. 2 (a)). O processo de
relaxamento oposta kF para -KF possvel, tambm, se o estado em -KF no
est ocupada. Usando segunda teoria de perturbao da ordem, o phonon
energia expressa por [8]

equao (8)
Ver a fonte MathML
Vire MathJax em

onde k e k 'so, respectivamente, de onda-vetores para os estados


eletrnicos iniciais e finais; qk-k ' o phonon onda-vetor; Ver a fonte
MathML o e-h par de energia; Ver a fonte MathML a freqncia phonon;
q a largura decadncia phonon; fh (fe) a funo de distribuio de
Fermi para furos (eltrons) e VKK 'd o elemento matriz phonon eltron.
Para um q frequncia phonon especfico, o termo de correo de
freqncia phonon devido sua auto-energia dada por Ver a fonte
MathML. Aqui (q, EF) uma quantidade complexa com uma parte real
que uma mudana da energia phonon Ver a fonte MathML, onde Ver a
fonte MathML a energia phonon na aproximao adiabtica. A parte
imaginria Im [ (q, EF)] da Eq. (8) indica a largura de decaimento, q,
que determina o perodo de vida inverso da fono [8]. O q determinado
auto-consistente no sentido de que a parte imaginria da q q.
Em um metal normal, a energia phonon em q = 2kF torna-se macio, porque
o denominador da equao de energia. (8) torna-se negativo desde Eeh
para um dado q maior do que a fonte Ver MathML. Phonon amolecimento
a q = 2kF pode ser observado experimentalmente por medidas de
espalhamento de nutrons inelsticos. Este fenmeno em um metal
tridimensional geralmente chamado de Kohn anomalia [7]. Especialmente
para metais unidimensionais (ou materiais de baixa dimensionalidade) com
uma "superfcie de Fermi assentamento" (superfcies paralelas Fermi de KF e
-KF), a anomalia Kohn pode se tornar significativo. Na verdade, o q
frequncia phonon pode obter um valor negativo (ou mais corretamente um
imaginrio puro) valor, e esta situao chamada de anomalia gigante

Kohn. No caso da anomalia gigante Kohn, a estrutura torna-se distorcida


(instabilidade Peierls ') e uma densidade de carga de onda (CDW) para a
carga electrnica aparece.

No caso de no dopado grafeno, uma vez que no esto ocupados bandas


de energia desocupadas e que se tocam no ponto de Dirac, que
coincide com a energia de Fermi, um fono com q = 0 (Fig. 2 (b)) pode
excitar um eltron apenas do para banda. Alm disso, uma vez que o
declive da disperso de energia de fones muito menor do que a
inclinao da disperso de energia de electres, fono nica q~0 excitao
permitida dentro de um cone de Dirac. No entanto, na zona de Brillouin
hexagonal de grafeno, como mostrado na Fig. 2 (c), existem dois cantos
hexagonais inequivalent no espao k, de modo que esperamos que a
excitao de electres a partir de no cone de Dirac em torno do ponto K
que se dispersa ao no cone de Dirac em torno do ponto de K ', como
mostrado na Fig . 2 (b). Este processo de difuso de um electro (ou furo)
chamado intervalley (EV) de disperso, enquanto que a disperso dentro do
mesmo cone de Dirac chamado intravalley (AV) dispersando [17]. No caso
de disperso EV, o vector de onda q fono corresponde a K e quer o fono
perto do ponto K ou um fono perto do ponto K ' relevante. Na seco 4,
vamos discutir os modos de combinao fnons correspondentes aos
processos de espalhamento de EV. A seguir nesta seo, discutimos AV q =
0 fnons.
O q = 0 phonon amolecimento fenmenos centrada na zona pode ser
observado por espectroscopia Raman como uma mudana de frequncia
phonon e um alargamento largura espectral. A largura espectral ampliao
ocorre porque o fono agora tem um tempo de vida finito que vem da
interaco do fono com electres. Essa interao ocorre porque a
freqncia phonon do modo phonon ptico relativamente alta (47 THz, 20
fs) em comparao com o tempo para o tempo de interao eltron-fnon
(Ver a fonte MathML) estimado pela relao de incerteza. A mecnica
quntica nos diz que uma excitao elementar com um tempo de vida finito
se comporta como um "quasiparticle". Na presena de uma interao
eltron-fnon, um phonon em q = 0 no grafeno torna-se um tal
quasiparticle.
No caso de m-nanotubos de carbono, o modo de fono LO (banda L) que
visto nos espectros de Raman a uma frequncia de 1,590 centmetros paraum-s nanotubos de carbono torna-se macia por m-nanotubos de carbono e
observado por volta de 1550 cm-1, mas com uma frequncia que depende
do dimetro do nanotubo. Nos espectros de Raman de um nanotubo de
carbono parede nica (SWNT), os modos de fones pticos em dois plano,
isto , do eixo longitudinal e no plano transversal pticos (LO e ITO) modos
de fones no ponto no centro do hexagonal, bidimensional zona de
Brillouin (2D BZ), que so degeneradas em grafeno, dividido em dois picos,
G + e picos G-, respectivamente, devido curvatura da superfcie cilndrica
nanotubo [4], [18] e [19 ]. Uma vez que a separao dos dois picos de
nanotubos de carbono depende da curvatura de nanotubos, a frequncia
entre o G + e modos G- assim inversamente proporcional ao quadrado do
dimetro dt de nanotubos de carbono (curvatura). Para o caso de s-

nanotubos de carbono, o modo G + no muda com a mudana dt, porque a


vibrao paralelo ao eixo de nanotubos, mas a frequncia G-, cuja
vibrao perpendicular ao eixo de nanotubos, diminui com a diminuio dt
[20]. No caso de m-nanotubos de carbono, o pico de G para o modo G-LO
aparecer a uma frequncia mais baixa do que os picos de g para o modo de
Ito G + [21]. Os espectros de G- para nanotubos metlicos apresentam uma
largura espectral muito maior do que para nanotubos semicondutores. Alm
disso, a caracterstica espectral G- mostra um LineShape assimtrica como
uma funo da frequncia, que conhecido como o Breit-Wigner-Fano (BWF)
LineShape e expressa pela seguinte frmula geral [22]:

onde 1 / qBWF um fator de assimetria e BWF a freqncia de pico BWF


em I0 de intensidade mxima, enquanto BWF a metade da largura do
pico BWF. Se 1 / qBWF = 0, em seguida, I () mostra um LineShape Lorentz
e, assim, a equao de funo. (9) uma extenso natural da funo
espectral. A origem do LineShape assimtrica o efeito de interferncia (o
efeito Fano) do discreto (phonon) afirma com o (excitao eltron) espectros
contnuo [23].
A Kohn anomalia efeitos dependem da energia Fermi j que a funo de
distribuio de Fermi na Eq. (8) modificado pelo termo de correco de
energia auto-[24] se processos pticos para a expanso de perturbao so
suprimidos por ocupando um estado desocupado (ou unoccupying o estado
ocupado) com o aumento (decrescente) Fermi energia que pode ser
conseguido atravs da utilizao de uma tenso da porta aplicada. Quando
Eeh menor (maior) do que Ver a fonte MathML no denominador da Eq. (8),
os processos correspondentes contribuem para o endurecimento de fono
(amolecimento) [25]. Assim, a supresso da excitao de energia mais
baixo abaixo Vista a fonte MathML, aumentando ou diminuindo a energia de
Fermi faz com que a frequncia phonon para tornar-se macio e ter uma
mnima em Ver a fonte MathML. A dependncia da energia de Fermi q
pode ser claramente observada a uma baixa temperatura (10 K), uma vez
que a distribuio de Fermi torna-se uma funo em degrau de energia [26].
Alm disso, a anomalia Kohn de m-nanotubos de carbono mostrado para
vrios valores da tenso da porta Vg na Fig. 3, em que a anomalia Kohn
visto como tendo uma dependncia nanotubo quiralidade.
Na Fig. 3, que tambm mostram os espectros de Raman calculada (abaixo)
como uma funo da energia de Fermi para (b) (11,11) poltrona, (d) (22,4)
quiral e (f) (12,0) em ziguezague m -SWNTs, que reproduz o espectro Raman
experimental bem para o m-nanotubos de carbono da mesma quiralidade,
respectivamente, na Fig. 3 (a), (c) e (e) (supra). A razo pela qual o efeito
anomalia Kohn depende da quiralidade que o electro-fono (mais
precisamente xciton-fono) k interaco dependente em torno do ponto
K na zona de Brillouin bidimensional (para mais detalhes ver, Refs. [25],
[ 27] e [28]).

