A4 P4 Contaminantes Atmosféricos y Efectos Pncipales Alumnos 4

6.
1 Smog fotoqumico
Tema 6: La troposfera II
Smog: Fenmeno contaminante caracterstico de ambientes

urbanos que conduce a la formacin, bajo accin de la luz del sol, de
ozono y otros contaminantes secundarios a partir de xidos de
nitrgeno y compuestos orgnicos voltiles
6.1 Smog fotoqumico

6.2 Lluvia cida
6.3 Partculas en suspensin
6.4 Efecto invernadero y cambio climtico
Contaminantes primarios:
+
NOx
31/03/2006
Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6
Origen del smog fotoqumico
xidos de nitrgeno NOx procedentes de motores de combustin

Compuestos orgnicos voltiles COV procedentes de combustin
incompleta, evaporacin de combustibles y disolventes, sprays. Tambin
hay COV de origen natural: isopreno (rboles de hoja caduca) y limoneno
(conferas)
isopreno CH2=C-CH=CH2
+ partculas
31/03/2006
Precursores del smog fotoqumico
CH3
O3 + HNO3 +
compuestos orgnicos
COV
El origen del smog es la oxidacin de los hidrocarburos en presencia de NO

Mecanismo de oxidacin (Tema 5)
R
H
C=C
OH
OH
R-C-C-R
O-O OH NO
NO2
O OH
R-C-C-R
HH
Alqueno
limoneno
O2
R-C-C-R
HH
HH
R
(por ejemplo)
H
Luz solar la contaminacin por smog es ms acusada en ciudades
con altos ndices de radiacin solar (tropicales), en verano y en las horas
del da de mxima insolacin
NO
OH
C=O + C-R
O2
NO2
HOO
OH
R
H
31/03/2006
2.
Produccin de NO2
3.
Produccin de HO2
NO
Produccin de HO2
NO2
perxidos
CICLO
FOTOQUMICO
DE LOS NOx
(R-O-O y H-O-0)
Formacin de NO2
NO + HO2 NO2 + OH
Produccin de NO2
El ozono troposfrico es un contaminante secundario cuya presencia

es consecuencia de la existencia de NO2 en el ambiente:
Produccin de NO2
Produccin de aldehdos y
cetonas
C=O
Formacin de ozono en ambiente urbano
Resultados de la oxidacin
de hidrocarburos en
presencia de NO:
1.
31/03/2006
NO + O
Formacin de ozono
Reaccin neta:
O2
M
O3
(Tema 5)
luz
RH + 4O2 -------> RCHO + 2O3+H2O
NOx
Niveles mximos permitidos de ozono: 240 g / m3 (media de una hora)

31/03/2006
31/03/2006
Fotlisis de los aldehdos

La formacin de ozono compite con otras reacciones qumicas que
tambin tienen lugar en la troposfera:
CH3
H
C=O
CH3 + HCO
O2
ROO
O3
formacin de ozono
emisiones
La reaccin de oxidacin a
HNO3 se ve favorecida cuanto
ms concentrados estn los
NOx. A igual cantidad de NOx
emitida a la atmsfera, se
forma ms ozono cuanto ms
diluidos se encuentran, esto es,
fuentes difusas son ms dainas
que fuentes puntuales
NO2
OH
HNO3
formacin de cido
ntrico
31/03/2006
CH3-O-O
NO
H + HCO
CO2
NO2
O2
HO2
HO2
Ozono
HO2
OH
CO
31/03/2006
Los peroxialquilnitratos son otros contaminantes secundarios propios del

smog fotoqumico. Se forman por adicin del NO2 a los radicales
peroxialquilo procedentes de la oxidacin de las cetonas
CH3 + CH3CO
O2
El ms importante es:
O2
O
NO2
HO2
H2CO
O-O
NO
CH3O
O2
Formacin de peroxiacetilnitrato (PAN)

