•

Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung  5-13

EVA BRACCHI
• Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS) 15-24
GIULIA BERTOLOTTI
• Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und
Raman-spektroskopischer Charakteristiken 25-35
SEBASTIAN FÜRST et al.
• Learning about Cellulose Acetate Tape Composition: Analysis of the Additives  37-41
ELENA GÓMEZ-SÁNCHEZ et al.
• Looking underneath a glass surface  43-46
HEINZ-EBERHARD MAHNKE et al.
• Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new
tool for the analysis and documentation of miniature paintings  47-55
STEFAN RÖHRS UND UTE STEHR
• Art-technological studies into the degradation process of the pigment
vivianite in 17th century oil painting – Part I  57-67
HEIKE STEGE et al.
• Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma 69-76
CRISTINA AIBÉO et al.
• Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und modellhafte Erprobung
konservatorischer Dekontaminierung 77-82
AMÉLIE NUSSER et al.
• Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik 83-202
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE

B © Sibylle Forster, Bayrische Staatsgemäldesammlungen

B
A
22
 Berliner Beiträge
zur
Archäometrie, Kunsttechnologie
und Konservierungswissenschaft
Band 22
Berlin 2014
Herausgeberin:
Dr. habil. Ina Reiche
Rathgen-Forschungslabor
Schlossstraße 1 a
14059 Berlin

Redaktionsassistentin:
Sabrina Buchhorn
Rathgen-Forschungslabor

© 2014 Staatliche Museen zu Berlin –

Stiftung Preußischer Kulturbesitz

Herstellung:
bud • Brandenburgische Universitäts-
druckerei und Verlagsgesellschaft
Potsdam mbH
Printed in Germany
ISSN: 0344-5089
Inhalt


Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung 5
EVA BRACCHI 

Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS) 15

GIULIA BERTOLOTTI

Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und

Raman-spektroskopischer Charakteristiken 25
SEBASTIAN FÜRST, KATHARINA MÜLLER, CÉLINE PARIS, LUDOVIC BELLOT-GURLET,
CHRISTOPHER PARE UND INA REICHE

Learning about Cellulose Acetate Tape Composition:

Analysis of the Additives 37
ELENA GÓMEZ-SÁNCHEZ, SIMON KUNZ, STEFAN SIMON

Looking underneath a glass surface 43

HEINZ-EBERHARD MAHNKE, CLAUDINE LOISEL, INA REICHE

Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis
and d
­ ocumentation of miniature paintings 47
STEFAN RÖHRS UND UTE STEHR

Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite

in 17th century oil painting – Part I 57
HEIKE STEGE, JÖRG KLAAS, HARTMUT KUTZKE, MARIA SEEBERG

Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma 69

CRISTINA AIBÉO, ELLEN EGEL, MARISA PAMPLONA, STEFAN SIMON

Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und m

­ odellhafte Erprobung
konservatorischer Dekontaminierung 77
AMÉLIE NUSSER, KURT OSTERLOH, MARKUS FREITAG, STEFAN SIMON

Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik 83

HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE

3
4
 Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung

Friedrich Rathgen, Pionier der modernen

archäologischen Restaurierung1
Eva Bracchi1
1
Kunsthistorikerin, Masterabschluss in Kunstgeschichte an der „Università degli Studi Roma Tre“, Rom

Abstract
The article begins with a brief biography of Friedrich Rathgen (1862-1942), the first Director of the Chemical Laboratory of the Royal
Museums of Berlin. Then follows a view of the most important literary works of Rathgen that continues with the presentation of his
most important work: his handbook „Die Konservirung von Alterthumsfunden” (The Conservation of Antiquities) first published in
1898. After this the international influence of Rathgen in the 20th century and his direction of the Chemical Laboratory is analyzed
to clear up the role which Rathgen played in the development of archeological conservation.

1 Biografie von Friedrich Rathgen1 (Abb.1)
Friedrich Wilhelm Rathgen wurde am 2. Juni 1862 als
Sohn des Kaufmanns Carl Rathgen in Eckernförde gebo-
ren. Mit fünf Jahren besuchte er dort eine private Kinder-
schule und später wurde er mit Privatunterricht auf den
Eintritt in die höhere Schule vorbereitet.
wissenschaften in Göttingen, Berlin und Marburg, hier
beendete er 1886 sein Studium und erlangte mit einer
Dissertation über ein organisch-chemisches Thema den
Doktortitel. Danach kehrte Rathgen nach Berlin zurück
und arbeitete dort zunächst als unbezahlter Privatassis-
tent bei Professor Landolt, dessen Unterricht er während
des Studiums besucht hatte; kurze Zeit später bekam er
eine Stelle als bezahlter Vorlesungsassistent (Otto, 1979).
Im Jahre 1887 bewarb sich Rathgen um die Stelle eines
wissenschaftlichen Assistenten bei der Normaleichungs-
kommission und dem Patentamt. Zu diesem Zeitpunkt
nahm er erneut Kontakt zu Otto Olshausen auf, einem
Chemiker, den er über seinen Onkel Bernhard kennenge-
lernt hatte (Abb. 2).

Abb. 2: Otto Olshausen (1840-1922)

Dr. Otto Olshausen hatte sich nach längerer Tätigkeit

Abb. 1: Friedrich Rathgen (Eckernförde 1862 - Berlin 1942)
Ab 1871 begann seine Ausbildung am Katharineum,
einem Realgymnasium in Lübeck und dort bestand er im
Jahre 1881 das Abitur. Anschließend studierte er Natur-
1 Dieser Artikel stützt sich auf meine Masterarbeit: E. BRACCHI,
Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restau-
rierung, Referent M. Micheli, Studienjahrgang 2013-2014, Fach-
bereich der humanistischen Studien, Masterstudiengang in Kunst-
geschichte, Università degli Studi Roma Tre, Rom 2014.
in chemischen Fabriken aus der Praxis zurückgezogen
und sich mit Eifer und Erfolg den prähistorischen For-
schungen gewidmet; bei dieser Arbeit kam er in Kontakt
mit verschiedenen Abteilungen der königlichen Museen
und somit auch mit der Ägyptischen Abteilung und ihrem
Direktor Professor Adolf Erman. Dieser beklagte sich
bei Olshausen über den schlechten Zustand indem sich
viele Altertümer befanden; somit kam Olshausen zu der
Überzeugung, dass die Museen einen Chemiker benötig-
ten, der sich um die Konservierung der Altertümer küm-
mern konnte und fragte Rathgen, ob er nicht Lust hätte,
diese Rolle zu übernehmen. Mit großem Enthusiasmus
ging Rathgen dieser Aufgabe nach und wurde somit am

5
Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung

1. April 1888 als Chemiker bei den Museen eingestellt
(Rathgen, 1928). So begann er im Alter von 26 Jahren
seine Tätigkeit im Labor, dessen Leiter er später für die
nächsten 40 Jahre bis zu seiner Pensionierung im Jahre
1927 wurde (Otto, 1979). Somit ist Friedrich Rathgen der
erste Wissenschaftler, der eingestellt wird, um in einem
Labor zu arbeiten, das einem Museum angeschlossen ist
(Gilberg, 1987). Im selben Jahr heiratete Friedrich Rath-
gen Maria Holtz und im Jahre 1889 wurde die einzige
Tochter geboren (Abb. 3).
Er arbeitete weiterhin als wissenschaftlicher Berater des
Staatskonservators der Baudenkmäler (Otto, 1979).
Einen interessanten Aspekt der Persönlichkeit Fried-
rich Rathgens finden wir in seiner Beziehung zu den
Enkelkindern wieder; abgesehen von seiner Arbeit im
öffentlichen Bereich widmete sich Rathgen mit großem
Einsatz der Familie. Er schrieb für seine Enkelkinder die
„Lebenserinnerungen“ und erfand für sie Bilderbücher
und Spiele (Abb. 4; Neumann, 2012). Friedrich Rathgen
starb am 19. November 1942 in Berlin, der Stadt, die ihm

Abb. 3: Friedrich Rathgen und Maria Rathgen im Arbeitszimmer.

In den kommenden Jahren unternahm Rathgen im Auf- die Möglichkeit gegeben hatte, seine Fähigkeit zu ent-
trag der Generalverwaltung der Museen mehrere Reisen, wickeln und das erfahrungsreiche Leben zu führen, von
um sich in den verschiedensten Museen über die dort be- dem er in seinen „Lebenserinnerungen“ erzählt.
nutzten Konservierungsmethoden zu informieren. Nach
seinen zehnjährigen Erfahrungen im Bereich der Restau-
rierung von Altertumsfunden veröffentlichte Rathgen im
Jahre 1898 sein wichtigstes Werk: „Die Konservirung
von Alterthumsfunden“.
Für seine brillanten Arbeiten fand Rathgen bei den
­Behörden große Anerkennung und gegen Ende des Jahres
1899 wurde er zum Professor ernannt. Am 18. Januar 1909
erhielt er den Roten Adlerorden vierter Klasse und im Jah-
re 1917 das Offizierskreuz des Franz-Joseph-Ordens.
Rathgen nahm im Laufe seiner Tätigkeit als Direktor
des chemischen Laboratoriums der Königlichen Museen
in Berlin an vielen in- und ausländischen Konferenzen
teil, bei denen er seine Forschungsarbeiten vorstellte.
Am 30. September 1927 ging Rathgen in den Ruhe-
stand und sein Nachfolger wurde Dr. Brittner. Dennoch
war seine Tätigkeit im Bereich der Konservierung von Abb.4: ABC-Buch für Bernhard Neumann realisiert von
Altertumsfunden mit seiner Pensionierung nicht beendet. ­Friedrich Rathgen