Ns tambm podemos ver o efeito anomalia Kohn nos espectros Raman


para os modos radiais fnons respirao (RBM) [29], mas a phonon

amolecimento efeito pequeno (2-3 cm-1) para os mecanismos de argolas


porque: (1) o phonon energia de um RBM muito menor do que para a
banda G e (2) o perodo de vibrao (100-200 fs) ainda mais longo do que
o perodo de tempo para a interao eltron-fnon (100 fs) [8].

No caso de grafeno, o modo ptico tambm mostra um efeito de Kohn


anomalia [15], mas a ampliao e assimetria no so to grande quando a
energia de Fermi est localizado no ponto de Dirac, porque a densidade
electrnica de estados de grafeno no ponto de Dirac zero, enquanto a
densidade de estados de m-nanotubos de carbono no ponto de Dirac
finito. A diferena na densidade de comportamento em estados grafeno e
em nanotubos de carbono vem desde a dimensionalidade diferentes dos
dois sistemas. Quando a energia de Fermi deslocado do ponto Dirac no
grafeno, podemos ver alguma assimetria nos espectros Raman.

No caso de grafite, quando se intercalam diversos ies de metais alcalinos


entre camadas grafene (para formar compostos de intercalao de grafite
(GICs) [31]) que pode tambm observar linha formas BWF. A forma
assimtrica no GIC depende do nmero fase [30], como mostrado na Fig. 4.
Aqui, o nmero fase n definido pelo nmero de camadas de grafene entre
as camadas de ies de metais alcalinos subsequentes. Estgios 1, 2 e 3
GICs intercalados Rb correspondem, respectivamente, s estequiometrias
C8Rb, C24Rb, e C36Rb. No estgio n GICs, uma camada de ons
intercalada entre cada camadas de grafeno n. Com a diminuio da
quantidade estgio 3-1, a mudana e ampliao dos G-banda aumenta e, no
caso de fase 1, podemos ver claramente um LineShape Raman assimtrica.
Ressalta-se aqui que, no caso de GIC com maior fase de 2, os electres
doados a partir dos ies de metais alcalinos para as camadas grafene so
no homogeneamente distribudo na direco perpendicular ao plano
grafeno, e, portanto, as energias de Fermi da camada delimitadora
adjacente camada intercalada e EF para as camadas internas grafene
medidos a partir do ponto de Dirac no so os mesmos que um outro. Isto ,
a camada delimitadora grafeno perto da camada intercalada fortemente
perturbado, mas as camadas interiores so apenas fracamente perturbado.
Assim, preciso considerar as contribuies para os espectros Raman tanto
delimitadora e camadas interiores separadamente na anlise dos espectros
Raman [31].

Figo. 2.
A Kohn anomalia, (a) no caso de um metal normal, um eltron est animado
de -KF para kF absorvendo aq = 2kF phonon. Se considerarmos o segundo
processo de perturbao para que um phonon, a energia phonon com q =
2kF torna-se macio, (b) no caso de grafeno, um eltron est animado do
para banda dentro do mesmo k absorvendo aq = 0 phonon que se torna
suave. H uma outra possibilidade de excitao para q = KK "= K para a
disperso de um vale K para outro vale K '(disperso intervalley), (c) a zona
de Brillouin bidimensional de grafeno e os crculos representam crculos de

energia em torno de equi-a K e pontos K '. Uma seta indica a disperso


intervalley.

Figo. 3.
(a), (c), (e) os espectros de Raman Experimental banda G que so dados
para vrios valores de Vg, aproveitando o efeito de dopagem electroqumica. (a) Vg = 1,5 e -1,5 V, (c) Vg = 1,9 e -1,3 V, (e) Vg = 1,3 a -1,3 V
(b), (d), (f) Calculado G banda Raman Os espectros tomados alterando a
energia de Fermi EF a partir de (b) de 0,45 a -0,45 eV, (d) 0,60 a -0,42 eV, e
(f) 0,39 a -0,39 eV. Quiralidades Nanotubos so: (a) e (b) (11, 11), (c) e (d)
(24, 4), (e) e (f) (12,0), e as curvas adjacentes diferem por Ver o MathML
fonte. Retirado de Ref. [27].

Figo. 4.
Os espectros Raman de C8Rb (fase 1), C24Rb (fase 2), e C36Rb (Fase 3)
compostos de intercalao de grafite. No caso de o C8Rb, o espectro de
banda L significativamente abrandado e mostra um LineShape assimtrica
com uma intensidade de pico cerca de 1400 cm-1. O valor retirado de Ref.
[30].

A anomalia Kohn para o q 0 phonon de grafeno

Nesta seo, ns s discutir a Kohn anomalia para q 0 fnons em termos


de porto modulada espectroscopia Raman. Como mostrado na Fig. 2 (c), h
dois cones de Dirac em torno dos dois cantos, hexagonal inequivalent zona
de Brillouin bidimensionais, a pontos K e K '. Para um determinado eltronburaco (e-h) par energia excitado por aq 0 phonon, existem dois
processos possveis de disperso, ou seja, intravalley (AV, q = 0 e q~0) e
intervalley (EV, q 0) ( A Fig. 5 (a)) dispersando [17]. Para os espectros
Raman um phonon, nica q = 0 e, portanto, s ocorre disperso phonon AV
pode ser observado, porque depois da disperso de um eltron fotoanimado com k + q esse eltron deve ser recombinados com um buraco em
k, o que requer a condio de que q = 0. No entanto, para dois espectros
Raman phonon, o q espalhamento 0 phonon para ambos os processos AV
e EV possvel, e podemos observar tanto overtone ou a combinao dos
fnons modos para um dos dois processos AV ou EV com q e -q. No entanto,
de notar que um modo de combinao entre um AV e uma fono EV no
possvel, uma vez que tem de seleccionar o par de q e -q fones para um
modo de combinao.
Em dois espectroscopia Raman phonon, um conceito importante o
cumprimento das condies de ressonncia duplos para o q phonon
wavevector, ou seja, q = 2k e q~0 em que k o valor absoluto do
wavevector eltron medida em relao ao ponto K [3], [19] e [32], como
mostrado na Fig. 5 (b). Na Fig. 5 (a) e (b), que mostram um crculo equi-