PAN
CH3-C
O2
Efectos:
Daos en la flora
Irritacin de los ojos
CH3-O-O + CO2
31/03/2006
10
Relacin entre concentracin de ozono y sus precursores
Evolucin de la concentracin de contaminantes
103
50
0.50
O
O
+ NO2 CH3-C
O-O
O-O-NO2
CH3C
CH3-O-O
NO
31/03/2006
CO2
HO2
H2CO
Produccin de peroxiacetilnitrato (PAN)
Fotlisis y oxidacin de la acetona:
NO2
+
Oxidacin
CH3O
O2
Fotlisis de las cetonas
CH3-CO-CH3
Fotlisis
OH
NO2
O2
Resultado del proceso:
CO
NOx
HO2
O2
NO
40
Mxima
NO2
insolacin
O3
20
0.20
0.10
30
[HC]/[NOx]
bajo
NOx / ppb
Hora punta
0.30
160
10
65
10
CO
400
102
Concentracin de CO / ppm
Concentracin de NO, NO2 y O3 / ppm
1000
NO
0.40
[HC]/[NOx]
alto
25
PAN
0
24
03
06
09
12
15
18
21
0
24
0.1
Hora del da
31/03/2006
11
31/03/2006
10
102
HC total / ppb
103
10
104
4
105
12
6.2 Lluvia cida

Formacin de partculas secundarias
Toda la lluvia es cida:
H2CO3(aq) H+(aq) + HCO3-(aq) pH 5.6
Muchos de los productos de las reacciones de

oxidacin: Aldehdos, cetonas, peroxialquilnitratos, cido
ntrico, etc.. e incluso el agua, tienen puntos de ebullicin
relativamente bajos y ello permite que condensen en la
atmsfera en forma de pequeas gotas.
Se considera lluvia cida contaminante cuando pH < 5.6
NOx
SO2
oxidacin
HNO3, H2SO4
Causantes de
la lluvia cida
contaminante
Causa de la bruma contaminante

caracterstica del smog fotoqumico
31/03/2006
CO2(g) + H2O(aq) H2CO3(aq)
13
31/03/2006
14
Formacin de HNO3
Produccin de NOx
y SO2 + humedad
Se produce preferentemente en fase gas

Los oxidantes son fundamentalmente el radical OH, pero tambin el ozono
Oxidacin de
hidrocarburos
Tema 5:
El problema de la lluvia
cida es bsicamente
un problema del norte
de Europa y el este de
los Estados Unidos
HO2
NO
NO2
OH
O3
HNO3
15
31/03/2006
Formacin de H2SO4
Formacin de H2SO4 en fase gas:

OH
(Tema 5)
HO-S=O
O
O2
O=S=O H2O(g)
O
HO2
NO
NO2
OH
N2O5
H2 O
HNO3
La oxidacin del SO2 en fase

acuosa requiere de la previa
disolucin del xido. Este es un
equilibrio de Henry
16
SO2(g) + H2O(aq) H2SO3(aq)

SO2 +
H2SO3
Ley de Henry: [gas] = KH Pgas
H2SO4(g)
H2O(aq)
H2SO4(aq)
Reaccin neta: SO2 + NO + O2 + H2O H2SO4(aq) + NO2
31/03/2006
NO2
Formacin de H2SO4 en fase acuosa
Se produce tanto en fase gas como en fase acuosa (en las gotas de lluvia)
O=S=O
HNO3
R
O2
OH
31/03/2006
RH
NO3
Constante de Henry de la disolucin del SO2(gas) en agua:

KH = [H2SO3]/PSO2 = 1 M atm-1 a 25 oC
Tpicamente [SO2(g)] = 0.1 ppm PSO2 = 10-7 atm
17
31/03/2006
[H2SO3(aq)]=10-7 M
18
Formacin de H2SO4 en fase acuosa (cont.)