6
 Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung
2 Werke von Friedrich Rathgen
Das Schriftwerk von Friedrich Rathgen ist sehr weitläu-
fig und schwer zusammenzustellen, da seine Arbeiten in
den Zeitschriften der verschiedensten Fachrichtungen er-
schienen sind (Riederer, 1976). Helmut Otto hat dazu in
seinem Artikel vom Jahre 1979 in den „Berliner ­Beiträgen
zur Archäometrie“ eine Bibliografie der Vorträge, Refe-
rate, Artikel und Diskussionsbeiträge Rathgens zusam-
mengestellt. Die ersten Schriften Rathgens im Bereich
der Konservierung handeln von der Restaurierung von
Bronzen der ägyptischen Abteilung der Berliner Museen.
Es folgen weitere Artikel über die Konservierungsmetho-
den von Altertümern aus den verschiedensten Materia­lien
(Stein, Glas, Metalle und organische Stoffe). In weiteren
Artikeln beschäftigt sich Rathgen mit der Entfernung
der Patina von antiken Münzen. Nach zehnjähriger For-
schung erkennt Rathgen die Notwendigkeit, die verschie-
denen Konservierungsmethoden, die er im Laufe seiner
Tätigkeit erarbeitet hatte, zu sammeln und in einem Werk
zusammenzufassen (Otto, 1979). Somit erscheint im Jah-
re 1898, im Rahmen der „Handbücher der Königlichen
Museen in Berlin“, sein wichtigstes Werk „Die Konser-
virung von Alterthumsfunden“. In diesem Werk spricht
Rathgen über die Veränderungen der Altertumsfunde bei
ihrer Lagerung in der Erde und über die Korrosion, die
dadurch verursacht wird und er erklärt sehr ausführlich
alle Methoden der Konservierung für Stein, Ton, Metall
und viele bis dahin bekannte organische Materialien,
die veröffentlicht worden waren und sich verstreut im
Schrifttum befanden oder auch nicht schriftlich niederge-
legt waren (Rathgen, 1898). Dieses Werk wird von Rath-
gen im Laufe der Jahre wieder überarbeitet und den neu-
eren Erkenntnissen angepasst. Im Jahre 1915 publiziert
er die zweite überarbeitete Auflage seines Handbuches,
die aber nur den ersten Teil über „Stein und steinartige
Stoffe“ beinhaltet (Rathgen, 1915). Im Jahre 1924 pub-
liziert er den zweiten und dritten Teil der überarbeiteten
Auflage seines Handbuches über „Metalle und Metallle-
gierungen“ und „Organische Stoffe“ und im Jahre 1926
veröffentlicht er die dritte überarbeitete Auflage seines
Handbuches, in der sich Ergänzungen zu den drei Teilen
anschließen (Rathgen, 1924; 1926). Hervorzuheben ist,
dass Rathgen in seinen verschiedenen Artikeln die Er-
gebnisse und neuen Erkenntnisse, die er im Laufe seiner
Tätigkeit im Bereich der Konservierung von Altertums-
funden erzielt und erforscht hat, veröffentlicht (Bracchi,
2014). Ein Beispiel dafür sind die Rettungsarbeiten für
babylonische Tontafeln, die in den Berliner Museen zahl-
reich vorhanden waren.
Hier wendet Rathgen ein neues Verfahren für die
Konservierung an, bei dem er diese Objekte in einem
Muffelofen bis zu etwa 1000°C erhitzt und brennt. So
werden angesetzte Krusten entfernt und weiche Stücke
stabilisiert. Rathgen beschreibt diese Konservierungs-
methode in verschiedenen Artikeln, die er im Laufe der
Jahre in unterschiedlichen Zeitschriften veröffentlicht
(Otto, 1979). Besonders hervorzuheben ist sein Arti-
kel, der in den „Mittelungen aus dem Laboratorium der
König­lichen Museen zu Berlin“ erscheint, veröffentlicht
im Jahre 1908 in „Museumskunde“ mit dem Titel „Über
Konservierung Babylonischer Tontafeln“. Hier be-
schreibt er sehr detailliert die von ihm zur Konservierung
der Tafeln angewandte Methode (Rathgen, 1908).
Ein weiteres Beispiel steht im Zusammenhang mit
einer großen Konservierungsarbeit, die unter Rathgens
Leitung stattfindet: die Konservierung der Gipsab­
güsse, welche aus dem Besitz der Antikenabteilung an
die Universitätssammlung des archäologischen Institutes
übergeben werden (Otto, 1979). Hierzu publiziert Rath-
gen verschiedene Artikel in unterschiedlichen Fachzeit-
schriften; hervorzuheben ist ein Artikel aus dem Jahre
1917, der in „Museumskunde“ unter dem Titel „Über
die Auffrischung verschmutzter Gipsabgüsse“ erscheint.
In diesem Artikel beschreibt er Schritt für Schritt die
Methoden, die benutzt worden sind, um die Reinigung
der Gipsabdrücke erfolgreich zu vollenden und publi-
ziert dazu auch einige Fotografien, die den Arbeitsablauf
­dokumentieren (Rathgen, 1917; Bracchi, 2014).
Vom Jahre 1910 bis zum Jahre 1922 werden in den
„Mitteilungen aus dem Laboratorium der Königlichen
Museen zu Berlin“ die Ergebnisse der Langzeitversuche,
die Rathgen mit Steinerhaltungsmitteln realisiert, veröf-
fentlicht. Später im Jahre 1926 fasst Rathgen die bis da-
hin vorgenommenen Untersuchungen zur Konservierung
der öffentlichen Standbilder in einem Buch mit dem Titel
„Die Pflege öffentlicher Standbilder“ zusammen.
Nach seiner Pensionierung im Jahre 1927 bis zu ­seinem
Lebensende im Jahre 1942 publiziert Rathgen weiterhin
als technischer Berater des Staatskonservators der Bau-
denkmäler verschiedene Artikel über die Konservierung
von Denkmälern (Otto, 1979).
3 Das Handbuch: Die Konservirung von Alterthumsfun-
den (1898)
Das wichtigste Werk von Friedrich Rathgen mit dem
­Titel „Die Konservirung von Alterthumsfunden“ wird am
Ende des 19. Jahrhunderts veröffentlicht, einem Jahrhun-
dert in dem die Wissenschaftler, in erster Linie Chemiker
und Physiker, mit ihren Experimenten versuchen, die
Probleme der Konservierung von Altertumsfunden und
Kunstwerken zu lösen. Der Chemiker Friedrich Rathgen
arbeitet in Berlin an der Forschung über verschiedene
Methoden der Konservierung von Altertümern, die er in
seinem Handbuch vorlegt und es entsteht das erste Hand-
buch für die Erhaltung von Altertumsfunden mit einem
völlig neuen wissenschaftlichen Ansatz.
Geschichtlich war die archäologische Konservierung
sehr eng mit den einzelnen Handwerken verbunden und
für die Konservierung von archäologischen Materialien
wendete man sich an die Handwerker, die mit dem ent-
sprechenden Material vertraut waren. Rathgen jedoch
sucht in seiner Abhandlung einen völlig neuen Ansatz:
eine Erklärung für die Beschädigung der Altertumsfunde
durch das Verständnis der Mechanismen, die für die Kor-
rosion oder Zerstörung von archäologischen Materialien
wie Ton, Stein oder Metall verantwortlich sind (Gilberg,
1987).
Wenn wir die Struktur des Werkes näher betrachten,
sehen wir, dass es in zwei Teile aufgeteilt ist. Im ersten
Teil des Handbuches analysiert Rathgen „die Verände-
7
Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung
rungen der Alterthümer im Erdboden und in der Luft“
gemäß deren Materialien. Im zweiten Teil spricht er über
die Konservierung von Altertümern, indem er eine wei-
tere Unterteilung erstellt zwischen der „Konservierung
von Gegenständen aus unorganischen Stoffen“ und der
„Konservierung von Gegenständen aus organischen
Stoffen“.
Es schließt sich ein Nachtrag mit dem Titel „Über die
Aufbewahrung konservierter Gegenstände“ an, in dem
wir einen sehr modernen Aspekt von Rathgens Ansatz
zur Konservierung der Altertumsfunde wiederfinden.
Hier spricht Rathgen von den Praktiken, die für die Auf-
bewahrung der restaurierten Objekte in Sammlungen
schon angewandt werden und fügt neue Thematiken hin-
zu, die noch nicht beachtet worden waren.
Zum Beispiel spricht er von dem Schutz der Altertums-
funde vor dem Tageslicht und vor dem direkten Kontakt
mit dem Publikum (Rathgen, 1898). Dieser Nachtrag ist
äußerst interessant, da er uns zeigt, wie wichtig es für
Rathgen ist, präventive Maβnahmen zu entwickeln, um
weitere Schäden an den Objekten zu vermeiden. Er zeigt
also einen sehr modernen Ansatz der Konservierungswis-
senschaft im Bereich der Aufbewahrung von bereits res-
taurierten Museumsobjekten, welcher heute als „präven-
tive Konservierung“ bezeichnet werden kann (Bracchi,
2014).
Herauszuheben ist, dass Rathgen im Vorwort Hinwei-
se zum Gebrauch seines Handbuches gibt, indem er den
Leser informiert, dass zum Verständnis des ersten Teiles
über die Zerstörungsursachen der Altertümer einige che-
mische Grundkenntnisse vorausgesetzt werden. Die im
zweiten Teil enthaltenen Methoden der Konservierung
habe er dagegen in allgemein verständlicher Weise kon-
zipiert, indem er einfache chemische Apparate und Vor-
gänge beschreibt, die auch Personen, die nicht mit che-
mischen Methoden vertraut sind, in den Kenntnisstand
setzt, die Konservierungsarbeiten ausführen zu können.
So erweitert Rathgen die Zielgruppe seiner Leser, in-
dem er außer Wissenschaftler auch Laien anspricht, wie
private Sammler und Besitzer von Kunstwerken.
Rathgens Hauptinteresse liegt also in der Verbreitung
seiner Forschungsergebnisse über die Konservierung der
Altertumsfunde an ein möglichst weites Publikum und so
ist er sehr erfreut, als in England im Jahre 1905 Georg A.
Auden und Harold A. Auden eine englische Übersetzung
seines Handbuches mit dem Titel „The Preservation of
Antiquities (a Handbook for curators)“ veröffentlichen.
Aus dem Vorwort der englischen Übersetzer entnehmen
wir Rathgens intensive Mitarbeit an dem Werk: sie danken
ihm hier für sein Interesse und das zusätzliche Material,
das er ihnen zur Verfügung gestellt hat (Rathgen, 1898).
Wenn man die deutsche Originalfassung des Werkes
von Rathgen mit der englischen Übersetzung vergleicht,
kommt man zu dem Ergebnis, dass die Übersetzung
wortgetreu ist, mit Ausnahme einiger Fußnoten, die
zusätzliche Informationen enthalten und zweier Nach­
träge (Bracchi, 2014). Diese englische Übersetzung von
Rathgens Handbuch blieb viele Jahre lang die Grundlage
für die Konservierungswissenschaft in England (Oddy,
1992).
8
4 Rathgens Einfluss auf internationaler Ebene
im 20. Jahrhundert
Dank der englischen Übersetzung seines Handbuches
wird Rathgens Werk auch im Ausland bekannt. In Eng-
land lesen Persönlichkeiten wie Alexander Scott, Alfred
Lucas und Harold J. Plenderleith dieses Werk und lassen
sich davon inspirieren (Bracchi, 2014).
Die Konservierung von Altertumsfunden auf wissen-
schaftlicher Basis beginnt in England erst nach dem ers-
ten Weltkrieg. Um die Kunstwerke vor einem möglichen
Kriegsschaden zu schützen, wird eine große Anzahl an
Objekten aus dem British Museum in den Räumen der
Untergrundbahn deponiert und nach dem Krieg entdeckt
man, dass viele der Werke durch die Lagerung in einer
feuchten und überhitzten Umgebung sehr gelitten ha-
ben und in einem sichtbar schlechten Zustand sind. Die
Museumsverwaltung sieht sich mit enormen Problemen
konfrontiert, deren Ausmaß ihre Möglichkeiten und Er-
fahrungen bei weitem überschreiten. Somit sucht man
im Jahre 1919 nach einer wissenschaftlichen Beratung
auf höchstem Niveau und auf Anraten der Royal Society
wird Dr. Alexander Scott beauftragt, eine Forschungsar-
beit und einen Bericht über die Beschädigung der oben
genannten Objekte zu erstellen. Scott kommt zu der Ein-
sicht, dass es notwendig ist, ein Laboratorium im Muse-
um einzurichten, und somit wird dieses im Jahre 1920
gegründet, mehr als 30 Jahre nach dem Laboratorium in
Berlin (Plenderleith, 1998).
Vom Jahre 1920 bis zum Jahre 1926 veröffentlicht
Scott drei verschiedene Berichte mit dem Titel „The
Cleaning and Restoration of Museum Exhibits“ und im
ersten dieser Berichte stellt er fest, dass die Behauptun-
gen und Folgerungen, die Rathgen in seinem Handbuch
aufgestellt hat, auf verschiedene Weisen erprobt und de-
ren Ergebnisse fast ausschließlich bestätigt worden sind
(Scott, 1921).
Alfred Lucas, Leiter der chemischen Abteilung in
Ägypten und zuständig für die Konservierung der Fun-
de aus dem Grabmal von Tutanchamun, publiziert im
Jahre 1924 ein Buch über seine Konservierungsarbeiten
mit dem Titel „Antiques: Their Restoration and Preser-
vation“. In der Bibliografie dieses Buches zitiert er unter
anderen Texten, die englische Übersetzung des Werkes
von Rathgen: RATHGEN, Dr. F. „The Preservation of
Antiquities“. Übersetzt von G. A. und H. A. Auden. Cam-
bridge, 1905 (Lucas, 1924).
Im Jahre 1924 wird Harold Plenderleith als Chemiker
in der „Abteilung für wissenschaftliche und industrielle
Forschung“ (Department of Scientific and Industrial Re-
search) des British Museum eingestellt und arbeitet hier
zusammen mit Alexander Scott, dessen Nachfolger er im
Jahre 1938 wird.
Plenderleith folgt in seiner Ausbildung dem Ansatz
von Scott und entwickelt neue Normen für die „präven-
tive Konservierung“ der Museumsobjekte im Bezug auf:
Konservierungszustände, Temperatur, relative Feuchtig-
keit, Licht, Staub, Parasitenbefall und Schäden an den
Werken, die auf den Publikumsverkehr zurückzuführen
sind (Lambert, 2014). Diese Überlegungen zeigen eine
große Übereinstimmung mit den präventiven Konser-
 Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung
vierungsvorschriften, die Rathgen in den verschiedenen
Auflagen seines Handbuchs vorschlägt und in seinen
Werken zitiert Plenderleiths häufig Rathgens Handbuch
als Bezugspunkt. Wie zum Beispiel in der ersten Aus-
gabe seines Werkes mit dem Titel „The Preservation of
Antiquities“ vom Jahre 1934, in dem er in der Bibliogra-
fie die letzte überarbeitete Auflage des Handbuches von
Rathgen als Bezugspunkt für vertiefende Informationen
angibt (Plenderleith, 1934).
Außerdem ist es interessant, zu lesen, was Plender-
leith im Jahre 1998 in seinem Artikel mit dem Titel „A
History of Conservation“ von Rathgen behauptet; hier
sagt er unter anderem: “Dr Rathgen’s book remained for
many years the only collected scientific documentation
in the field, and in my early days I found it very useful.”
(Plenderleith, 1998). Ein weiterer interessanter Aspekt
bezüglich Rathgens internationalem Einflusses sind die
zahlreichen Reisen, die er als Direktor des chemischen
Laboratoriums der Königlichen Museen zu Berlin unter-
nimmt (Bracchi, 2014). Detaillierte Informationen dazu
können wir seinen Lebenserinnerungen entnehmen.
Die erste lange Dienstreise, von der er erzählt, führt ihn
im Jahre 1895 in die Museen vieler europäischer Städte,
wo er sich über die Konservierungsmethoden, die dort
jeweilig angewandt werden, informiert (Rathgen, 1928).
Weitere Dienstreisen unternimmt er mit dem Auftrag
von Seiten der Museen, den Zustand ihrer Altertumsfun-
de zu analysieren oder um an Tagungen teilzunehmen.
Zum Beispiel nimmt er im Juli 1913 an der „Museum
Association Hull Conference“ in England teil und hält
einen Vortrag mit interessanten Lichtbildern über die
Beschädigung und Konservierung der Altertumsfunde
(„The Decay and Preservation of Antiquities“, Abb. 5).
Im Bericht der Konferenz wird Rathgens Vortrag sehr
gelobt und seine brillante Arbeit wie folgt kommentiert:
„The Association was honoured by the presence of Pro-
fessor Dr. F. Rathgen, chemist to the Royal Museum at
Berlin, whose experiments and writings on the treatment
and preservation of antiquities are so well known to all
curators”(The Museums Journal, 1913/1914).
Abb. 5: Fotografie der Teilnehmer an der „Museums Associa­
tion Hull Conference“, von Burton Constable.
In diesem Bericht erfahren wir von der großen Ach-
tung, die man in England vor Rathgens Arbeit hatte und
von dem enormen Einsatz Rathgens, was die Bekannt-
machung seiner Forschungen im Bereich der Konservie-
rung im Ausland betrifft.
In seinen Lebenserinnerungen spricht Rathgen außer-