energia para wavevector electres k em torno do ponto K, onde ocorre a


absoro ptica para uma dada energia de laser EL. Se assumirmos que as
faixas de e energia so simtricos em torno da energia do ponto Dirac,
em seguida, obtm-se, Ver a fonte MathML (0 o vizinho mais prximo da
energia de ligao forte, uma a rede constante e k = | k |. ), neste caso, a
energia do eltron fotoexcitados EL / 2 medida a partir da energia do
ponto Dirac e, portanto, a fonte Ver MathML. Para um dado k, o eltron fotoanimado espalha a K + estados q no ponto a K ', emitindo um phonon -q (EV
disperso, Fig. 5 (b)). As k + q estados possveis so, em seguida, em outro
crculo equi-energia com uma energia de EL / 2- (q) em que o energia
phonon (q) muito menor do EL e, assim, ns podemos fazer a
aproximao que os dois crculos tm o mesmo dimetro. Quando
marcamos q para um dado K medida a partir do ponto , o vector se move
sobre um crculo prximo do ponto K e quando k rodar em torno do ponto K,
em seguida, os crculos de girar em torno do ponto K formando uma forma
de rosca, tal como mostrado na Figo. 5 (b). No caso da fig. 5 (b), o exterior q
= 2 | k | e regies interiores q~0 dar uma singularidade na densidade
phonon de estados para o EV espalhando fnons. Assim, os dois espectros
Raman phonon, fnons em q = 2k ou q~0 so observados. Quando ns
aumentamos EL, k tambm aumenta ea energia phonon observado para q =
2k mudanas ao longo da curva de disperso de fnons, a qual chamamos
de "disperso dos espectros Raman". Por outro lado, a energia de fones
observada para q = 0 no depende EL [32].
Assim, embora existam muitos vectores q possveis que esto envolvidas no
processo de difuso de duas fono, fono da observada nos espectros de
Raman tem um vector de onda que seja q = 2k ou q~0. Os espectros
Raman correspondente ainda reforada pelo processo de "ressonncia
dupla" em que dois dos trs estados intermedirios so reais estados
eletrnicos, de modo que a intensidade de dupla ressonncia Raman
correspondente torna-se comparvel ou at mais forte do que a intensidade
de ressonncia Raman de primeira ordem. O processo de Raman de
ressonncia dupla, que muito importante nos espectros de Raman
observada para grafeno e nanotubos (ver mais em Ref. [19]), porque a
interaco electro-fono no s forte perto do ponto mas os espectros
so tambm muito forte perto os pontos K (ou K ') [17]. Se estamos agora a
considerar os espectros de Raman para os picos induzida por defeito, tal
como a D, e bandas D ', em seguida, um de dois processos de disperso
uma disperso elstica por um defeito e a teoria de ressonncia dupla,
tambm pode ser aplicado para compreender o Os espectros de Raman
induzida por defeito [3] e [19].
Quando atribuir os modos dos fnons para um determinado espectro de
Raman do grafeno, vamos considerar as seguintes quatro condies: (1) ns
selecionamos overtone ou combinao modos do phonon entre seis modos
dos fnons; Ota, ITA, LA, Oto, Ito e LO; (2) que selecione espectros Raman
nico ou duplo de ressonncia, e, no caso dos espectros de ressonncia
dupla, que selecione (espalhamento elstico induzido por defeito) + (a
phonon) ou dois espectros Raman phonon; (3) seleccionamos tanto
processos AV ou EV espalhamento; e (4) que selecione q = 0 ou q =
condies 2k duplas de ressonncia. Para processos de Raman de primeira
ordem, apenas o fnons Ito e LO so Raman ativos e esses processos de

disperso ambos do um sinal G banda volta de 1580 cm-1. No caso de


nanotubos de carbono, o modo de respirao radial (FRP) pode ser visto
como os espectros de Raman de primeira ordem, e a frequncia RBM
inversamente proporcional ao dimetro de nanotubos [33]. No segundo
processos de ordem, temos 6 6 combinaes de modos de fnons, 2
processos de espalhamento (AV ou EV), 2 condies de ressonncia duplos
(q~0 ou q = 2k) e, portanto, 144 combinaes possveis ou overtone fnons
modos. O mtodo para atribuir os modos de sobretons e combinaes so
dadas pelas seguintes trs condies: (1) soma da freqncia est perto dos
modos dos fnons em (AV) ou K (EV), (2) quando mudamos o laser
incidente energia (SR), o q = 2k duplos de ressonncia do modo de fono
mudanas de frequncia de acordo com a disperso como discutido acima
[32], enquanto que a q = 0 ressonncia dupla ou nica frequncia de
ressonncia de Raman no altera e quando um sinal de Raman (3) torna-se
mais fortes do que o grafeno com defeito, os sinais correspondentes Raman
(D e D ') so defeito induzido sinais Raman. Neste artigo, vamos explicar
como porto modulada espectroscopia Raman proporciona uma nova
tcnica para a atribuio da combinao e sobretons modos dos fnons.
Most of the discussions in the literature until now for the phonon self-energy
corrections have been for zone-center phonons ( point) with q =0 by
observing the G-band Raman spectra in monolayer graphene (1LG) as a
function of the Fermi level energy (EF) or of the gate voltage (Vg) [29], [34],
[35], [36] and [37]. In Fig. 6(a) we show the corresponding perturbation
process for the q =0 phonon which can be suppressed by increasing |EF|
[38]. The phonon frequency G and its corresponding spectral width G are
shown in Fig. 7. These experimental results are explained by the
conventional theory of the Kohn anomaly [35], [36], [37] and [39], which
shows a G hardening and G narrowing when |Vg| increases as a function
of EF.
Figo. 5.
(a) A intravalley (AV) e intervalley (EV) de um processo de espalhamento de
electres foto animado. Um eltron foto-animado com k em um crculo equienergia de uma Dirac cone em torno do ponto K na zona de Brillouin
hexagonal est espalhado a um estado k + q em outro crculo equi-energia
em torno de um K ou ponto K ', respectivamente, AV para um processo ou
EV, emitindo um phonon com q. (b) O q = 0 e q = 2k condies de
ressonncia dupla espectroscopia Raman. Para um determinado ponto k,
muitos k + q estados so possveis em um crculo. Quando girar em torno
de uma linha k equi-energia perto do ponto K, os crculos de k + q so
rodados em torno do ponto K se traar o vector q do ponto . Quando
consideramos a densidade phonon de estados para tal vector aq, o q~0
interior e exterior q = | 2K | vectores se torna singular, que identificamos
como o q = 0 e q = 2k condies para a espectroscopia de ressonncia
dupla Raman.

Figo. 6.

(Color on-line) (a) Intravalley (AV) espalhando com fnons de ponto (Q =


0) Os processos de e-h de criao de par devido a phonon (com q
energia) absoro. Eeh representa o e-h par energia, (b) intervalley (EV)
espalhando com uma phonon ponto K (q = 0 medida a partir do ponto K), (c)
disperso AV com aq 0 phonon e (d) EV espalhamento com aq 0 phonon
[38]. EF = 0 (linha superior) e EF 0 (linha de fundo) so mostrados.

Figo. 7.
(a) Vg-dependncia da correco de frequncia phonon Ver a fonte MathML
(linha preta) ea decadncia correspondente mudana de largura Ver a (linha
cinza) MathML fonte para a banda G. A insero mostra a ilustrao terico
correspondente e (b) as previses ilustrativos da Vg-dependncia da
correco de frequncia phonon Ver a fonte MathML (linha preta) e da
correspondente alterao da largura de decadncia Ver a fonte MathML
(linha cinza) para o q 0 fnons. Os comportamentos da frequncia e
largura espectral so opostas ao caso de (a) [38].