La disolucin del SO2 est acoplada a la
disociacin cido-base del H2SO3:
La oxidacin en agua se produce por medio del H2O2 y del O3 disueltos

Oxidacin por H2O2
H2SO3 HSO3- + H+
El perxido de hidrgeno es muy soluble en agua:
1) La disociacin de H2SO3 aumenta la concentracin de SO2 disuelto

Ka = [HSO3-] [H+] / [H2SO3] = 1.7 10-2
KH(H2O2) = 7.4 104 M atm-1
[H2O2] = 7 10-5 M
[H2O2(g)] = 1 ppb PH2O2 = 10-9 atm
(en ausencia de otros cidos
[HSO3-] ~ [H2SO3]tot = 4 10-5 M casi todo el SO disuelto est

2
en forma de HSO3 -)
2) Si hay cidos fuertes presentes
Mecanismo de oxidacin:
H2O2 + H3O+ H2O + H3O2+
Ka2 = [H3O2+]/ [H2O2] [H3O+]
H3O2+ + HSO3- H2O + H2SO4
[HSO3-] = Ka [H2SO3]/ [H+] = 1.7 10-9 / [H+]
H2SO4 + H2O H3O+ + HSO4-
Cte del equilibrio cido

base del H2O2
1er mecanismo autoregulatorio:

si la gota ya es muy cida se disuelve menos SO2
31/03/2006
Reaccin global
19
31/03/2006
20
Oxidacin por ozono en fase acuosa
Velocidad de formacin de lluvia cida (cido sulfrico) por

oxidacin con H2O2
Oxidacin en un solo paso:
A partir de la ltima de las reacciones del mecanismo anterior:

v = k [H3O2+] [HSO3-] = k Ka2 Ka KH(SO2) PSO2 [H2O2]
Ctes de acidez del
H2O2 y del SO2
H2O2 + HSO3- H2O + HSO4 -
O3 + HSO3- O2 + HSO4 -
Velocidad de formacin de cido sulfrico:
Disolucin en
agua del SO2
v = k [O3] [HSO3 -] = k KH(O3) PO3 Ka/ [H+] KH(SO2) PO2
La concetracin de protones [H+] NO modifica la velocidad de la reaccin
La concentracin de protones [H+]

S modifica la velocidad de reaccin
velocidad independiente del pH
31/03/2006
21
31/03/2006
22
6.3. Partculas en suspensin
Velocidades relativas de la oxidacin por ozono y por

perxido de hidrgeno
Partculas atmosfricas: Composicin, tamao y efectos heterogneos.

Oxidacin por H2O2:
v = k [H3O2+] [HSO3-] = k Ka2 Ka KH(SO2) PSO2 [H2O2]
Tamao: d (6V/)1/3
d < 10 m partculas inhalables
Oxidacin por O3:
v = k [O3] [HSO3 -] = k KH(O3) PO3 Ka/ [H+] KH(SO2) PO2
d < 2.5 m partculas respirables

d < 2.5 m partculas finas
Oxidacin por O3
Partculas primarias: se forman directamente a

partir de emisiones naturales o artificiales
velocidad
Oxidacin por H2O2:

Partculas en la
troposfera
Partculas secundarias: se forman en la

atmsfera a partir de contaminantes gaseosos
[H+] (acidez)
31/03/2006
23
31/03/2006
24
Imagen SEM de partculas generadas por combustin incompleta de carbn

50 m
Holln (se forma a
Formacin de partculas primarias
partir de
hidrocarburos
vaporizados)
1 m
-Mecnicamente (erosin, triturado, pulverizacin de carbn, ...etc)

-Pinturas, talco, ...
-Combustin, evaporacin, condensacin
Humo: pequeas gotas

de hidrocarburos
condensados
0.1 1 m
Hidrocarburos transparentes
gaseosos, demasiado calientes
para condensarse
31/03/2006
25
Cenizas minerales (xidos de

Si, Al, Ca, ...)
Carbonilla (carbn +
cenizas minerales)
31/03/2006
La presencia de partculas en suspensin contribuye a la dispersin de

radiacin luminosa, dificultando la visibilidad:
Fundamentalmente se forman por condensacin de

subproductos de reacciones de oxidacin:
1.
Aldehdos y cetonas
2.
Peroxialquilnitratos (PAN)
3.
cidos ntrico y sulfrico
26
Efecto de las partculas sobre la visibilidad
Formacin de partculas secundarias
Ley de Lambert-Beer:
I0
I/I0 = e
b C x
Aqu b es un coeficiente que depende