dem von seiner Reise im Jahre 1906 nach Slowenien, ge-
nauer nach Krain, auf Einladung der Herzogin Marie von
Mecklenburg. Ihr Bruder, der Fürst Windischgrätz, besaß
dort das Schlösschen Wagensburg und die Herzogin hat-
te in seiner Umgebung durch einige Ausgrabungen eine
Anzahl Bronzesachen aus der Hallstadtzeit entdeckt.
Rathgen sollte also einen ihrer Angestellten lehren, wie
solche Funde zu behandeln seien und auch, wenn aus
dem Unterricht nichts geworden war, erlangte Rathgen
einen Erfolg, indem die Herzogin als Entgelt für seine
Bemühungen den Berliner Museen einen Bestattungshü-
gel aus vorgeschichtlicher Zeit zur Erforschung überließ
(Rathgen, 1928).
Der Anlass dieser Reise zeigt uns, wie bekannt Rath-
gen damals auf internationaler Ebene war und wie sehr
seine Meinung angesehen wurde.
Abb. 6: Fotografie im Athener Nationalmuseum (Von links:
Persson, Bertos, Tietz, Rathgen).
Eine andere wichtige Reise führt Rathgen im Jahre
1926 nach Griechenland; Anlass für diese Reise war eine
Anfrage des Archäologen Prof. Persson von Uppsala
an die Staatlichen Museen mit der Bitte, ihm einen Rat
zu erteilen, in welcher Weise die von ihm an der Stelle
des alten Midea in Griechenland ausgegrabenen Funde
zu konservieren seien, da die Gegenstände nicht auβer
Lande gebracht werden durften. Rathgen erhielt also den
Auftrag, mit einem jungen Kollegen, einem Goldschmied
namens Tietz, nach Griechenland zu reisen, um dort die
Arbeit an den wertvollen Funden aufzunehmen (Abb.6).
Die Reisebeschreibungen Rathgens, die wir in seinen
Lebenserinnerungen lesen können, sind sehr aufschluss-
reich, da sie vieles über seine Persönlichkeit aussagen.
Seinen wissenschaftlichen analytischen Ansatz, der
Ausdruck seines Berufes als Chemiker ist, finden sich
9
Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung
in den präzisen geografische Beschreibungen der Orte
wieder, die er sieht. Aber interessant ist zu beobachten,
wie sich auch bei seinen Reisen (wie bei seiner Arbeit)
dieser analytische Ansatz mit seinem Interesse für die
Geschichte vereinigt.
Rathgens analytisches Interesse bezieht sich auch auf
alle Aspekte der Kultur des Landes, das er besucht: die
genaue Beschreibung der Bewohner in Aussehen und
Kleidung, der Sprache, der Ernährung und der Bräuche
(Bracchi, 2014).
Zum Schluss ist noch eine wahrscheinlich private Rei-
se Rathgens nach Italien zu erwähnen, von der in der
Literatur über Friedrich Rathgens Tätigkeit nur ansatz-
weise die Rede ist (Hiecke, 1942/43; Otto, 1979) und
von der wir keine Spur finden weder in den Akten des
Zentralarchivs der Staatlichen Museen zu Berlin noch
in seinen „Lebenserinnerungen“. Interessant ist jedoch,
anzumerken, dass sich im Privatbesitz des Urenkels von
Rathgen, Frank Neumann, 18 Glasdiapositive befinden,
die bei einer Reise Rathgens nach Italien entstanden sind.
Diese geben uns die Möglichkeit, den Reiseverlauf zu
verfolgen.
Abb. 7: Glasdiapositive von dem Bestand Friedrich Rathgens.
Bezeichnung auf dem Dia: „Lavablöcke am Vesuv“.
Abb. 8: Glasdiapositive von dem Bestand Friedrich Rathgens.
Bezeichnung auf dem Dia: „Italienische Soldaten“.
10
Rathgen besucht: den Vesuv, Pompei, Capri, den Lago
Maggiore, den Gardasee und die Stadt Genua (Abb. 7).
Was den Zeitpunkt dieser Reise betrifft, so kann man
anhand der Glasdiapositive auf denen man zerstörte Ge-
bäude und eine Gruppe von italienischen Soldaten sieht,
annehmen, dass er wahrscheinlich gegen Ende des ers-
ten Weltkrieges nach Italien gereist war (Bracchi, 2014).
(Abb. 8)
5 Das Chemische Laboratorium der Königlichen Museen
zu Berlin unter der Direktion von Friedrich Rathgen
und seine Wiedereröffnung im Jahre 1975
In seinen Lebenserinnerungen erzählt Friedrich Rathgen
unter anderem auch von den verschiedenen Umzügen
und Erweiterungen des chemischen Laboratoriums der
Königlichen Museen zu Berlin und von den wichtigen
Konservierungsarbeiten, die unter seiner Leitung statt-
fanden (Abb. 9).
Anfangs befindet sich das Laboratorium in einem
meist finsteren Saal der ägyptischen Abteilung und seine
erste Ausstattung ist sehr provisorisch. Aber auf Drän-
gen Rathgens werden ihm nach etwa drei Monaten in ei-
nem Nebengebäude der alten Börse gegenüber des Alten
Abb. 9: Friedrich Rathgen bei Laborarbeiten.
Museums größere Räume zur Verfügung gestellt. Nach
mehreren Umzügen und unter großem Einsatz Rathgens
findet das Laboratorium seinen endgültigen Sitz im Juli
1911 auf der Museumsinsel in einem Teil der National-
galerie. Anzumerken ist, dass Rathgen in der Zeit, in d­ er
sich das Laboratorium entwickelte, mit viel Energie da-
rum gekämpft hat, das Laboratorium zu erweitern und
bessere Arbeitsbedingungen zu schaffen. So konnte er
in seinem Laboratorium auch Konservierungsarbeiten
­größeren Umfangs durchführen. In seinen Lebenserinne-
rungen berichtet er von diesen umfangreichen Arbeiten.
Die erste Arbeit, von der Rathgen spricht, betrifft die
Restaurierungsarbeit der kleinen und großen Bruchstü-
cke glasierter Tonziegel, die von der ehemaligen Prozes-
sionsstraße am Palast Nebukadnezar’s stammten.
Im Jahre 1904 treffen zirka 400 Kisten mit diesen
Bruchstücken von den Ausgrabungen Koldewey’s in
 Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung
Babylon im Laboratorium ein. Diese Bruchstücke sind
so stark salzhaltig, dass eine Entfernung der Salze durch
Auslaugen notwendig ist und die dreißig Bottiche,
die das Laboratorium besitzt, sind unzureichend, um
die ­Arbeit so schnell wie möglich durchzuführen. Um
schneller zum Ziele zu gelangen, lässt Rathgen einen
großen beheiz­ baren Schuppen auf der Museumsinsel
errichten und 100  Weißweinfässer durchschneiden. So-
mit entstehen 200 Bottiche und die umfangreiche Arbeit
kann in eineinhalb Jahren bewältigt werden (Abb. 10).
Im Jahre 1927 trifft eine weitere Sendung von Bruchstü-
cken glasierter Tonziegel ein, die ebenfalls im Labor res­
tauriert werden und das Ergebnis dieser enormen Kon-
servierungsarbeit kann man heute in dem Wiederaufbau
der Prozessionsstraße im Pergamon Museum in Berlin
betrachten.
Abb. 10: Zusammensetzen der Ziegelbruchstücke aus Babylon.
Eine weitere größere Konservierungsarbeit, die unter
Rathgens Leitung durchgeführt wird, ist um das Jahr
1915, die Reinigung von etwa 2000 Gipsabgüssen, die
aus der Antikenabteilung der Museen in den Besitz des
Archäologischen Seminars der Universität übergingen
und deren Oberfläche durch vieles Anfassen und Verstau-
ben schmutzig war. Eine andere wichtige Arbeit von der
Rathgen berichtet, ist die Restaurierung der Kaulbach-
schen Wandgemälde im Treppenhaus des Neuen Muse-
ums im Jahre 1916.
Ein weiterer bedeutender Arbeitsbereich, in dem Rath-
gen eine maßgebliche Rolle spielte, waren die Stein-
schutzmittelversuche. In seinen „Lebenserinnerungen“
erzählt er uns vom Anfang dieser Versuche und deren
Weiterentwicklung, die zu einem großem Projekt wur-
den: in 12 verschiedenen Städten untersucht man an den
Bauwerken aus alter und neuer Zeit eine größere Anzahl
von Bausteinen mit Steinerhaltungsmitteln und Rathgen
selbst wird beauftragt, die nachträglichen Kontrollen
durchzuführen (Rathgen, 1928; Otto, 1979).
Diese Experimente und ihre relativen Ergebnisse stellt
Rathgen am 11. Tag für Denkmalpflege 1910 in Danzig
vor (Rathgen, 1910). Die Ergebnisse dieser Forschung
finden wir in der Veröffentlichung eines kleinen Buches
1926 mit dem Titel „Die Pflege öffentlicher Standbilder“
wieder (Rathgen, 1926).
In den Akten des Zentralarchivs der Staatlichen Mu­
seen zu Berlin finden wir weitere sehr interessante In-
formationen zu Rathgens Tätigkeit im Laboratorium. In
drei Aktenmappen zum Beispiel ist die Beteiligung Rath-
gens am „Streit über die Frage um die Echtheit der Flo-
ra-Büste“ ab dem Jahre 1909 dokumentiert (SMB-ZA, I/
SKS 006, 1909-1910; SMB-ZA, I/SKS 176, 1909-1911;
SMB-ZA, I/SKS 007, 1910-1912).
Die Flora-Büste wurde im selben Jahr von W. v. Bode
für die Berliner Museen in England erworben, als ein
Werk das von Leonardo da Vinci oder seiner Schule rea-
lisiert worden war; aber im Times wurde dann ein Artikel
publiziert, der behauptete, dass dieses Werk in Wirklich-
keit von R. C. Lucas, einem englischen Bildhauer des
19. Jahrhunderts, stammte (Craddock, 2009).
Darauf folgt ein langjähriger Streit über die Echtheit
der Flora-Büste, an dem Rathgen aktiv teilnimmt, indem
er verschiedene Wachsproben analysiert und indem er
unter anderem die Ergebnisse seiner Analysen und die
der anderen beteiligten Persönlichkeiten im März 1910 in
einem Artikel mit dem Titel „Über die Untersuchung des
Wachses der Florabüste“ in der „Chemiker- Zeitung“
publiziert (Rathgen, 1910) .
Ein anderes Beispiel finden wir in den verschiedenen
Aktenbündeln, welche die Belege zur Verwaltung des
Chemischen Laboratoriums beinhalten. Hier kann man
feststellen, dass Rathgen selbst Einsicht in alle Rechnun-
gen nimmt, da sie von ihm unterschrieben sind (SMB-
ZA, I/GV 0608, 1897-1898; SMB-ZA, I/GV 0623, 1898-
1899). Interesssant ist, dass alle chemischen Substanzen,
die von ihm bestellt werden, dieselben sind, die er in
seinem Handbuch vom Jahre 1898 zitiert, als er von den
verschiedenen Konservierungsmethoden spricht. Diese
Rechnungen sind also ein Beweis dafür, dass Rathgen in
seinem Laboratorium die verschiedenen Methoden, die
er in seinem Handbuch analysiert, ausprobiert. Hier fin-
det man den Beweis für sein Interesse, diese Methoden
in die Praxis umzusetzen (Bracchi, 2014). In den Akten
findet man außerdem einzelne Texte von Rathgen über
verschiedene Themen der Konservierung.
Zum Beispiel befindet sich in einer Aktenmappe, die
die Einrichtung und Instandhaltung des Münzenkabinetts
betrifft, einen Text Rathgens vom Februar 1910, in dem
er seine Meinung über die Schäden, welche die Blei­
oxidation auf den Münzen verursacht, mitteilt (SMB-
ZA, I/MK 012, 1907-1912, 450/1910, 95). Hier erwähnt
er, welche seiner Meinung nach die besten Methoden
sind, um diese zu konservieren und weist auf einen sei-
ner ­Artikel mit den Titel „Luftdichte Museumsschränke“
hin, den er im Jahre 1909 in „Museumskunde“ publiziert
hat und in dem er über die „zuverlässigste Methode“ für
die Konservierung von Metallen spricht (Rathgen, 1909).
In einer anderen Aktenmappe, die die Einrichtung
und Instandsetzung der Gemälde-Galerie betrifft, befin-
det sich ein Text vom Oktober 1912, in dem Rathgen
die Benutzung der „Nitrogenkassette Mussbeck“, ein
wiederverschließbarer Rahmen den Mussbeck zur Kon-
servierung der Gemälde erfunden hatte, kommentiert
(SMB-ZA, I/GG 015, 1910-1912, F. 2570/1912, 235-
236,245) (Bracchi, 2014). Zu diesem Thema publiziert
11
Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung
Rathgen im Jahre 1913 einen Artikel mit dem Titel „Die
Nitrogenkassette“ in den „Mitteilungen aus dem Labo-
ratorium der Königlichen Museen zu Berlin“ in „Mu-
seumskunde“(Rathgen, 1913). Dieses Beispiel zeigt uns
erneut das Bedürfnis Rathgens, seine Forschungen und
die daraus entstandenen Ideen einem breiten Publikum
mitzuteilen.
Zusammenfassend kann man sagen, dass die Analyse
der Akten des Zentralarchivs der Staatlichen Museen
zu Berlin und die Berichte über die großen Konservie-
rungsarbeiten, die unter der Leitung Rathgens realisiert
worden waren und von denen er in seinen Lebenserinne-
rungen erzählt, ein Zeugnis dafür sind, dass Rathgen eine
sehr vielseitige Persönlichkeit war. Er beschränkt sich
nicht auf seine Aufgaben als Leiter des Laboratoriums,
sondern befasst sich mit den verschiedensten Themati-
ken im Bereich der Konservierung und das macht aus
ihm einen universellen Wissenschaftler.
Er ist also nicht nur ein Verkünder der Konservierungs-
methoden der Altertumsfunde, die auf internatio­nalem
Niveau zu seiner Zeit benutzt wurden, sondern auch
ein Forscher, der an der Weiterentwicklung von neuen
­Methoden in der Konservierungswissenschaft äußerst
­interessiert ist (Bracchi, 2014). All diese Aspekte machen
aus ihm einen Pionier der modernen archäolo­gischen
­Restaurierung. Diesen wissenschaftlichen Ansatz ­finden
wir heute als Erbe Rathgens in dem Rathgen-Forschungs-
labor in Berlin wieder.
Das Rathgen-Forschungslabor, dessen Funktion wäh-
rend des zweiten Weltkrieges beendet war, wurde erst am
1. März 1975, unter der Leitung von Josef Riederer in
Berlin, wiedereröffnet (Riederer, 1976). In einem Inter-
view vom 21. Juni 2014 erklärt Josef Riederer den Leit-
faden, der das damalige Rathgen-Forschungslabor mit
dem chemischen Laboratorium der Königlichen Museen
zu Berlin, das im Jahre 1888 gegründet wurde, verbindet.
Hierzu sagt er, dass Rathgen auf dem Gebiet der
Konservierungsforschung gearbeitet hat und also neue
Verfahren entwickelte und bekannte Verfahren auf ihre
Wirksamkeit hin überprüfte. Als im Jahre 1975 das
Rathgen-Forschungslabor in Berlin als Abteilung der
Staatlichen Museen die Arbeit von Friedrich Rathgen
fortsetzen sollte, war ein Schwerpunkt die Konservie-
rungsforschung vor allem auf dem Gebiet der Erhaltung
von Baudenkmälern, archäologischen Stätten und Me-
tallskulpturen, die der Verwitterung und den Umwelt-
einwirkungen unserer Zeit ausgesetzt sind (Bracchi,
2014). Rathgens wissenschaftlicher Ansatz wird also
im Rathgen-Forschungslabor wieder aufgenommen und
unter Stefan Simon zwischen 2005 und 2014 weiterent-
wickelt. Heute unter der Leitung von Ina Reiche werden
schwerpunktmäßig fünf Arbeitsgebiete vom Rathgen-
Forschungs­labor abgedeckt: die präventive Konservie-
rung, die Untersuchung von Alterungserscheinungen, die
Konservierungswissenschaft, die Kunsttechnologie und
die Archäometrie. Die neuen Herausforderungen liegen
in den immer größer werdenden Ansprüchen, so nicht
­invasiv wie möglich Objekte zum Sprechen zu bringen
und deren Alterung verstummen zu lassen.
12
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 Bracchi Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung
Rathgen, F., Die Konservierung von Altertumsfunden mit Be-
rücksichtigung ethnographischer und kunstgewerblicher
Sammlungsgegenstände. II. und III. Teil: Metalle und
Metall­legierungen. Organische Stoffe (= Handbücher der
Königlichen Museen zu Berlin), Zweite überarbeitete Auf-
lage, Walter De Gruyter & Co. , Berlin-Leipzig 1924.
Rathgen, F., Die Konservierung von Altertumsfunden mit Be-
rücksichtigung ethnographischer und kunstgewerblicher
Sammlungsgegenstände I. Teil: Stein und steinartige Stoffe
(= Handbücher der Königlichen Museen zu Berlin), Drit-
te überarbeitete Auflage, Walter De Gruyter & Co., Ber-
lin-Leipzig 1926
Rathgen, F., Die Pflege öffentlicher Standbilder, Verlag Walter
de Gruyter & Co., Berlin-Leipzig 1926.
Rathgen, F., Lebenserinnerungen, Berlin 1928, dankenswerter-
weise von Wolfgang Rathgen (Urenkel von Friedrich Rath-
gen) zur Verfügung gestellt.
Riederer, J., Denkschrift zur Eröffnung des Rathgen-For-
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First Report, His majesty’s stationery office, London, 1921.
The Museums Association Hull Conference 14th to 18th
July 1913. In: The Museums Journal vol. 13, no.1, July
1913/1914.
Corresponding author: evabracchi@tiscali.it
13
14
 BERTOLOTTI Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)