A ressonncia de Raman apresenta dupla com frequncias que variam entre


2350 e 2850 centmetros-1 (que contm o G (2450 centmetros-1) e o G
'(ou 2D, cerca de 2700 cm-1) de bandas, como mostrado na Fig. 8 (a), foram
estudados para mostrar que a renormalizao de fones para q 0 fones
d uma dependncia EF diferente daquela para a banda L e este efeito pode
ser utilizado na fabricao de tarefas especficas de fones Figs 7 e 8 (a) -..
(d ) mostram os resultados experimentais.

Figo. 8.
(Linha a cores) (a) O espectro de Raman experimental da G bandas e o G '.
A caracterstica assimtrica G uma combinao dos modos de ITO (LA +
q = 2k ler a partir do ponto K) e o modo de 2iTO (q~0 ler a partir do ponto
K). O modo G ' um som harmnico do modo de ITO (q2k). Para fins
ilustrativos, o sinal da caracterstica G foi multiplicado por um factor de 10
e os perfis lorentzianas utilizadas para montar o espectro so mostrados na
construo de (a), (b), a tenso de porta Vg e Fermi dependncia energtica
do 2iTO (q = 2k) 'modo e G' G valores (insero em (b)), (c) e (d)
mostram, respectivamente, as dependncias q e q sobre tenso da porta
e EF visto para os modos de Ito + LA e 2iTO (G banda). As barras de erro
vm do procedimento de ajuste [38].

O G e bandas G 'so os mais proeminentes caractersticas de ressonncia


dupla nos espectros Raman no grafeno e uma atribuio da banda G a
2450 cm-1 ainda no foi bem resolvido em publicaes anteriores.
Originalmente, a banda G havia sido designado para o modo harmnico
phonon 2iTO (q~0, EV) [40] e, em seguida, Mafra et al. atribudo a banda G
como o modo de combinao phonon Ito + LA (q = EV 2k), uma vez que

observamos uma disperso nos espectros Raman de -18 cm-1 / eV mudando


EL [41].

Vamos agora entender o que acontece por fnons correspondentes aos


casos para o EV q~0 e q = processos de espalhamento 2k AV / EV. Como
mostrado na Fig. 8 (b) - (d), o G e bandas do G 'mostrar um
comportamento diferente quando | Vg | aumentos em comparao com o
comportamento observado para o q = 0 processo de AV. Em relao faixa
G, que atribu-lo na Fig. 8 como o ITO + LA eo 2iTO em que a frequncia do
modo Ito + LA iTO + LA diminui com o aumento | Vg |, enquanto a sua
decadncia largura iTO + LA aumenta com o aumento | Vg |. Para que o
recurso 2iTO G em Vista a fonte MathML, que aq = 0 EV processo em
torno do ponto K (Fig. 8 (c) e (d)), a freqncia eo 2iTO 2iTO largura
decadncia quase no mudam com o aumento | Vg |. Estes resultados
significam que h dois picos de Raman em torno de 2450 centimetros-1 que
so utilizados diversos processos de excitao do laser, embora quase se
sobrepem uns com os outros em frequncia. Estas concluses decorrem da
capacidade de usar tanto modulao porto e diferentes energias de
excitao do laser de forma estratgica para mostrar um processo fsico
diferente responsveis por esses dois picos. Uma formulao
fenomenolgico para o phonon auto-energia para o EV q = 0 e o AV / EV q =
2k em processos de camada nica de grafeno apresentado para explicar
os resultados experimentais anmalos e da maneira que a variao de Vg e
da energia de excitao do laser cooperativamente pode ser utilizado para
atribuir fones. Se lembrarmos o caso dos processos AV para os q = 0
fnons (Fig. 6 (a)), que se aplica funo G-banda (Fig. 7 (a)), a criao de
um e-h par possvel quando EF = 0, o que implica um abrandamento q e
um alargamento q. Com o aumento | EF |, q endurece e q estreita, o que
significa que o e-h par excitao suprimido pelo princpio de Pauli porque a
energia phonon est se tornando menor do que 2 | EF | [39] e [42]. Esta
abordagem tambm pode agora ser usado para entender o q~0 e q = 2k
processos por considerar uma pequena diferena de abordagem: agora, em
vez do princpio de Pauli, a densidade de fnons e eletrnicos estados, bem
como a conservao de energia e impulso requisitos, sero solidariamente
responsveis para suprimir o e-h par excitao [38].

Como mostrado acima, um comportamento diferente esperado para o


fono q~0 (medido a partir de K-ponto) no processo EV mostrado na Fig. 6
(b), o que explica o comportamento de modo G 2iTO como | EF | variado
com diferentes | Vg |, mostrado na Fig. 8 (a) e (b). De acordo com a regra de
ouro-Fermi, a probabilidade de que um par verdadeiro eltron-buraco existe
em EF = 0 (painel superior da Figura 6 (b) -. (D)) muito pequena desde a
densidade de estados de ambos os eltrons e fnons a EF = 0 quase
desaparece [2] e [34]. Portanto, nem abrandamento da q nem ampliao
da q esperado, j que quase nenhum e-h pares so animado. Quando |
EF | (. Painel inferior na Figura 6 (b) - (d)) aumenta, a probabilidade de um
phonon ponto K q0 para conectar inequivalent k energia e k 'afirma
aumenta, porque a densidade de eltrons e fnons estados tambm
aumenta medida que nos afastamos do ponto K [2] e [34]. Como

resultado, o nmero de e-h par aumenta e o amolecimento e o modo de


fono efeitos de amortecimento pode ser observado com o aumento | EF |.
Isto significa que o auto de energia phonon ser uma pequena correo e,
portanto, pequena amolecimento q e pequeno q efeitos de
amortecimento so esperados para qualquer | EF | Valor (fraco EFdependncia).

Ao considerar modos de fones com processos q = AV 2k e EV, como


mostrado na Fig. 6 (c) e (d), os wavevectors fones so ou em torno do
ponto ou em torno do ponto K. Desde o phonon e eletrnica de densidade
de estados so pequenos perto do ponto K e uma vez que a disperso de
energia phonon para o grafeno tem uma inclinao q / q muito menor
do que para o E disperses de energia eletrnico (k) / q [2 ],
essencialmente no h acoplamento entre q 0 fones e e-h pares (uma
vez que no h nenhum valor q tais que q = K-K ') se FE = 0 e, por
conseguinte, o amortecimento de amolecimento e o modo de fones no
leva coloque ressonantemente, ou seja, onde Eeh = q. No entanto,
quando EF 0, a densidade de eltrons e fnons estados aumenta e modos
dos fnons com q = 2k agora podem se conectar com diferentes estados
eletrnicos e k k "valores, no sentido de que h aq tal que q = k-k ' (as
diferentes inclinaes entre q / q e E (k) / q diminuem quando nos
afastamos do ponto K [2]). Isto d origem a uma forte acoplamento
electro-fono que aumenta a criao de verdadeiro e-h pares. Como
consequncia, o modo phonon suaviza (q diminui) e fica amortecida (q
amplia). Este comportamento q = AV processo / EV 2k est ilustrado na Fig.
7 (b), onde visto que a frequncia de amolecimento (linha slida preta)
deve aumentar com o aumento de | EF | enquanto a largura de decaimento
(linha slida cinzenta) com o aumento deve alargar | EF |.