de la absorcin y la dispersin por
molculas y partculas
Tpicamente b = 0.4 5 m2 g-1
Sustancias con punto de ebullicin relativamente bajo
Se acepta que alcance visual corresponde a la distancia que tiene que

recorrer la luz para que la intensidad I disminuya un 98% I/I0 = 0.02
31/03/2006
27
31/03/2006
28
Velocidad de sedimentacin
Efecto de las partculas sobre la visibilidad
Dependiendo de su tamao, las partculas se clasifican conforme a su

velocidad de sedimentacin:
Alcance visual: Lv = x para I/I0 = 0.02
Partculas sedimentables (r > 10 m)
para b = 3.26 m2 g-1

Ec. De Koschmeider: Lv = 1200 Km g
m-3
Partculas suspendibles (r < 10 m)
/C
d 1 m
d 1 mm
Concentracin de partculas en g m-3

Problema 6.1 Estimar el alcance visual para una atmsfera con una
concentracin de PM10 de 150 g m-3. A cunto habra de reducirse la
concentracin de partculas para que la visibilidad sea de 100 Km?
31/03/2006
29
Velocidad terminal 6 m/s
31/03/2006
Velocidad terminal 610-5 m/s
30
La fuerza de friccin es proporcional a la

velocidad de la partcula (flujo laminar)
Friccin = 3 d v
flotacin = a (/6) d3 g
Velocidad terminal:
d
3 d v + a (/6) d3 g - p (/6) d3 g = m a = 0
v = g d2 (p - a)/(18 )
gravedad = p (/6) d3 g
Problema 6.2: Calcular la velocidad de sedimentacin en aire de una partcula

de dimetro 1 (Datos: viscosidad del aire a 20 oC, 1.810-2 CP; densidad de
las partculas, 2 g cm-3; densidad del aire 1.2 10-3 g cm-3). Cal sera el
tiempo de permanencia tpico en aire para alturas de 1000 metros?
31/03/2006
31
Funciones de distribucin de tamao de partcula
(x) =
Log (Velocidad de sedimentacin / cm s-1)
1000
Clculo de la velocidad de sedimentacin: Ley de Stokes
100
0.01
0.0001
0.01
(z) tabulados
1
x = xi
n i
( x x )2
Dada la media y la
0.0
0.5000
varianza de una determinada
0.1
0.5398
distribucin podemos obtener
0.8159
1.0
0.8413
0.9999
Definiendo:
s=
z = (x-x)/
33
que se encuentra tabulada
Problema 6.3. Se ha encontrado que la distribucin de tamaos de

partculas en aire puede representarse por una distribucin normal
con tamao medio de 100 m y desviacin tpica 50 m.
34
Muchas distribuciones de partculas reales se encuentra que obedecen

una distribucin log-normal en lugar de una normal.
de las tablas de (z)
Qu fraccin de partculas es menor de 80 m?
31/03/2006
La distribucin log-normal
intervalo de tamaos a partir
2.
1
2
(x i x )
n 1 i
z2
comprendidas en un determinado
Qu fraccin de partculas es mayor de 150 m?
32
se obtiene una distribucin universal
d
1 2
e
=
dz
2
el porcentaje de partculas
1.
1000
2 2
0.9
100
31/03/2006
10
x = tamao medio, = desviacin tpica
3.8
Log (D/)
Estimacin de los parmetros de la distribucin normal
El modelo tpico de funcin de

distribucin es la distribucin
normal o gaussiana:
31/03/2006
0. 1
31/03/2006
Fluido
discontinuo
0.001
(no total de partculas)
1
d
=
e
d x 2
Ley de
Stokes
0. 1
(no de partculas de tamao menor que x)
d/dx
Flujo
turbulento
10
Idntica a la distribucin
normal pero reemplazando la
variable dimetro por el
logaritmo del dimetro:
z=
d
1
e
=
d ln d 2
ln (d / d )
(ln d ln d )2
2 2
La distribucin log-normal tambin se

reduce a una gaussiana universal con
este cambio de variable
z2
d
1 2
=
e
dz
2
35
31/03/2006
(z) de la tabla
anterior
36
Tamao de partcula /
La distribucin log-normal (2)