Identification of natural organic dyes by Surface

Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)
Giulia Bertolotti1,2
Rathgen Heritage Science Scholar 2014
1
Rathgen-Forschungslabor, Schloßstraße 1A, 14059 Berlin, Germany
2
Dept. of Manuscripts and Printed Books, The Fitzwilliam Museum, Trumpington Street, Cambridge CB2 1RB, United Kingdom

Abstract
This article reviews the reasons behind the recent increased application of Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS) for
the analysis of organic dyes in the field of conservation science. It also shows, through a case study, how it is more difficult to
identify dyes in real samples compared to characterizing reference laboratory samples and recently dyed materials. The case study
regards the attempts to detect by SERS the yellow dye used in combination with indigo in green areas of North Peruvian Pre-Co-
lumbian textiles produced within the Sican culture (800-1100 AD). The decorated textiles belong to the collection of the Ethnological
­Museum, National Museums in Berlin, Germany. The unsuccessful application of SERS in this case should not be interpreted as a
proof of direct dying of the yellow-brownish camelid fibers to obtain the greens, as SERS success may be hindered by a number of
factors, such as dye affinity for the chosen SERS substrate (Lee-Meisel silver colloid), dye concentration in the samples, presence
of contaminants on the samples or degradation products due to aging, etc. Possible approaches to try to overcome the encounte-
red difficulties are suggested hoping that a more widespread application of SERS on materials from museum objects will help in
developing fast and successful protocols for the characterization of unknown samples.

1 Introduction
Organic dyes are present in many types of museum
objects: textiles, paintings, manuscripts, ethnographic
masks, etc. Hence, their identification is often required
by conservators and curators to obtain information on
provenance, manufacturing techniques, light-fastness,
past restoration interventions, etc. The identification of
organic dyes is challenging as they are usually present in
very low amount on the artworks due to their high tinting
power. Moreover, they are often mixed with other mate­
rials, such as binders, inorganic pigments, paint additi-
ves, or applied on substrates such as textile fibers and
paper that interfere with the analysis. Finally, they are
often faded and contaminated by degradation products,
dust and other unoriginal materials. Sampling is always
a risk for museum objects and, when allowed, it provides
a very small amount of material. To summarize, iden-
tifying ­organic dyes means identifying something pre-
sent in very low concentration, often mixed with other
materials, in a small sample which often includes mainly
the substrate.
The most employed techniques for the analysis of organic
dyes have drawbacks which are summarized in Table 1.

Table 1 Analytical techniques for organic dye analysis and their drawbacks (Degano et al. 2009; Goodpaster & Liszewski 2009).

Analytical technique Drawback/Issue

high-performance liquid chromatography (HPLC)
large sample requirement ■
■ chemical extraction (destructive)
■ high-expertise

thin-layer chromatography (TLC) ■ large sample requirement (more than HPLC)

■ chemical extraction (destructive)

UV-Vis spectroscopy ■ often not conclusive

■ too intense or too faint colors not detectable
■ fluorescence

direct mass spectroscopy techniques ■ lack of dedicated reference libraries

■ instruments rarely available in museum laboratories
■ complicated by associated materials (binders,

adhesives, degradation products, dirt)

IR spectroscopy ■ not sensitive to components below 5% of a sample
■ signal due to atmospheric water vapor interferes
■ signals due to other sample components heavily interfere

Raman spectroscopy ■ fluorescence

15
BERTOLOTTI Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)

Raman spectroscopy would be particularly suitable for
the analysis of organic dyes as chromophores have a high
Raman cross section due to their highly polarizable na-
ture given by their high number of free electrons (i.e. lar-
ge delocalized electron systems and atoms carrying lone
electron pairs).
However, due to the very low amount of dye in a samp-
le the Raman scattering from the dye is often weaker than
that of other sample components. For instance, Figure 1
shows the Raman spectrum of a flax fiber dyed with weld
which almost completely matches that of the substrate –
flax is a cellulose fiber.

Figure 1 Raman spectrum (after background subtraction) of a flax thread dyed with weld (Al-containing mordant) (blue) compared
with the spectrum of cellulose (green). The spectrum was acquired exciting with the 785 nm laser, 25% filter, 50X long
working distance objective, 100 slit, 500 hole, 600 lines/mm grating, 20 s exposure, and 10 accumulations.

The other issue with conventional Raman spectrosco- are listed in Table 2. Of these possibilities, this research
py is that organic dyes and the other sample components employs surface enhanced Raman spectroscopy (SERS),
are often highly fluorescent, and this overwhelms the and this technique will be described in more detail in the
spectrum making it impossible to identify the dye. Stra- next paragraphs.
tegies that can be employed to counteract fluorescence
Table 2 Strategies to counteract fluorescence in Raman spectroscopy, and their drawbacks or main requirements (Degano et al.
2009; Macdonald & Wyeth 2006; Osticioli et al. 2006; Rosi et al. 2010).