Os modos de combinao ao redor de 1700-2300 cm-1

Recentemente, a ateno tem sido dada a estudar algumas caractersticas


Raman fracos na freqncia gama Ver a fonte MathML (Fig. 9), que esto
associados com Raman combinao e sobretons modos de grafeno [45],
[46] e [47]. Estes modos de combinao e harmnicos so vistos em vrias
formas de nano tomos de carbono, mas no foram estudados
sistematicamente at recentemente. Em primeiro lugar, o estudo destes
modos em grafeno desejvel para estabelecer uma linha de base que
pode ser aplicada mais tarde para outros carbonos nano. Historicamente, a
energia de excitao do laser (EL) espectroscopia Raman dependente foi
utilizada para realizar as atribuies de fones estas caractersticas, como
o caso nas Refs. [45], [46] e [47]. No entanto, estes trabalhos [45], [46] e
[47] discordam entre si sobre o nmero de picos fnons e as atribuies de
fnons atribudos a cada pico. A principal razo por trs desta discordncia
que, atravs da realizao de experimentos apenas Raman SRdependentes, no fcil atribuir adequadamente os modos de combinao
quando estes modos de combinao so prximos uns dos outros na

freqncia eo recurso espectral muitas vezes se sobrepem em seus perfis


LineShape. Alm disso, uma experincia limitada a medidas SRdependentes no nos diz em que direes no espao k os vrios processos
de espalhamento esto acontecendo.

Figo. 9.
(Linha a cores) (a) Os espectros de Raman para os modos de combinao da
regio da frequncia de 1700-2300 cm-1 nos quatro diferentes linhas de
laser: 488 nm (2,54 eV), 532 nm (2,33 eV), 575 nm (2,16 eV ) e (linhas
slidas) adaptados de Popov e Lambin [43] mostrando a combinaes
phonon filial LO + iTA (preto), Ito + LA (vermelho), LO + LA 590 nm (2,10
eV), (b) disperso de fnons de 1LG (azul), Oto + Ito (roxo), Oto + LO (cinza)
e ITO + iTA (verde) perto do e do ponto K. As atribuies dos fnons
propostas pelo Mafra et al. [44] so indicados por quadrados, tringulos,
diamantes e estrelas correspondentemente aos picos de 1 a 5,
respectivamente. Os picos 1, 2 e 3 vm de um processo RRC intravalley,
enquanto os picos 4 e 5 vm de um processo intervalley RRC [44].

No que diz respeito grafeno camada nica (1LG), os primeiros estudos sobre
os modos de combinao na regio de freqncia entre 1690 e 2150
centmetros-1 foi relatada por Cong et al. [46] e Rao et al. [45], enquanto
Cong et ai. atribudos apenas trs picos e Rao et al. relataram dois picos
adicionais. Recentemente, Mafra et al. [44] propuseram uma atribuio
diferente para alguns destes cinco picos e mostraram que a interaco de
electres dependente de fono k investigadas atravs do estudo dos
espectros de Raman como uma funo de ambos o Fermi EF energia e
tenso de porta Vg atravs da variao de ambos EF e Vg importante dar
informaes precisas / confivel sobre esses modos de combinao.

Figo. 9 (a) mostra os modos de combinao da regio espectral 1700-2300


cm-1 nos quatro diferentes linhas de laser: 488 nm, 532 nm, 575 nm e 590
nm. Cinco picos pode ser observado nesta regio espectral. As disperses
de frequncia experimentais para os cinco picos foram retirados do
procedimento de ajuste aplicada s caractersticas de Raman na Fig. 9 (a), e
so aqui representados graficamente em conjunto com as disperses de
fones tericos para monocamada grafeno adaptados de Popov e Lambin
[43] (Fig. 9 (b)). Os smbolos correspondem s freqncias de picos 1-5 para
cada energia do laser ao longo das EL alta simetria K e KM direes.
Quadrados, crculos, tringulos, diamantes e estrelas denotam picos 1-5,
respectivamente. As linhas completas so os ramos fnons tericas [43]
para a combinao modos LO + iTA (preto), Ito + LA (vermelho), LO + LA
(azul), Oto + Ito (roxo), Oto + LO (cinza) e Ito + iTA (verde). Os nmeros de
pico dada na Fig. 9 (a) so escritos abaixo do ramo phonon correspondente
atribudo a cada modo de combinao. Quando os picos podem ser
montados em uma disperso de fones para qualquer direco de K ou KM,
que pode, ento, atribuir claramente o pico para o modo de combinao
correspondente.

Os trabalhos propostos aqui so baseados em clculos e apoiada pela


renormalizao auto-energia dos fnons e pelo ngulo el-ph clculos de
elementos de matriz de espalhamento dependentes, que fornecem
informaes mais precisas que no foi considerada nos trabalhos anteriores
[45] e [46]. Esses clculos de espalhamento dependentes do ngulo nos dar
a direo ao longo do qual os processos de disperso tm a maior
probabilidade de acontecer (ver os pontos mais brilhantes no Fig calculado
10 (d.) - (F), onde i e f so, respectivamente, a inicial e ngulos de
espalhamento finais no ponto K medidos a partir do eixo kx). A partir da Fig.
9 (b), podemos ver que o pico experimental 2 (crculos vermelhos) est em
melhor acordo com o ramo combinao phonon Ito + LA em torno do ponto
. Alm disso, como mostrado na Fig. 9 (b), comparando-se o experimental
e as disperses de fnons tericos, podemos ver que o pico 3 jogos com
mais preciso o ramo phonon LO + LA em torno do ponto , enquanto pico 4
est em bom acordo com o processo intervalley DRR em torno do K apontar
envolvendo os fnons Oto + Ito.

Figo. 10.
(Color on-line) RRC processos envolvendo fnons no (a) KM ou no (b) o
sentido K, respectivamente, medida a partir do ponto K (setas vermelhas
completos), (c) a disperso relao phonon para os dois modos de
combinao intervalley: picos 4 (diamantes roxos) e 5 (estrelas verdes))
Modos de combinao. Os smbolos metade colorido correspondem ao
processo de RRC no sentido KM e os smbolos em branco correspondem ao
processo de RRC no sentido K. O valor absoluto para a dependncia
angular dos el-ph elementos da matriz de espalhamento intervalley para a
(d) Oto + Ito, (e) Ito + iTA e (f) Oto + LO modos de combinao phonon para
ver a fonte MathML. i e f so, respectivamente, os ngulos de disperso
inicial e final. Os diagramas em (d), (e) e (f) mostram as instrues de
disperso ao longo do qual os elementos da matriz el do pH esto mxima
[44].

Como discutido acima, os picos 4 e 5 foram designados por Mafra et ai. [44]
como, respectivamente, o Oto + Ito Ito e + iTA q = modos de combinao
2k em torno do ponto K gerado por um processo intervalley. No entanto, o
wavevector phonon que principalmente envolvidos no processo DRR
reside ao longo de cada KM ou as instrues K (considerando as direes
elevados de simetria, por simplicidade), medida a partir do ponto K [48] e
[49] (ver Fig. 10 ( a) e (b) para a distino entre um K e um processo KM).
Figo. 10 (c) mostra a disperso phonon experimental para picos 4 e 5,
considerando ambas as direes KM e K. A principal distino a partir dos
resultados encontrados na literatura [44], [45] e [46] estabelece na escolha
da OTO + Ito ou Oto + LO modos de combinao.