Una distribucin log-normal se detecta cuando la representacin de
las fracciones de partculas frente al logaritmo del dimetro da una
lnea recta. Los puntos correspondientes a z=0 y z=1 dan la media y la
desviacin tpica de la distribucin:
ln D
Desviacin tpica
400
200
Alto contenido
en combustible
100
80
60
Bajo contenido
en combustible
40
20
media
0.50
31/03/2006
10
z=1
z=0
0.84
90
100
Problema 6.4: La distribucin de tamaos de partculas emitidas por una

industria est representada por la lnea continua en la grfica anterior,
con escala log-normal: a) De qu tipo de distribucin se trata? b)
Estimar el tamao medio de partcula y su desviacin estndar.
(z), lineal en z
50
% en peso con dimetro menor que un determinado tamao
37
31/03/2006
6.4 Efecto Invernadero y cambio climtico
38
Causas del efecto invernadero
El efecto invernadero es el mecanismo principal

que controla la temperatura de la troposfera y
es fruto de la interaccin entre la radiaccin
solar, la terrestre y la atmsfera
La Tierra devuelve la radiacin que recibe a una frecuencia inferior
Intensidad
15 m
4-50 m
400-700 nm
Visible
31/03/2006
39
B(T) = 8 h c / 5 {1/(eh c / k T - 1)}
Radiacin IR
Luz visible
(procede del
Sol)
Molcula de
efecto
invernadero
ms radiacin
T aumenta
40
Causas del efecto invernadero (cont.)
Emisin trmica: Ley de Planck del cuerpo negro
B(T)
31/03/2006
/ m (escala no lineal) Infrarrojo
menor longitud de onda

Radiacin del sol: 6000 K
Mximo en el visible
Mximo en el infrarrojo
31/03/2006
Tierra
Radiacin de la tierra: 273 K
41
Algunas molculas presentes en la atmsfera pueden absorber

radiacin infrarroja
31/03/2006
42
IR
C
Termalizacin de la atmsfera por colisiones:

colisin de N2 y con CO2 excitado
O
absorbancia
Absorcin infrarroja del CO2
650
670
690
nmero de onda (cm-1)
710
absorbancia
0
630
Intensidad emitida
31/03/2006
0
2300
La absorcin de radiacin infraroja conduce al incremento de

temperatura de la atmsfera
2320
2340
2360
Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6 nmero de onda (cm-1)
2380
43
31/03/2006
44
Cambio climtico
Sin efecto invernadero

H2O
CO2
O3
CH4
H2O
7
Con efecto 15 m
invernadero
10
/ m
17
La absorcin de radiacin infrarroja por parte de las molculas

de efecto invernadero conduce al calentamiento global de la atmsfera
31/03/2006
45
31/03/2006
46
Cambio climtico (cont.)
Cambio climtico (cont.)
31/03/2006
47
31/03/2006
48
Forzamiento radiativo
Contribucin de un gas al efecto invernadero
Mide el efecto de un determinado componente sobre el flujo de

energa a travs de una determinada seccin de atmsfera.
Capacidad de
absorber radiacin
infrarroja
CONTRIBUCIN
AL EFECTO
INVERNADERO
Forzamiento radiativo = Cambio de flujo radiante neto en la tropopausa

debido a una variacin de la concentracin de un gas
FORZAMIENTO
- Efectos de un componente de la atmsfera sobre el flujo de

radiacin que lo atraviesa: absorcin + dispersin + emisin
RADIATIVO
Concentracin
del gas en la
atmsfera
Absorcin: Ley de Lambert-Beer

Dispersin: Ley de Rayleigh y Mie
Tiempo de
vida media
del gas en la
atmsfera
31/03/2006
Emisin trmica: Ley de Planck