Strategy Drawback/Need
Photobleaching ■ exposes artwork to additional irradiation

Use of different excitation wavelengths ■ 785 nm laser or even better FT-IR Raman (1064 nm)

Subtracted Shifted Raman Spectroscopy (SSRS) ■ high degree of instrumental manipulation and spectral

processing
Shifted Excitation Raman Difference Spectroscopy
(SERDS) (some Raman instrument companies include ■ does not always work
this feature as Automatic Fluorescence Rejection) ■ (only with selected laser wavelengths)

Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS) ■ micro-invasive and destructive

■ sometimes matrix interference

1.1 Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)
SERS is an advanced Raman spectroscopy technique
in which the analyte is placed in proximity (i.e. within
10 nm) or adsorbed onto a substrate (SERS substrate)
that can either be a metallic nanoparticle in colloidal so-
lution or a metallic surface having a nanoscale rough-
ness. SERS is suitable for organic dye analysis because
it enhances the Raman signal, allowing the detection of
an analyte present in low concentration, and it simul­
taneously quenches fluorescence, which is the main
obstacle in conventional Raman spectroscopy.
The mechanism by which the Raman signal is enhan-
ced is related to the properties of the metallic substrate.
Electrons in metals are not bonded to the nuclei and under

16
 BERTOLOTTI Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)
an incident electromagnetic wave, such as the monochro-
matic radiation coming from the laser source in Raman
spectroscopy, they can collectively oscillate far away
from the nuclei and then back closer under the effect
of the force which would try to re-establish the charge
density balance. The collective charge density ­oscillation
modes propagating longitudinally at the s­urface of the
metal and associated with the incident electromagnetic
radiation are called surface plasmons (Le Ru & Etche-
goin 2009). The frequencies of the natural plasmon
­oscillations (plasmon resonances) are discrete in SERS
substrates due to the size of the nanoparticles which is
comparable or lower than the wavelength of the inco-
ming radiation. If the frequency of the incoming radiati-
on (laser frequency) matches the plasmon resonance, the
radiation emitted by this oscillating charge will amplify,
or enhance, the incoming field. If the analyte is in the
proximity, the same kind of enhancement will occur for
the radiation inelastically scattered by the analyte, given
that the plasmon resonance is sufficiently broad to match
also these frequencies.
SERS substrates are made of silver or gold because
both these metals have plasmon resonances in the vis-
NIR range where most lasers employed as sources in
­Raman spectroscopy emit (Etchegoin & Le Ru 2010).
The Raman signal of molecules which can bind to the
substrate forming charge-transfer complexes with the
metal, e.g., molecules with thiol groups, will be enhanced
slightly more than that of molecules that cannot bind to
the substrate, because of the new polarizable orbitals of
the complex. This increased enhancement is referred to
as chemical enhancement. Even higher enhancement is
obtained when the analyte can absorb the laser frequen-
cy, i.e., when the laser frequency matches the molecular
absorption resonance promoting an electronic transition,
in the so called Surface Enhance Resonant Raman Scat-
tering (SERRS) (McNay et al. 2011).
Simultaneously, fluorescence is quenched in SERS
conditions because proximity to the metal substrate of-
fers many non-radiative pathways for relaxation after ab-
sorption of the incident radiation.
The major challenges in SERS are obtaining repro-
ducible spectra and having large databases of reference
spectra. The difficulty in obtaining reproducible spectra
is linked to the reproducibility of SERS substrates and to
the sensitivity of SERS to molecule orientation with res-
pect to the substrate, to pH, and to sample contaminants
which are also enhanced. Commercial substrates are pro-
duced in gold rather than in silver as gold is more inert
and higher reproducibility can be guaranteed (McNay
et al. 2011). Reproducibility is especially an issue for
quantitative analysis and it is less of a concern in con-
servation science as the analytical purpose is oftentimes
simply dye identification. On the contrary, the issue of
having databases is relevant also to conservation scien-
ce as the identification of a dye is based on compari-
sons with reference spectra as in conventional Raman
spectroscopy. Specific SERS databases are necessary
because SERS spectra are often different from conven-
tional Raman ones due to the activation of vibrations
previously forbidden – the interaction with the metal
substrate can break the symmetry of the molecule and
make more ­vibrations Raman active – and/or to the
selective enhancement of certain vibrations more than
others due to the specific orientation of the molecule
and substrate.
1.2 SERS in museum conservation science laboratories
SERS was applied the first time on a typical museum
sample in 1987 by Guineau and Guichard (1987) but for
many years it was not the technique of choice of mu-
seum laboratory and conservation scientists (Casadio­
et al. 2010). Recently, the number of Institutions emplo-
ying SERS increased and so did the number of papers
­devoted to the identification of organic dyes in paint (Gui
et al. 2013; Mayhew et al. 2013; Oakley et al. 2012;
Pozzi et al. 2014), textile (Jurasekova et al. 2008; Le-
ona et al. 2006; Leona & Lombardi 2007; Pozzi 2011;
Wustholtz et al. 2009), ink (Geiman et al. 2009), prints
(Leona et al. 2011) and manuscripts (El Bakkali et al.
2013). As often multiple dyes are present on one object,
these works regarded both the identification of single and
multiple dyes in one sample (Pozzi 2011).
Different SERS substrates have been employed in con-
servation science: metal films over nanospheres (FONs)
(Greeneltch et al. 2012; Whitney et al. 2007), silver
­island films (AgIFs) (Whitney et al. 2006), nanoparticles
obtained by in-situ photoreduction (Jurasekova et al.
2008), nanoparticles obtained by laser ablation (Fazio
et al. 2013), electrochemically roughened silver elec-
trodes (Teslova et al. 2007), chemically deposited silver
colloidal films, i.e., Tollen mirrors (Leona et al. 2006),
silver alumina-based (Ag-Al2O3) SERS substrates (Chen
et al. 2006) and silver colloids (Casanova-González et
al. 2012; Harroun et al. 2011; Leona & Lombardi 2007;
Mayhew et al. 2013). Even more types of substrates exist
and could potentially be tested in museum laboratories
on real artwork samples, e.g., gold colloids (Creighton et
al. 1979). The most commonly used substrates are silver
colloids. They can be synthesized through various proce-
dures: reduction of silver nitrate (AgNO3) with trisodium
citrate, i.e. Lee-Meisel synthesis (Lee & Meisel, 1982),
reduction of AgNO3 with sodium borohydride (Na[BH4])
(Van Eslande et al. 2008), i.e., the first SERS substra-
te ever employed (Creighton et al. 1979), reduction of
AgNO3 with hydroxylamine hydrochloride (Gui et al.
2013; El Bakkali et al. 2013), i.e., Leopold-Lendl pro-
cedure (Leopold & Lendl, 2003), microwave-assisted
reduction of silver sulfate (Ag2SO4) with glucose and
citrate (Leona 2009; Pozzi 2011). These synthesis are
not highly reproducible (Morganti 2010; Pillai & Kamat
2004) but, as stated earlier, this is not a concern in cultu-
ral heritage analysis where the analysis is more qualitati-
ve (dye identification) than quantitative.
17
BERTOLOTTI Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)
Silver colloids provide the following advantages:
they are cheap, easy to produce, have a relatively long
shelf-life1, and the metal particle size can be tailored
to have a plasmon resonance in proximity of the desi-
red laser excitation wavelength. The tunability of the
plasmon resonance is considered the main advantage of
these substrates. Lee-Meisel colloids, the most common
among colloidal SERS substrates, have a plasmon re-
sonance at about 420 nm (Pillai & Kamat 2004), hence
far from most laser sources and allowing resonant con-
ditions only with selected violet-blue dyes. To red-shift
the plasmon resonance towards most laser wavelengths
and have a range of plasmon resonances it is possible
to promote the aggregation of silver nanoparticles by
centrifugation (Morganti 2010), by gentle heating (Le-
ona et al. 2006) and by the addition of an aggregating
agent, such as sodium chloride (NaCl), potassium nitra-
te (KNO3), sodium perchlorate (NaClO4), hydrochloric
acid (HCl), poly(L-lysine) or nitric acid (HNO3). Among
the aggregating agents, those containing chloride ions
have strong affinity for silver, which in certain cases may
prevent from obtaining SERS spectra of the dyes if they
have lower affinity for the silver nanoparticles. This has
been observed for water insoluble lakes and dyes both in
the literature (Oakley et al. 2012) and in experiments at
the Rathgen Forschungslabor preliminary to this work in
which reference silk fibers dyed with weld lake were ana-
lyzed for the development of a SERS analytical protocol.
Aggregating the colloid is also a way to obtain higher
enhancement: in the regions between the particles, called
hot-spots, the induced electric fields combine (McNay et
al. 2011). Brosseau et al. (2009) and later Idone et al.
(2013) proposed to produce a dense colloid paste through
very strong centrifugation: 1 ml of a Lee-Meisel colloid
is centrifuged at ca 36000 g centrifugal force for 15 mi-
nutes, then the supernatant is removed and 1 ml of the
original colloid is added before starting a new centrifu-
gation cycle for a total of 10 cycles.
Only a study is available in which storage conditions
of silver colloids are investigated among other factors
influencing colloid reproducibility (Tantra et al. 2007).
From this study it can be inferred that on a 6-month scale
it does not matter whether the colloids are stored in the
dark in plastic or glass containers or at ambient or lower
temperatures. However, it is suggested that with plastic
containers there is a higher risk of contamination of the
colloid as plastics may release plasticizers. Examining a
variety of papers it emerges that the most important as-
pects of colloid storage are the dark environment and the
prevention of colloid contamination – contaminants may
be detected by SERS even if present in trace amounts,
1 Different types of colloids have proved to be stable for long
p­ eriods: Casanova-González et al. (2012) claimed that their
Lee-Meisel colloids were stable for over a year; Brosseau et al.
(2009) stated that dried samples mixed with colloidal paste, i.e.,
strongly centrifuged colloids, provide excellent spectra even after
several months of storage; Pozzi (2011) refers that silver colloids
synthesized from the reduction of Ag2SO4 with glucose and citrate
in a microwave oven are stable over several months.
18
thus they interfere with the identification of the analyte
(McNay et al. 2011).
Whether samples from artworks need to be pre-treated
before the application of the SERS substrate is contro-
versial. Many studies suggested the necessity to separate
the dye from its substrate in order to favor its adsorption
on the SERS substrate in the case of mordanted dyes on
textiles and lakes in which the dye is also connected to a
cation (Leona et al. 2006; Mayhew et al. 2013). Other re-
searchers successfully identified mordanted or lake-form
dyes without sample pre-treatment (Brosseau et al. 2011;
Casadio et al. 2010; Idone et al. 2013; Jurasekova et al.
2008). This suggests that many factors play a role in
the success of the SERS measurement and that whether
proceed to pre-treat the sample or not has to be decided
on a case by case basis taking into account the specific
experimental set-up and background knowledge on the
samples. Together with pre-treatment strategies in solu-
tion imported from liquid chromatography preparation
(Mayhew et al. 2013), many works employed a non-ex-
tractive hydrolysis procedure in vapor phase which was
proposed by Leona and colleagues at the Metropolitan
Museum of Art (Leona et al. 2006). This pretreatment is
based on the use of a micro-chamber made from a plastic
micro-vial in which a 10 µl drop of the extraction agent
is placed at the bottom. The most commonly employed
agent is hydrofluoric acid (HF). In a comparison of SERS
spectra obtained on the same samples with or without
HF pretreatment, it emerged that the HF treatment is not
recommended only for lac dyes on silk and for carmi-
ne-containing samples, while in most cases it leads to
higher peak enhancements and less spurious bands due
to the presence of citrate ions in the colloid (Pozzi 2011).
In one case hydrochloric acid (HCl) was used to extract
the dye from silk threads (Leona & Lombardi 2007),
while Caycedo (2012) successfully tested on synthetic
dyes (Water Blue IN, Crystal Violet, Eosine A, Methy-
lene Blue, Naphthol Yellow S, Orange 1, Flavazine L,
Nigrosin and Rhodamine B) formic acid, a good solvent
for the extraction of flavonoids and anthraquinone dyes
from textile fibers for liquid chromatography (Zhang &
Laursen 2005). A positive aspect of HCl is that it is also
an aggregating agent, its main limitation it is that chlo-
ride ions may compete strongly with the analyte for ad-
sorption onto the metal.
The main limitations of SERS in the museum practice
are the invasiveness and destructiveness of the analysis,
and indeed current research trends in the application of
SERS in conservation science are dealing with these
­issues.
The Metropolitan Museum of Art in collaboration with
researchers in the field of forensic science is at the fo-
refront of the development of strategies to preserve the
integrity of the artworks by avoiding the removal of a
sample from the object. They developed the so called
matrix transfer SERS in which they extract exclusively
the dye from the artwork by means of a hydrogel bead
loaded with a 1:1 dimethylformamide (DMF) and water
solution 1% (w/v) disodium ethylendiaminetetraacetic
 BERTOLOTTI Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)
acid (EDTA) (Leona et al. 2011). The bead is so tiny
that no visible damage is produced on the artwork and
the bead becomes the sample for analysis on which the
SERS substrate is deposited. This approach is particular-
ly suited for those artworks, such as paper-based objects,
where removing the substrate, e.g., a fiber, is harmful for
the preservation of the object. Other attempts in this di-
rection have been pursued by Lofrumento et al. (2013)
who produced nanocomposite Ag-agar hydrogels to ex-
tract the dye from the artwork directly with the SERS
substrate.
Regarding destructiveness, it has to be pointed out that
Pozzi (2011) was able to remove the colloid and perform
again the analysis after HF pretreatment. Unfortunately,
no information on colloid removal is given in her thesis
besides the fact that after it and before the new analysis
the samples were rinsed in a drop of water. A different
approach to the issue of destructiveness was followed
by Doherty et al. (2011) who mixed methylcellulose to a
silver colloid produced by microwave-assisted reduction
of silver nitrate with glucose in order to produce SERS
active silver cellulose film that can be peeled off from the
surface of the artwork after the measurement. Tests on
mock samples showed that these films have to be impro-
ved regarding their adhesive and mechanical properties
in order to avoid that micro-pieces of paint remain trap-
ped in the film after its removal from the artwork.
2 Scope and Aim of the Study
This work is aimed at identifying the dyes used to obtain
the green hue in some Peruvian textiles made of camelid
wool on which previous conventional Raman spectros-
copy analysis detected indigo. The detection of indigo is
not surprising as it could be isolated from many plants in
the Andes (Zhang, 2007), such as Yangua tinctoria (Car-
don 2007) or Indigofera suffruticosa (Geiss-Mooney &
Needles 1979). Its presence leaves open the hypothesis
that the green hue is given by single dyeing, applying the
indigo on the yellowish camelid wool (d’Harcourt 1962;
Geiss-Mooney & Needles 1979), or by overdyeing the
yellow or blue dyed fibers with the other color (Antúnez
de Mayolo 1989; Zhang 2007). In the latter case, a yel-
low dye should be identified on these samples. Hence,
this investigation is aimed to identify the yellow dye used
to provide in combination with indigo the final green hue
or to ascertain its absence.
3 Provenance and Type of Samples
The four samples (Figure 2 and Figure 3) are green came-
lid wool 2 threads collected from two decorated textiles
produced in Nord Peru within the context of the Pre-Co-
lumbian Sican culture (800-1100 AD). The textiles be-
long to the collection of the Ethnological Museum, Nati-
onal Museums in Berlin, Germany. Fibers were removed
from the thread with tweezers and observed under the
microscope before analysis. They showed different hues,
2 It is hard to discriminate whether they are alpaca, llama, guanaco
or vicuna fibers (Geiss-Mooney & Needles 1979).
suggesting that the amount of dye present on them is dif-
ferent. The single fibers composing the threads are on
average 25 µm thick.
To tailor the analytical protocol to this case study wool
fibers from the collection of reference samples of the
Rathgen Forschungslabor were also analyzed: bright yel-
low wool fibers recently dyed with weld and aluminum
mordant (WWAl), wool fibers of two different yellow
hues (darker and lighter) dyed in the 1940s with weld
alone and unknown mordant (48 and 49), wool fibers
dyed in the 1940s with indigo alone (162) and with in-
digo and weld (231) and unknown mordant. The single
fibers composing the reference threads were on average
40 µm thick.
Compared to the reference samples, the Peruvian fibers
looked degraded in their structure.
The whole list of samples is summarized in Table 3.
Figure 2 Samples VA57793 A and B: dark green threads from
a Peruvian textile.
Figure 3 Samples VA60241 A and B: light green threads from
a Peruvian textile.
4 Methodology
4.1 Sample preparation
The silver colloid was prepared following the procedure
developed by Lee and Meisel (1982) which performed
better than other SERS substrates for dyes of cultural he-
ritage interest (Leona et al. 2006). An 8.44 mg sample of
silver nitrate (AgNO3) was transferred from a glass dish
to an Erlenmeyer flask quantitatively by washing the dish
with 50 ml of distilled water to prepare a 1 mM soluti-
on. The flask was placed on a hot plate with magnetic
stirrer. A 1% (w/v) solution of trisodium citrate was pre-
pared by weighing 0.05 g of this compound and adding
to this 5 ml of distilled water. When the AgNO3 solution
began to boil, the citrate solution was added dropwise
(about a drop every 4 s). A reflux unit was attached to the
flask to avoid loss of water by evaporation during ­boiling
for 75 minutes. After the addition of citrate the solution
turned yellowish showing the beginning of silver reduc­
19
BERTOLOTTI Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)