Figo. 10 (c) mostra que para pico de 4 atribuda aqui como o modo de
combinao Oto + Ito, o acordo entre os dados experimentais e os pontos
de disperso phonon tericas indica que processos de espalhamento de
fonons esto acontecendo na direo K. No entanto, note que delicada
para decidir se o modo de combinao Oto + Ito que a atribuio correta
para este modo de fnons, uma vez que as freqncias desses modos de
combinao e suas disperses so muito prximos uns dos outros Oto + LO
ou. Para fazer uma atribuio correta, utilizou-se o fato de que as direes
dos elementos mximo de matriz el-ph, bem como as suas correces
phonon auto-energia, foram como dado pela variao EF diferente para Oto
+ LO e Oto + Ito (como mostrado mais tarde no texto). Figo. 10 (d) - (f)
mostra os valores absolutos para a dependncia angular dos elementos
intervalley matriz el-ph para a OTO + Ito, Ito + iTA e Oto + LO modos de
combinao phonon para Ver a fonte MathML, onde i e f so,
respectivamente, os ngulos de disperso inicial e final definido na pontos K
e K '. Os diagramas na Fig. 10 (d) - (f) mostram as instrues de disperso
para os quais os elementos da matriz el pH so mximos (manchas
brilhantes nas figuras) para o modo de combinao correspondente.

Olhando para os elementos da matriz el-ph para o modo de combinao Oto


+ Ito na Fig. 10 (d), pode-se ver que a direo para a qual os elementos de
matriz el-ph so mxima est mais perto da direo K. Por outro lado, se
olharmos para o diagrama de disperso para o modo de combinao Oto +
LO na Fig. 10 (f), os elementos de matriz el do pH esto mais perto um
mximo direco KM. A partir da Fig. 10 (c), podemos ver uma melhor
concordncia de pico 4 ao longo K do que ao longo da direo KM.

Os dados experimentais de pico 5 (Fig. 10 (c)) visto como sendo perto da


curva terica para ambas as direes K e KM e temos de recorrer a outras
informaes para decidir a direo para a qual ocorre a principal
contribuio para o espalhamento Raman . Na Fig. 10 (e), podemos ver que
a direo para a qual o modo de combinao Ito + iTA tem um mximo est
mais prximo da direco KM, a partir do qual podemos concluir que a
principal contribuio para o pico 5 vem de um processo DRR intervalley na
direo KM . Essas atribuies so confirmados por modulada-gate Raman
medio [44].

Em seguida, discutir os fnons auto-energias e o acoplamento el-ph para


esses modos de combinao que tambm foram exploradas [44]. Figo. 11
(a) - (e), respectivamente, mostram os dados experimentais para a
dependncia da frequncia de fono q (tringulos slidos pretos) e a
largura q decaimento fono (pontos a branco) em Vg (ou sobre a energia
de Fermi) para os cinco modos de combinao.

Figo. 11.

A dependncia da frequncia q fono (tringulos slidos pretos) e q


largura decaimento fono (pontos abertos) sobre a tenso de porta (Vg)
para o (a) 1, (b) 2, (c) 3, (d) e 4 (e) 5 modos de combinao na Fig. 9. Todos
os grficos, exceto para a banda G, esto na mesma escala para melhores
comparaes entre as cinco modos de combinao. Observe que todos os
cinco modos de combinao mostram uma diminuio do q e um
alargamento do q com o aumento Vg. As linhas a tracejado so guias para
os olhos e as barras de erro provenientes do procedimento de ajuste [44].

Na Fig. 11 (a) - (e), v-se que q amaciada para toda a combinao de


cinco Raman apresenta 1700-2300 cm-1, e que o amolecimento q
acompanhada por um alargamento da q com o aumento da concentrao
de suporte (aumentando | Vg |). Este comportamento observado em todas
as cinco modos de combinao em Ref. [44] comum a modos de Raman
que vm de um processo RRC AV ou EV com q = 2k e oposto ao
comportamento observado para o ponto q = 0 fones [38].

Os resultados para correes auto-energia dos fnons (Fig 11 (a) -. (E))


confirmar que os modos de combinao Raman vem de um processo DRR
com q = 2k fnons e tambm podemos ver que os q e q renormalizaes
devido a mudana na posio de nvel de Fermi so fracos para os picos 1
(Fig. 11 (a)) e 3 (Fig. 11 (c)), quando comparado com os outros trs picos.
Em conformidade com as designaes dadas para os picos e uma vez que
ambos os picos envolvem o ramo fono LO, podemos concluir que o
acoplamento deste, fono para todos os outros modos de fones relevante
menor do que em comparao com picos de 2, 4 e 5. Alm disso, no
esperado que o modo de LO para mostrar um forte acoplamento el pH ao
passar q distncia a partir do ponto (o modo de LO mostra um forte
acoplamento apenas para q = 0 Ver a fonte MathML o ponto ) [50], que
confirma a razo para as atribuies para os picos 1 (LO + ITA) e 3 (LO +
LA). Uma vez que as magnitudes para a correo de energia auto de picos 1
e 3 so semelhantes entre si, conclumos que os modos acsticos tm zero
(pequeno) de energia em (cerca de) o ponto para que eles fazem uma
contribuio negligencivel para os fnons que renormalizaes provm dos
modos acsticos ITA e LA.

O comportamento observado para 4 picos (Oto + ITO) e 5 (ITO + ITA)


devido ao forte acoplamento el-ph do ramo phonon Ito que se espera no
ponto K em 1LG. Uma outra observao interessante que o pico 2 (Ito +
LA), que identificado com uma soluo aquosa 0 modo em torno do
ponto , mostra que os renormalizaes devido ao modo de Ito tornar forte
quando se move para longe do ponto . Isso totalmente consistente com o
que foi observado para os picos 1 e 3 ao redor do ponto . Enquanto o modo
renormalization LO enfraquece, o modo renormalization Ito reforada em
se afastando do ponto . O comportamento dependente do porto
observado de forma consistente confirma as atribuies dadas aos modos
de combinao de Mafra et al. [44], mostrando que o espalhamento Raman

modulada-gate de fato uma poderosa tcnica para confirmar as


atribuies de modo phonon atribudas a dois picos Raman que esto perto
em frequncia quando as dependncias VG e El so medidos e
correlacionados com o outro. Note-se que no que diz respeito pico 4, os
resultados modulada-gate so importantes para decidir qual a atribuio
modo de combinao correta para esse pico, uma vez que este pico poderia
tambm ter sido atribudo ao modo de combinao phonon Oto + LO, como
dito anteriormente [45] . No entanto, se esta atribuio eram correctas, o
acoplamento el pH seria esperado que seja semelhante ao que visto na
fig. 11 (a) e (c), que so combinaes de modo que contenham o modo de
fono LO. Note-se que no se espera que o modo oto para mostrar um forte
acoplamento el-ph [50].

A anomalia Kohn de bi-camada de grafeno

Por fim, apresentamos nossos resultados para intercalar (IL) relacionados


com fnons modos de combinao e harmnicos, bem como suas fnons
renormalizaes auto-energia em bicamada de grafeno (2LG), usando tanto
modulado-gate e laser-dependente de energia espectroscopia de
espalhamento Raman. A interao de IL 2LG d duas bandas de energia
para a valncia e bandas de conduo e, portanto, no processo de
espalhamento de ressonncia dupla chegarmos at quatro possveis vetores
phonon q. A interao IL no resulta em um efeito sobre os modos dos
fnons no plano desde a mudana calculada das freqncias dos fnons LO,
LA, Ito e ITA em ir de 1LG para 2LG inferior a 1 cm-1. Como para os modos
de fones para fora do plano (Ota, oto de 1LG), h tanto um em fase e para
fora-de-fase de movimento das duas camadas grafene com respeito um ao
outro, respectivamente, dando origem ao ZA e modos ZO '2LG para
proveniente do modo de OTA e os dois modos de ZO-quase degenerados de
modo a que oto so mostrados na Fig. 14 (a) - (d) [47]. Entre os quatro
modos de fones 2LG, a zona centrada-ZO 'e uma modos de fones so ZO
Raman activa uma vez que o volume da clula unitria alterada por esta
vibrao. Para q geral ao longo da disperso de fones, como mostrado na
Fig. 14 (e), que geralmente tm interao eltron-fnon ocorrendo. Estes
fnons so relevantes para fenmenos de baixa energia, tais como
transporte e absoro de infravermelho. Note-se que foi utilizado um
notao diferente em [47], mas aqui ajustar a notao usada em [47] para
ser compatvel com as muitas referncias utilizadas neste artigo.