POTENCIAL DE
CALENTAMIENTO
GLOBAL
49
FORZAMIENTO RADIATIVO
POSITIVO CALENTAMIENTO
FORZAMIENTO RADIATIVO
NEGATIVO ENFRIAMIENTO
31/03/2006
50
Forzamiento radiativos por actividades

humanas desde la era preindustrial
Forzamientos radiativos relativos al CO2 para
un incremento del 10% de concentracin
CO2
Cielo claro
Cielo nuboso
CH4
25
23
N2O
213
210
CFCl3
13000
11700
CF2Cl2 16800
14900
31/03/2006
51
31/03/2006
Es un ndice orientado a estimar el tiempo que un determinado componente

de efecto invernadero va a provocar un cambio significativo en el clima. Se
utiliza para evaluar y controlar el efecto de los gases de efecto invernadero
d [ A]
= k [ A]
dt
GWP =
Tiempo de vida medio:
31/03/2006
f gas ngas (t ) dt
f CO2 nCO2 (t ) dt
Forzamiento radiativo
multiplicado por la
variacin temporal de la
concentracin de gas
(que depende del
tiempo de vida media)
T 100 aos para calcular mximo cambio de temperatura
Cantidad del gas en la atmsfera

Velocidad de acumulacin (entrada - salida)
0
T
t1/2 = 1/k ln 2
Tiempo de vida
media de un gas de
efecto invernadero
52
Potenciales de calentamiento global
Influencia del tiempo de vida media

Velocidad de
acumulacin de
un gas en la
atmsfera
53
T 20 aos para calcular el ritmo de cambio de temperatura

T > 100 aos para un cambio en el nivel del mar
31/03/2006
54
Potenciales de calentamiento global de gases de efecto invernadero limitados

por el Protocolo de Kyoto
31/03/2006
55
10

A4 P4 Contaminantes Atmosféricos y Efectos Pncipales Alumnos 4

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6.

Smog: Fenmeno contaminante caracterstico de ambientes

6.1 Smog fotoqumico

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Origen del smog fotoqumico

xidos de nitrgeno NOx procedentes de motores de combustin

Precursores del smog fotoqumico

El origen del smog es la oxidacin de los hidrocarburos en presencia de NO

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

El ozono troposfrico es un contaminante secundario cuya presencia

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Formacin de ozono en ambiente urbano

Niveles mximos permitidos de ozono: 240 g / m3 (media de una hora)

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Fotlisis de los aldehdos

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Los peroxialquilnitratos son otros contaminantes secundarios propios del

Formacin de peroxiacetilnitrato (PAN)

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Relacin entre concentracin de ozono y sus precursores

Evolucin de la concentracin de contaminantes

Produccin de peroxiacetilnitrato (PAN)

Fotlisis y oxidacin de la acetona:

Fotlisis de las cetonas

Resultado del proceso:

Concentracin de NO, NO2 y O3 / ppm

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

6.2 Lluvia cida

Toda la lluvia es cida:

H2CO3(aq) H+(aq) + HCO3-(aq) pH 5.6

Muchos de los productos de las reacciones de

Se considera lluvia cida contaminante cuando pH < 5.6

Causa de la bruma contaminante

CO2(g) + H2O(aq) H2CO3(aq)

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Se produce preferentemente en fase gas

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Formacin de H2SO4 en fase gas:

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

La oxidacin del SO2 en fase

SO2(g) + H2O(aq) H2SO3(aq)

Ley de Henry: [gas] = KH Pgas

Reaccin neta: SO2 + NO + O2 + H2O H2SO4(aq) + NO2

Formacin de H2SO4 en fase acuosa

Constante de Henry de la disolucin del SO2(gas) en agua:

Comtaminacin Atmosfrica. Tema 6

Formacin de H2SO4 en fase acuosa (cont.)

La oxidacin en agua se produce por medio del H2O2 y del O3 disueltos

El perxido de hidrgeno es muy soluble en agua:

1) La disociacin de H2SO3 aumenta la concentracin de SO2 disuelto

KH(H2O2) = 7.4 104 M atm-1

[H2O2(g)] = 1 ppb PH2O2 = 10-9 atm

(en ausencia de otros cidos

[HSO3-] ~ [H2SO3]tot = 4 10-5 M casi todo el SO disuelto est

2) Si hay cidos fuertes presentes

Ka2 = [H3O2+]/ [H2O2] [H3O+]

H3O2+ + HSO3- H2O + H2SO4