Table 3 List of the samples.

Sample ID Description
VA57793 A dark green threads from a Nord Peruvian decorated textile produced within the context of the
Pre-Columbian Sican culture (800-1100 AD)
VA57793 B dark green threads from a Nord Peruvian decorated textile produced within the context of the
Pre-Columbian Sican culture (800-1100 AD)
VA60241 A light green threads from a Nord Peruvian decorated textile produced within the context of the
Pre-Columbian Sican culture (800-1100 AD)
VA60241 B light green threads from a Nord Peruvian decorated textile produced within the context of the
Pre-Columbian Sican culture (800-1100 AD)
48 yellow wool threads dyed with weld and unknown mordant in the 1940s in Germany part of
the reference collection of the Rathgen Forschungslabor (box B broken, card IV)
49 light yellow wool threads dyed with weld and unknown mordant in the 1940s in Germany part
of the reference collection of the Rathgen Forschungslabor (box B broken, card IV)
WWAl yellow wool threads dyed with weld (Reseda luteola by Kremer Pigmente n. 36262) and Al-cont-
aining mordant in the 2000s
162 blue wool threads dyed with indigo and unknown mordant in the 1940s in Germany part of the
reference collection of the Rathgen Forschungslabor (box A, card X)
231 green wool threads dyed in 1941 with indigo and weld „Indigorein BASF 228 auf wau 219“ part
of the reference collection of the Rathgen Forschungslabor (karte 14)

tion. After 20 minutes from the addition of citrate the so-
lution became more greenish. At the end of the 75 minu-
tes the colloid had the typical greenish pale yellow color
and was left cooling at room temperature and was stored
in a closed bottle covered by aluminum foil in the refri-
gerator. An aliquot of the colloid was removed from the
bottle stored in the refrigerator and placed in a small vial
for daily use in the Raman laboratory.
A small fiber was removed from a reference sample thread
with tweezers and placed in a well slide. A 10 µl aliquot of
silver colloid was deposited on the fiber with a micropipet-
te. For the light yellow weld-dyed fiber and the Peruvian
samples also other sample preparation procedures were
tested. Single fibers were pre-treated with either formic of
hydrofluoric acid vapors for 30 minutes in a micro-cham-
ber built according to Leona and colleagues´(Leona et al.
2006). Then 0.5-1.5 µl of silver colloid were deposited on
the fiber directly in the plastic sample holder used for this
non-extractive hydrolysis. Additionally, the use of potassi-
um nitrate (KNO3) 0.5 M as aggregating agent was tested
both depositing on a fiber 10 µl of silver colloid pre-mixed
in a 4:1 ratio with KNO3 and adding a drop of the aggrega-
ting agent on top of the colloid drop.
To assist in the identification of the dye and complete
sample characterization X-ray Fluorescence (XRF) and
Scanning Electron Microscopy coupled with Energy Dis-
persive X-ray Spectroscopy (SEM-EDXS) were also per-
formed. The integration of these techniques should allow
the identification of fiber mordants as XRF cannot detect
Al3 while EDXS cannot detect Fe and Cu K lines due
3 The impossibility to identify the use of Al as a mordant with XRF
was observed recording spectra of reference samples of wool dyed
with weld and different mordants: the Al-mordanted one did not con-
tain more Al than the samples dyed with Cu- or Sn-based mordants.
to the use of low acceleration voltage to avoid sample
damage.
For XRF the whole thread was placed between two
Mylar films (Spectro-film: polyester nylon film for x-ray
spectrometry).
For SEM-EDXS a single fiber was removed with twee-
zers from the thread and stuck on a Teflon block with
double-sided carbon tape. Teflon was selected as a sub-
strate to avoid contribution in the EDX spectrum due to
metals (Al, Fe, etc.) typically constituting SEM stubs
which are also present in mordants used in dyeing tech-
nology.
4.2 Experimental conditions
After few minutes from the application of the SERS
substrate, spectra were collected with a 3-laser (532 nm,
638 nm and 785 nm) confocal Jobin Yvon Horiba Xplora
­Raman running Labspec 5 software. As in the forensic
field, it was shown that the 638 nm laser yields lower
quality Raman spectra of dyed textile fibers (Goodpas-
ter & Liszewski 2009), only the 532 nm and the 785 nm
lasers were used in this study. The total laser power
(25 mW for the 532 nm laser and 90 mW for the 785 nm
laser) was filtered leaving from 0.1 to 10% power passing
through the optics of the microscope. The diameter of the
confocal hole was set at 500 µm while that of the slit at
100 µm.
XRF analysis was conducted with a Bruker Artax Sys-
tem equipped with a molybdenum tube. The energy cali-
bration was performed with a bronze standard using the
Cu Ka line. The Mylar film gives a small background for
Ca, P and Zn.
SEM-EDXS analysis was conducted with a Fei Quanta
200 system in low vacuum mode (0.75 Torr) (LV-SEM-
EDXS) using 12.5 kV accelerating voltage. Images were

20
 BERTOLOTTI Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)

Figure 4 SERS spectrum of weld recorded on a recently dyed wool fiber which appears bright yellow. The fiber was dyed with
an Al-based mordant. The spectrum was acquired exciting with the 532 nm laser, 10% filter, 50X long working distance
objective, 100 slit, 500 hole, 1200 lines/mm grid, 5 s exposure and it is an average of 10 accumulations.

acquired in backscattered electron (BSE) mode and EDX SERS spectra obtained are in fact spectra of contami-
spectra were collected in spot mode. nants.

5 Results and Discussion

5.1 Reference samples
SERS successfully identified weld alone (Figure 4), in-
digo alone and the mixture of the two in the reference
threads (48, WWAl, 162, 231) using a maximum of three
fibers per sample thread. Only from the light yellow wool
dyed in the 1940s with weld and unknown mordant (49)
was it not possible to obtain the spectrum of the dye. It
is hypothesized that this reference wool fiber might have
been dyed with a different mordant compared to the bright
yellow ones dyed with an Al-containing salt resulting in a
better connection of the dye with the textile fibers, thus a
more difficult adsorption of weld on the SERS substrate
even after pre-treatment with HF or formic acid. XRF
analysis revealed the presence of Fe, while SEM-EDXS
analysis detected Al on the light yellow fibers. If the hy-
pothesis is correct the mordant should be Fe-based. This
would agree with the general consideration that Fe salts
make dye colors duller than Al mordants (Cardon 2007). Figure 5 BSE micrograph of a fiber from sample VA60241B.
However, both Fe and Al can be present on the fiber also The surface of the fiber is covered by particulate
as contaminant: they are the most common metals found ­matter.
in the Earth´s crust (Cardon 2007). Hence, no conclusi-
ve information on the mordant supporting the hypothesis
of the different degree of dye-fiber connection could be A fiber from sample VA57793A was washed with dis-
inferred. tilled water before HF pre-treatment and colloid applica-
tion, and no SERS spectra suggesting contaminants were
5.2 Peruvian samples obtained from it, only spectra of indigo. This suggests
SERS analysis did not identify a yellow dye on any of the that the yellow dye has low affinity for the SERS subs-
Peruvian artifacts. Several spectra were recorded from trate used: indigo is generally not easily detected using
three of the four samples that seemed to originate from Lee-Meisel colloids due to its scarce solubility in water
dyes, but each spectrum was different and was not re- (Oakley et al. 2012). The low affinity of the yellow dye
producible. As XRF and EDXS detected many elements for the colloid is also supported by the fact that AgNO3
characteristics of salts (Cl, K, Na, etc.) on the fibers and spectra were recorded if KNO3 was used as aggregating
SEM showed that the fiber surfaces are ­covered with agent, showing that also nitrate ions have higher affinity
particles (Figure 5), it could be inferred that the various than the yellow dye for silver.