Figo. 14.
As vibraes da rede dos quatro modos fora de plano para bi-camada de
grafeno (2LG). Aqui ns mostramos (a) o modo acstico out-of-plano (ZA),
(b) a respirao (ZO ') mode, (c) o modo simtrico (ZO +), (d) o antisimtrica (ZO-) modos de fnons pticos tangencial. Dois ZO + e ZO- modos
so quase degenerada e (e) a disperso de fono relao de bi-camada de
grafeno ao longo da linha M. Os pontos de ressonncia setas para
ressonncia duplo espalhamento Raman tambm so mostrados,

respectivamente. Ver a fonte MathML. Aqui a = 0,246 nm, a constante de


rede de grafite bidimensional. A insero a zona de Brillouin de grafeno.
Note-se que uma notao diferente usado em [47], mas que ajustar a
notao para outros trabalhos [58], para ser consistente com o outro na
presente artigo.

Na Fig. 15 (a) mostra os modos de combinao phonon e sobretons


observados em 2LG na faixa espectral 1600-1800 cm-1. As inseres
mostram as vibraes fnons esquematicamente e suas simetrias (a seguir
tambm P1, P2, P3 e notaes), juntamente com suas respectivas
disperses SR-dependentes de frequncias para o modo LOZA (P1, o modo
de combinao de LO + ZA) e os dois Lozo ' modos (P2, LO + ZO ') na caixa
superior na Fig. 15 (a)), e os dois modos 2ZO (P3, sobretons de ZO) na caixa
inferior na Fig. 15 (a)). No que respeita s relaes de disperso e as
atribuies de pico fnons, nossos resultados foram dados para o LOZA e
modos de combinao Lozo 'concordam bem com aqueles relatados por Lui
et al. [59]. O modo LOZA (P1 na Fig. 15 (a)) vem de aq~2k intravalley
processo de espalhamento de fnons (AV q~2k) mostrando uma disperso
frequncia Ver a fonte MathML. Ao olhar para a P2 recurso na Fig. 15 (a),
observamos que o Lozo "modo (processo AV q~2k) se divide em dois picos,
Lozo '(+) e Lozo" (-), cuja frequncia so disperses Ver a fonte MathML e
Ver a fonte MathML, respectivamente. Conforme esquematizado na Fig. 16
(c), os dois picos P2 no surgem a partir da disperso de fnons, mas sim,
eles vm de diferentes vetores q ressonante de modo a combinao Lozo
'com as duas bandas de energia eletrnicos (Ver a fonte MathML e Ver a
fonte MathML) de 2LG. Em outras palavras, os dois picos, Lozo '(+) e Lozo'
(-) observadas no espectro de Raman, vm do mesmo modo combinao
fono Lozo 'mas sondado em dois pontos diferentes q ligados com Lozo'
disperso de fono [59] . Na verdade, o Lozo '(+) corresponde a um
processo que envolve a ressonncia Ver a banda fonte MathML, enquanto o
Lozo' (-) corresponde a um processo que envolve a ressonncia Ver a banda
fonte MathML. Estas condies de ressonncia (ver figura 16 (C).) Requerem
o q fono impulso para o Lozo '(+) modo a ser maior do que aquele para o
Lozo' (-) modo (qLOZO '(+)> qLOZO' (-) ). Como consequncia, as energias
de fones so tais que LOZO '(+)> LOZO' (-), como mostrado na Fig.
16.

Figo. 15.
(Color on-line) (a) LOZA (P1) e Lozo '(P2) modos de combinao e do modo
2ZO (P3) harmnico como eles aparecem nos espectros Raman tomado com
a linha de laser de 532 nm. As linhas slidas so curvas lorentzianas
utilizadas para montar o espectro. As caixas superior e inferior em (a)
mostra as vibraes da rede associados a cada um dos modos normais
envolvidos nos modos de combinao e sobretons e a disperso de
frequncia como uma funo de EL, tal como mostrado em (b), (b) o
deslocamento Raman como um funo de EL, mostrando que o Lozo '(P2)
Modo de combinao ser atravessado pelo 2ZO q2k Bifnico a 2,58 eV e,
de acordo com a disperso obtida neste trabalho, provavelmente ser

cruzado novamente em 2,78 eV. Os smbolos correspondem aos dados


experimentais. As linhas slidas so os resultados da curva de ajuste [58].

Figo. 16.
(Linha a cores) A dependncia Vg de (a) LOZO '(+) e (b) LOZO' (-). As
inseres mostram a dependncia Vg do linewidth LOZO ', (c) vetores q
fnons mostrado pela Lozo' combinao Modos ZO + e ZO- de bicamada de
grafeno 2LG, (d) a dependncia de Vg 2LO. A insero mostra a
dependncia Vg do linewidth 2LO, (e) densidade de estados eletrnicos de
2LG para as bandas de valncia 1 e 2 (curvas pretas) e para as bandas de
conduo ver a fonte MathML (curva vermelha) e Ver a fonte MathML (curva
azul) [58].

Em seguida, discutimos os dois 2ZO (P3) espectros. Em sistemas 2LG (ver


Fig. 15), o som harmnico 2ZO devem ser observados para a frente (q0) e
para trs (q~2k) disperso AV, onde o modo q~2k mostra uma disperso
freqncia negativa [47] (para maior clareza , em Ref [47], as abreviaturas
para os modos dos fnons so as seguintes:. Oto significa ZO, M significa
2ZO, enquanto OTA significa ZA e ZO ZO significa ')). Enquanto o 2ZO (q0)
foi discutido por Lui et al. [59], o 2ZO (q2k) permaneceu uma incgnita at
mais tarde. Em 2012, Arajo et al. [58] relataram o modo 2ZO (q2k) que
foi encontrada para mostrar uma disperso negativa frequncia Ver a fonte
MathML, como pode ser visto na Fig. 15 (b). Tal como indicado na Fig. 15 (b),
o modo de 2ZO (q2k) atravessa a Lozo '(+) a 2,58 eV (tambm previstos
teoricamente por Sato et ai. [47]). O modo 2ZO (q2k) deve ter um outro
ponto cruz com o Lozo "(-) no modo de 2,78 eV, de acordo com a estimativa
com base na disperso phonon [58]. A segunda travessia em 2,78 eV no foi
previsto na Ref. [47], mas uma consequncia das diferentes disperses
observadas para phonon o Lozo 'quando este phonon est em ressonncia
com o 1 (Ver a fonte MathML) bandas ou com o 2 (Ver a fonte MathML)
bandas (s o processo de ressonncia com a 1 (Ver a fonte MathML)
bandas foi considerado na Ref. [47]). Estas passagens de modo fono pode
afectar tanto a dinmica dos transportadores fotoexcitados e as
propriedades trmicas de muitos sistemas, uma vez que estas passagens de
modo fono dependem de processos de relaxamento mediadas pela alta
energia ptica e acstica fones [60] e [61].

A atribuio dos modos de combinao de 2LG foi cuidadosamente


investigado pelo porto modulada espectroscopia Raman [47]. O efeito
anomalia Kohn ocorre para os modos dos fnons que tm interaes
eltron-fnon, como o ZO, ZO 'e ZA modos de combinao [34], [47] e [62].
Note-se que o modo de LO no faz par com a interaco intralayer e o modo
de LO no muda com tenso de porta no 2LG [58]. Tal como representado
na insero da Fig. 16 (c), o modo de combinao a Lozo 'vem de aq~2k
processo AV. Note-se que, a fig. 16 (a) e (b) mostram, respectivamente, a
dependncia de EF LOZO '(+) e LOZO' (-) quando Vg variada. Ambos,
LOZO '(+) e LOZO' (-) amolecer com o aumento | EF | que controlada,

aumentando | Vg |. De modo correspondente, tal como mostrado nas


inseres da Fig. 16 (a) e (b), a linha de fono larguras LOZO '(+) e LOZO'
(-) com o aumento da ampliao | EF |. Analogamente, a fig. 17 (a) mostra
que LOZA (LOZA) amacia (amplia) com o aumento de | EF |, enquanto
que para o Bifnico 2ZO, quase nenhuma dependncia em Vg observada
tanto para 2ZO e 2ZO na Fig. 17 (c).

Figo. 17.
(Color on-line) LOZA e 2ZO fnons renormalizaes auto-energia. (a) e (b)
mostram, respectivamente, a dependncia de Vg LOZA, 2ZO para o
processo q2k AV e (c) mostra a dependncia de Vg 2ZO para o processo
q0 AV. As inseres mostram a dependncia de Vg as larguras de linha
LOZA, 2ZO para o processo q2k AV ((a) e (b), respectivamente) e para o
processo de 2ZO q0 AV (c).

Como discutido na Seo 4, esse comportamento oposto ao que acontece


com os q = 0 fnons no ponto [38], como o caso do recurso G-band,
onde q endurece e estreita quando q | EF | aumentos . Por outro lado, os
comportamentos relatado na Fig. 16 e fig. 17 de acordo com o que
esperado para q = 0 e q = AV AV / EV fnons renormalizaes auto-energia
2k. A fim de quantificar o ZO 'correes phonon auto-energia, a
dependncia de Vg 2LO e 2LO para o subtexto 2LO em cerca de 3,244
centmetros-1 (ver Fig. 16 (d)) foi medido, que conhecido como o 2D'
banda com a banda D ocorrendo em 1.608 centmetros-1 [58]. Em analogia
com o Lozo 'modo de combinao sobre o ponto , o subtexto 2LO est
associado com aq = AV 2k processo de ressonncia dupla e uma escolha
frutfera para desvendar as contribuies auto-energia de dois fnons que
so mesclados no Lozo' combinao modo.

Ao inspecionar Fig. 16 (a) e (b), descobrimos que as correces so


renormalizao Ver a fonte MathML e Ver a fonte MathML, respectivamente.
Por outro lado, observando a Fig. 16 (d), vemos que a fonte Ver MathML, o
que significa que a renormalizao frequncia LO para este processo AV
Ver a fonte MathML. As correces auto-energticos sobre o modo de LO
ser o mesmo para a contribuio LO tanto para o Lozo '(+) e Lozo' (-)
caractersticas. Portanto, a correo phonon auto-energia ZO '(+) para a
ZO' (+) de modo ser dada por Ver a fonte MathML enquanto a correco
phonon auto-energia ZO "(-) para o ZO" (-) Modo ser dada por Ver a
fonte MathML. A partir da anlise acima, e lembrando que, quanto maior as
correes auto-energia q, mais forte so os acoplamentos e-ph,
deduzimos que o acoplamento intercalar e-ph mediao dos
renormalizaes para o modo de o ZO ' mais forte do que a renormalizao
para o modo de LO. Vale ressaltar que os renormalizaes auto-energia para
Lozo '(+) e Lozo "(-) so diferentes, mesmo que eles envolvem o mesmo
fnon LO. Entendemos essas diferenas da seguinte forma: os fnons
correes auto-energia para q 0 fnons contar com a densidade de
eltrons e fnons estados [62]. A densidade de fnons estados ser o

mesmo porque o mesmo phonon est envolvido. No entanto, como


mostrado na Fig. 16 (e), para energias menores do que Ver a fonte MathML,
a densidade de estados eletrnicos para o 2 (Ver a banda fonte MathML
sempre menor do que para a vista das bandas de origem MathML. Isto
significa que os fnons correes auto-energia so mais fracos para o ZO '(-)
em comparao com o que, para o ZO' (+) e este resultado em no devido a
um pH de e-acoplamento simetria diferente, mas por causa da densidade de
estados electrnicos para a fonte Ver MathML menor comparao com o
Vista para a fonte MathML, como visto na Fig. 16 (e). Seguindo a mesma
estratgia, ns tambm podemos estimar as correes phonon auto-energia
para o modo de ZA, cuja frequncia LOZA modo combinado (linewidth)
tambm endurece (amplia) como esperado para as 0 processos AV q.
Como mostrado na Fig. 17 (a), Ver a fonte MathML. Portanto, o modo ZA
correes auto-energia ZA ser dada por Ver a fonte MathML.
interessante de notar que, a renormalizao para o modo ZA semelhante
ao modo de correco de renormalizao para o ZO '[58].

Finalmente, discutimos a dependncia Vg do som harmnico 2ZO para


ambos, o q~0 e processos AV q = 2k. Curiosamente, os resultados na Fig.
17 (b) e (c) mostram que, para ambos os casos, os fnons correes autoenergia para o 2ZO frequncia phonon e largura da linha 2ZO, so
fracos e, como conseqncia, os renormalizaes 2ZO e 2ZO mostram
um comportamento constante com aumentando | EF |. Este resultado
entendida da seguinte forma: para fnons correes auto-energia, as
energias fnons si vai determinar onde na Dirac cones a criao de e-h par
(aniquilao) estar acontecendo e, portanto, as energias fnons ir
determinar o inicial (ltima ) densidade dos estados electrnicos e
vibracionais. Alm de tudo isso, a conservao do momento exigncia q =
k-k ', que principalmente determinada pelas encostas nas relaes
eletrnicos e vibracionais de disperso, deve ser obedecida a fim

para observar um acoplamento forte. Comparando todos os casos, o modo


de ZO phonon criaria (aniquilar) um e-h par em muito energias mais
elevadas Ver a fonte MathML e, portanto, a uma densidade muito maior de
estados eletrnicos e vibracionais em comparao com as energias da ZA
(View a fonte MathML) ea vista da fonte MathML) modos. Porque
renormalizaes fnons pode ser observado tanto para a ZA e modos ZO ',
os autores da Ref. [58] entender que a razo por trs da renormalizao
fraca observada para o modo ZO devido falta de um impulso de fono q
tais que q = K-K ', e esta falta impede qualquer renormalizao ressonante
acontea. Isto confirmado por argumentos de simetria desde o potencial
deformao mediando o acoplamento e do pH est relacionado com o modo
de ZO, a qual uma vibrao intercamada anti-simtrico (como visto na Fig.
15 (a)). O potencial de deformao est previsto para permitir um
acoplamento entre estados electrnicos ortogonais uma vez que a vibrao
ZO quebra a simetria da estrutura, o que implica VKK '= 0 na Eq. (8). Assim,
no h renormalizaes so esperadas para o modo 2ZO [63].

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