21
BERTOLOTTI Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS)
A mordant could not be identified with certainty on
the fibers. If one supposes that the fibers are dyed with
indigo only, the absence of a mordant could be possible
as indigo is a vat dye requiring no metal salt. However,
there are studies, such as Lee et al. (2014), where indigo
was detected in the presence of a mordant. For mordants
the possible candidates are Fe-based (XRF analysis) and
Al-based (LVSEM-EDXS analysis). Both of the alter-
natives cannot be excluded on the basis of availability:
in many places in Peru there were deposits of fine fer-
rous-sulfate (FeSO4·7H2O). In the Azetcs’ language there
is a word to indicate the black mud rich in Fe that in the
past has also been used as a source of mordant; rocks
containing alunogen, i.e., hydrated tri-sulfate of alumini-
um, were mined and used in Pre-Columbian Peru (Car-
don, 2007). As already stated for the reference samples,
Al and Fe could also be contained in the dust present on
the surface of the fibers.
6. Conclusions
The experiments on the reference samples were entirely
successful: with a very small sample amount (maximum
three fibers) organic dyes were identified on wool. Ho-
wever, the difficulty in detecting weld on the pale yellow
wool fiber dyed in the 1940s, and the yellow colorant
used with indigo in the Peruvian samples, pointed at the
necessity to employ other analytical techniques for the
characterization of real samples. Optical and electron
microscopy seem to be necessary preliminary steps to
ascertain the presence of surface contaminants on the
samples. Likely, in a case such as this one, removal of
particulate matter from the surface is a necessary step to
avoid recording SERS spectra of surface contaminants.
Techniques able to identify the mordant, such as XRF
and EDXS, could likely be employed more successfully
after cleaning the samples, as it could be excluded that
a metal is present only in the dust deposited on the fiber
surface.
As these were the first SERS experiments on real
samples at the Rathgen Forschungslabor, the fact that no
yellow dye was identified cannot lead to exclude with
confidence its presence. The yellow-greenish hue of the
Peruvian samples seems unlikely due to dyeing the ca-
melid fibers with indigo only and the presence of a yel-
low dye with low affinity for Lee-Meisel colloids, or at
least lower affinity than indigo and nitrate ions, is expec-
ted. It is recommended to perform other analysis such
as liquid chromatography to confirm this hypothesis and
identify the yellow dye. Alternatively, it could be attemp-
ted on a subsample of fibers to remove indigo by repeated
boiling in dimethylformamide (DMF) until the solvent is
colorless (Schweppe 1979) and then perform the SERS
measurement on the treated fiber. Another strategy that
may lead to an improvement in the capability of SERS
to detect the yellow dye is the coupling of this technique
with thin layer chromatography (TLC-SERS) (Lombardi
et al. 2013). This would at first allow a separation of the
dye components and then to perform SERS on each dye
component separately directly on the TLC plate.
22
7 Acknowledgements
The Author is grateful to Dr. Stefan Röhrs and Dr. Cristi-
na Aibeo of the Rathgen-Forschungslabor for advice and
supervision during the work. The Author wishes also to
thank Lena Bjerregaard and the Ethnological Museum,
National Museums in Berlin, Germany. for providing the
samples and the Förderkreis des Rathgen-Forschungsla-
bors e.V for the financial support to this research.
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Corresponding author: bertolotti.giulia@gmail.com
 FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

Neue Identifizierungsstrategie
eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und
Raman-spektroskopischer Charakteristiken
Sebastian Fürst1, Katharina Müller2, Céline Paris3, Ludovic Bellot-Gurlet3,
Christopher Pare1 und Ina Reiche2,4
1
Institut für Vor- und Frühgeschichte/Johannes Gutenberg Universität Mainz, Deutschland
2
Laboratoire d’Archéologie Moléculaire et Structurale (LAMS), UMR 8220 CNRS/Université Pierre et Marie Curie/Paris 6,
Sorbonne universités, Paris, Frankreich
3
Laboratoire de Dynamique, Interactions et Réactivité (LADIR), UMR 7075 CNRS/Université Pierre et Marie Curie/Paris 6,
Sorbonne universités, Paris, Frankreich
4
Rathgen-Forschungslabor- Staatliche Museen zu Berlin – Stiftung Preussischer Kulturbesitz, Berlin, Deutschland

Abstract
During the Iron Age, red corals (Corallium rubrum) were the most frequent imported object type from the Mediterranean area into
the Celtic world. The density and the distinct patterns of their distribution are perfectly suited for the study of intra-European cultural
contacts and trade relations due to their long-term importation.
Despite the 130-year-old history of research on prehistoric corals, there have been hardly any extensive study. One reason for this
limited interest is that corals lose their intense red colour and shiny surface structure due to poorly understood ageing processes.
Hence, other light-coloured materials such as bone, ivory, chalk or shells, which were also used to decorate jewellery, are often
mistaken for corals.
We propose a multi-stage approach to identify red corals and light bio-minerals with emphasis on digital microscopy and Raman
spectroscopy. The instruments are portable and can therefore be used directly in the museums, allowing a very efficient work flow
thanks to a high identification rate while saving time.

1 Einleitung
Die rote Edelkoralle (Corallium rubrum) eignet sich in
idealer Weise zur Erforschung intra-europäischer Kultur-
kontakte und Austauschbeziehungen, da sie im Vergleich
zu anderen Importgattungen aus dem Mittelmeerraum ei-
nige Besonderheiten aufweist: Sie wurde über den gesam-
ten Zeitraum vom 7. bis ins 3. Jh. v. Chr. importiert; ihre
Fundverteilung ist im Vergleich mit anderen Importge-
genständen engmaschiger; zudem ermöglichen die Koral-
lenfunde eine relativ präzise zeitliche Einordnung, denn
sie wurden in der Regel zur Dekoration gut datierbarer
Schmuckstücke eingesetzt (Abb.1) und kommen häufig in
Gräbern mit weiteren gut datierbaren Funden vor.
Die natürlichen Vorkommen der roten Edelkoralle der
Art Corallium rubrum (C. rubrum) haben ihren Verbrei-
tungsschwerpunkt im westlichen Mittelmeer, sind aber
auch in der Algarve, vor der westafrikanischen Küste
und im Roten Meer sowie im Persischen Golf zu finden.
Bereits Plinius erwähnt um 50 n. Chr. einige Gebiete mit
besonders hochwertigen Korallenvorkommen (Plinius).
Hierzu gehören eine Inselgruppe nahe Marseille, die
Küstengebiete nahe Gravisca in Etrurien und Gebiete im
Golf von Neapel und vor der Westküste Siziliens sowie
vor der nordafrikanischen Küste. Alle decken sich mit
den heutigen Verbreitungsgebieten und größtenteils auch
mit archäologischen Korallenfunden. Abb. 1: Gold- und korallenverzierter Prunkhelm aus Agris
Die frühesten Untersuchungen prähistorischer Ko- (dép. Charente, Frankreich, 2. H. 4. Jh. v. Chr.) mit
rallen sowie erste Publikationen erfolgten bereits Ende eingezeichnetem Messpunkt der Spektren aus Abb. 4. –
des 19.  Jahrhunderts (Tischler 1885; 1886; Olshausen Foto: M. Grewenig (Hrsg.), 2010, S. 175.

25
FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

1888). Aber bis heute wurden kaum umfangreichere,
regio­ nalübergreifende Studien zu dieser Fundgattung
vorgelegt. Die bisherigen Studien zu prähistorischen
Korallen beschränken sich meist auf kleinere geografi-
sche Räume, so z.  B. ein Aufsatz über böhmische Ko-
rallenfunde der Späthallstatt- und Frühlatènezeit (San-
kot 2000), Studien der inneralpinen Korallenfunde und
der Rolle der Golasecca-Kultur beim Korallenhandel
(Schmid-Sikimić 2002, De Marinis 2000), eher populär-
wissenschaftlich ausgerichtete Arbeiten mit dem Fokus
auf den französischen und italienischen Raum (Liver-
ino 1989; Tescione 1965) sowie knappe Studien zu
nord- (De Marinis 1997) und süditalienischen Korallen
(Ugolini et al. 2000). Innerhalb einer Reihe von ­Studien
werden prähistorische Korallen nur peripher themati-
siert (z. B. Stöllner 1996/2002; Schmid-Sikimić 2002).
Ein Tagungsband bietet einen umfangreichen Überblick
über prähistorische Korallenfunde in unterschiedlichen
Kulturen jedoch keine vergleichende Diskussion inner-
halb oder zwischen den Beiträgen (Morel et al. 2000).
Zusammenfassende und systematische Überblickswer-
ke mit dem Fokus auf die Eisenzeit wurden bisher nicht
­publiziert.
Ein Grund hierfür liegt wahrscheinlich auch in der
schwierigen Identifikation des Materials, denn Koral-
len verlieren aufgrund von bisher ungeklärten Alte-
rungsprozessen ihre intensive rote Farbe und glänzen-
de Ober­flächenstruktur, weshalb sie leicht mit anderen
hellen Materialien wie z. B. Knochen, Elfenbein, Kalk
oder Muscheln verwechselt werden. Bisherige Analysen
(z. B. Tischler 1885, Moucha 1969, Koenig 1987; Rosen
1990; Müller 1993; Gomez de Soto et al. 2013, Weiß &
von Zelewski 1995; Schüler 1997, Schrickel et al. 2013)
scheiterten in den meisten Fällen an der Komplexität
dieser Aufgabe und lieferten entweder ungenaue, wenig
aussagekräftige oder gar falsche Resultate. Es besteht das
Problem, dass bislang nur Einzelstudien mit zu gerin-
gen Datengrundlagen, denen aufgrund der kursorischen
Behandlung des komplexen Themas einige methodolo-
gische Schwächen anhaften. So zeigt sich in fast allen
Untersuchungen, dass der Wissenstransfer zwischen Ar-
chäologie und Naturwissenschaften mangelhaft war und
keine dezidierte Identifikationsstrategie mit durchdachter
Methodenwahl vorliegt, die dem strukturellen Aufbau
der Korallen und der alternativen Schmuckmaterialien
Rechnung trägt.
In dieser Arbeit wurde im Rahmen eines deutsch-fran-
zösischen Forschungsprojektes eine stringente Material­
identifikationsstrategie für C. rubrum entwickelt. Die
­Basis dieser Strategie bilden ein optischer Kriterienkata-
log sowie die Raman-Spektroskopie (Fürst 2010).
2 Material und Methoden
Insgesamt wurden 84 archäologische und 39 rezente Re-
ferenzobjekte aus verschiedenen geografischen Regionen
mikroskopisch und mit Hilfe der Raman-Spektroskopie
untersucht (Tabelle 1). Neben archäologisch sicher iden-
tifizierbaren Materialien wurden auch rezente Exemplare
mit einbezogen, die als Referenzen dienen. Sie stammen
aus den taxonomisch abgesicherten Sammlungen des
Forschungsinstituts Senckenberg in Frankfurt am Main.
Dies ist deshalb von Bedeutung, weil im Schmuckhandel
häufig andere Korallenarten als C. rubrum ausgegeben
werden (Henn 2006), wodurch es sowohl im optischen
wie auch im analytischen Bereich zu folgenschweren
Fehleinschätzungen kommen kann.

Tab. 1: Beschreibung und Raman-spektroskopische Bestimmung der untersuchten rezenten Korallen und der mit K ­ orallen oder
ähnlichem Material verzierten archäologischen Objekte (ALM = Archäologisches Landesmuseum Baden-Württemberg, Zentrales
Fundarchiv Rastatt, BLK = Badisches Landesmuseum Karlsruhe, IfE = Institut für Edelsteinforschung, Mainz und Idar-Oberstein,
LM Mainz = Landesmuseum Mainz, LM Stuttgart = Landesmuseum Württemberg Stuttgart, Andreasstift = Museum der Stadt
Worms im Andreasstift, NH Mainz = Naturhistorisches Museum Mainz, Privatsammlung = Privatsammlung Klaus Paysan, rem =
Reiss-Engelhorn-Museen Mannheim, RGZM = Römisch Germanisches Zentralmuseum, Senckenberg = Senckenberg Forschungs-
institut, Frankfurt a. M., Esslingen = Stadtmuseum im Gelben Haus, Esslingen).

Objekt Inv.Nr. Museum Zeitstellung Herkunft/ Wellenlänge bestimmtes Material

Fundort
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Italien, Straße von 1064 Corallium rubrum
Ästchen Messina
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Portugal, Atlantik, 532,21 Corallium rubrum
Ästchen Algarve, bei (Nd:YAG-Laser)
Almeida
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Portugal, Azoren 532,21 Corallium spec.
Ästchen „est de Flores“ (Nd:YAG-Laser)
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Portugal, Atlantik, 532,21 Corallium spec.
Ästchen Azoren (Nd:YAG-Laser)
Cypraecassis testi- o. Inv. NHM Mainz rezent Dominikanische 488 (Ar-Laser) Cypraecassis testiculus
culus Republik
Schnecke 330902/1, Slg. Senckenberg rezent Kapverden, östli- 532,21 Cypraecassis testiculus
Beil cher Atlantik, Sao (Nd:YAG-Laser) senegalica
Vicente
Fragment eines Ko_044d IfE rezent Herkunft unbe- 488 (Ar-Laser) weiße Koralle
Ästchens kannt

26
 FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

Objekt Inv.Nr. Museum Zeitstellung Herkunft/ Wellenlänge bestimmtes Material

Fundort
Orgelkoralle o. Inv. IfE rezent Herkunft 488 (Ar-Laser) Tubipora musica
(Tubipora musica) unbekannt
Steinkoralle, Ast Ko_042c IfE rezent Herkunft 488 (Ar-Laser) Steinkoralle
unbekannt
Spondylus barbados o. Inv. NHM Mainz rezent Herkunft 488 (Ar-Laser) Spondylus barbados
unbekannt
Corallium rubrum, Ko_037b IfE rezent Griechenland 488 (Ar-Laser) Corallium rubrum
Ästchen
Spondylus o. Inv. NHM Mainz rezent Griechenland 488 (Ar-Laser) Spondylus gaederopus
gaederopus
Corallium rubrum Ko_37a IfE rezent Griechenland 488 (Ar-Laser) Corallium rubrum
(Stumpf; tiefrote;
teilw. helle
Verunreinigungen)
Spondylus-Muschel 168617/4/2 Senckenberg rezent Griechenland, 532,21 Spondylus gaederopus
Morea (Nd:YAG-Laser)
Corallium rubrum, Ko_23a Senckenberg rezent Italien 785 (Diode) Corallium rubrum
Ästchen
Corallium rubrum, Ko_023 IfE rezent Italien 488 (Ar-Laser) Corallium rubrum
Ästchen
Corallium rubrum, o. Inv. IfE rezent Spanien, La Esca- 532 (Diode) Corallium rubrum
Ästchen la, ca. 1960-61;
ca. 40 m
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Malta 532,21 Corallium rubrum
Ästchen (Nd:YAG-Laser)
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Malta 532,21 Corallium rubrum
Ästchen (Nd:YAG-Laser)
Corallium rubrum, SMF11756 Senckenberg rezent Marseille 532,21 Corallium rubrum
Ästchen (Nd:YAG-Laser)
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Frankreich, 532 (HE) Corallium rubrum
Ästchen Marseille,
Grand Conglu
Corallium rubrum, 11755 Senckenberg rezent Frankreich, 532,21 Corallium rubrum
Ästchen Marseille, Grottes (Nd:YAG-Laser)
sous-marines
Corallium rubrum, 527 Senckenberg rezent Frankreich, 532 (HE) Corallium rubrum
Ästchen Marseille,
Villefranche
Semicassis-Schnecke 306197 Senckenberg rezent Italien, Neapel 532,21 Semicassis saburon
(Nd:YAG-Laser)
Schaumkoralle Ko_031 IfE rezent Philippinen 488 (Ar-Laser) Schaumkoralle
Röhre als Calciumcar- Ko_042b IfE rezent Rotes Meer 488 (Ar-Laser) Steinkoralle
bonat (Steinkoralle?)
Spondylus-Muschel 168602/1 Senckenberg rezent Rotes Meer 532,21 Spondylus gaederopus
(Nd:YAG-Laser)
Corallium rubrum, o. Inv. IfE rezent Italien, Sardinien 488 (Ar-Laser) Corallium rubrum
Ästchen; Farbe „Sar-
degna“
Spondylus-Muschel 16826/1/2 Senckenberg rezent Italien, Sardinien 532,21 Spondylus spec.
(Nd:YAG-Laser)
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Italien, Sizilien, 532,21 Corallium rubrum
Ästchen Sciacca (Nd:YAG-Laser)
Spondylus gaederopus 96 NHM Mainz rezent Spanien, Balea- 488 (Ar-Laser) Spondylus gaederopus
ren, Mallorca
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg rezent Spanien, Mazaron 532,21 Corallium rubrum
Ästchen (Nd:YAG-Laser)
Momo-Koralle Ko_025a IfE rezent Taiwan 488 (Ar-Laser) Corallium spec.
Spondylus-Muschel o. Inv. Senckenberg rezent Italien, Triest 532,21 Spondylus gaederopus
(Nd:YAG-Laser)
Spondylus spec o. Inv. NHM Mainz rezent Vereinigte Arabi- 488 (Ar-Laser) Spondylus spec.
sche Emirate
Corallium rubrum, Ko_044a IfE rezent vermutl. Mittel- 488 (Ar-Laser) Corallium rubrum
Ästchen meer

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FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

Objekt Inv.Nr. Museum Zeitstellung Herkunft/ Wellenlänge bestimmtes Material

Fundort
kleines Korallenäst- Ko_044b IfE rezent vermutl. 488 (Ar-Laser) Corallium rubrum
chen, rosa-rot; in Mittelmeer
der Mitte eine tiefe
U-förmige Kerbe und
eine größere, runde
Eintiefung
Korallenkügelchen; Ko044c IfE rezent vermutl. 488 (Ar-Laser) Corallium rubrum
rot-orange, homogen Mittelmeer
Corallium spec., Ko_026 IfE rezent Japan 532 (Diode) weiße Koralle
weiße Koralle
tibetische Gebetskette o. Inv. Privat­ historisch Nepal 632,816 Corallium spec.
sammlung (He-Ne-Laser)
römische Distelfibel REM14028 rem Römerzeit Worms, Altfund 457,9 (Ar-Laser, keine Spezifikation
mit gelblicher Einlage LabRam)
gold- und korallever- o. Inv. Leihgabe Eisenzeit Agris 532 (Diode) Corallium (rubrum)
zierter Prunkhelm RGZM (dép. Charente/F)
rote Email-Stückchen MAN12199 MAN Eisenzeit Algère(?) 532 (HE) Email
Collier aus durch- C 2826 BLK Eisenzeit Allensbach-Kalt- 632,816 Elfenbein
bohrten Rohkoralle- brunn (Lkr. (He-Ne-Laser)
Ästchen mit zwei Konstanz), aus
Elfenbeinschiebern Grabhügel
kreisförmiges Koral- HMI 354E Kar. II LM Stuttgart Eisenzeit Altheim-Heilig- 632,816 Corallium (rubrum)
lenstück (Teil eins kreuztal (Lkr. (He-Ne-Laser)
Amuletts) Sigmaringen),
Grabhügel
„Hohmichele“,
Grab VI
Fußzierfibel V 68, 34 LM Stuttgart Eisenzeit Asperg (Lkr. 632,816 Corallium (rubrum)
Ludwigsburg), (He-Ne-Laser)
Grabhügel
„Grafenbühl“,
Bestattung 25 aus
Nebengrab 24/25
Doppelzierfibel V 64, 22 LM Stuttgart Eisenzeit Asperg (Lkr. 632,816 Corallium (rubrum)
Ludwigsburg), (He-Ne-Laser)
Grabhügel
„Grafenbühl“,
Nebengrab 3
Ortband eines Dol- MAN20391 MAN Eisenzeit Auves (dép. Mar- 532 (Diode) Corallium (rubrum)
ches ne/F), Grab 1
Teil einer Gürtelkette MAN20933.002 MAN Eisenzeit Bussy-le-Château 532 (Diode) Corallium (rubrum)
(dép. Marne/F),
ohne Fundort
Muschelschale(?) MAN13661.002 MAN Eisenzeit Châlons-sur-Mar- 785 (Diode, HE) Muschel
ne (dép. Marne/F)
Zierelement eines MAN13672 MAN Eisenzeit Châlons-sur- 532 (HE) Corallium (rubrum)
Schildbuckels aus Marne (dép.
länglichen Korallen­ Marne/F), Camp
segmenten auf de Châlons
Eisenkonus
Entenkopffibel aus MAN67911 MAN Eisenzeit Charmont 532 (HE) Corallium (rubrum)
Bronze (dép. Marne/F),
Grab 28
Vogelkopffibel mit A 3273 LM Stuttgart Eisenzeit Eberdingen-Hoch- 632,816 (He-Ne- Corallium (rubrum)
Koralleneinlagen dorf (Lkr. Laser)
Ludwigsburg),
Grabhügelgruppe
„Pfaffenwäldle“
Nagelschneider MAN77050L MAN Eisenzeit Écury-sur-Coole 532 (HE) Corallium (rubrum)
(dép. Marne/F),
„Les Côtes en
Marne“, Wagen-
grab 11
Halskette Nr. H1-10 Esslingen Eisenzeit Esslingen-Sirnau, 632,816 (He-Ne- Corallium (rubrum)
Grab 1 Laser)

28
 FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

Objekt Inv.Nr. Museum Zeitstellung Herkunft/ Wellenlänge bestimmtes Material

Fundort
Handgelenkkette Nr. H1-10 Esslingen Eisenzeit Esslingen-Sirnau, 632,816 Corallium (rubrum)
Grab 1 (He-Ne-Laser)
einzelne Korallen­ Nr. H1-10 Esslingen Eisenzeit Esslingen-Sirnau, 632,816 Corallium (rubrum)
kügelchen Grab 1 (He-Ne-Laser)
Schlangenfibel mit A 3341 LM Stuttgart Eisenzeit Friedingen, Gem. 632,816 Corallium (rubrum)
Korallenstift in Langenenslingen (He-Ne-Laser)
Fußknopf (Lkr. Biberach)
Paukenfibel mit A 3359 LM Stuttgart Eisenzeit Gerabronn (Lkr. 632,816 Corallium (rubrum)
­großen Einfassungen Schwäbisch Hall) (He-Ne-Laser)
auf Pauke und Fuß
Fibel mit scheiben­ V 246 LM Mainz Eisenzeit Hahnheim (Lkr. 632,816 Corallium (rubrum)
förmiger Fußzier Mainz-Bingen), (He-Ne-Laser)
Im Letten,
Hügelgrab
Nadelkopf aus Bern- o. Inv. LM Stuttgart Eisenzeit Herbertingen- 632,816 Corallium (rubrum)
stein mit Korallen­ Hundersingen (He-Ne-Laser)
einlagen (Lkr. Sigmarin-
gen), Gießübel,
Hügel 1, Grab 4
längliches, röhren- o. Inv. LM Stuttgart Eisenzeit Herbertingen- 632,816 keine Spezifikation
förmiges Stück eines Hundersingen (He-Ne-Laser)
Amuletts (Lkr. Sigmarin-
gen), Gießübel,
Hügel 1, Grab 2
Bronzefibel mit o. Inv. LM Stuttgart Eisenzeit Herbertin- 632,816 Corallium (rubrum)
aufgebogenem tier- gen-Hundersingen (He-Ne-Laser)
kopfartigem Fuß und (Lkr. Sigmarin-
kreuzförmigem Bügel gen), Gießübel,
Hügel 1, Grab 2
Bronzefibel mit quer- T210 LM Stuttgart Eisenzeit Herbertin- 632,816 Corallium (rubrum)
gekerbtem Bügel gen-Hundersingen (He-Ne-Laser)
(Lkr. Sigmarin-
gen), Heuneburg
Dolchscheide aus o. Inv. LM Stuttgart Eisenzeit Herbertin- 632,816 Corallium (rubrum)
Bronze gen-Hundersingen (He-Ne-Laser)
(Lkr. Sigmarin-
gen), Talhau,
Hügel 4, Grab 14
Eiserne Fibel BW2006-09- rem Eisenzeit Ilvesheim (Rhein- 532 (HE) Corallium (rubrum)
33-08 Neckar-Kreis)
„Weingärten“,
Grab 1
Fußscheibe einer REM50883 rem Eisenzeit Ilvesheim (Rhein- 785 (Diode, HE) Corallium (rubrum)
bronzenen Fibel Neckar-Kreis)
„Weingärten“,
Grab von 1954
Fibel mit flachem o. Inv. MAN Eisenzeit Ivory (dép. 532 (HE) Corallium (rubrum)
Bügel und kleiner Jura/F), Les Moi-
Einlage in Fuß dons, Tumulus de
Champ Peupin,
Grab D
Scheibenhalsring MAN23039 MAN Eisenzeit Bussy-le-Château 785 (Diode, HE) Corallium (rubrum) und
(dép. Marne/F) Email
„La Cheppe“,
Grab 24
Bronzefibel, Bügel- MAN13026.001 MAN Eisenzeit Laval (dép. 532 (HE) Corallium (rubrum)
platte komplett mit Marne/F), ohne
länglichen Korallen- Fundkontext
segmenten besetzt,
eines abgefallen
Scheibenhalsring aus MAN30179 bzw. MAN Eisenzeit Leimersheim (Lkr. 532 (HE) Corallium (rubrum)
Bronze mit Auflagen Speyer650 Germersheim),
aus Koralle und Gold ohne Fundkontext
große helle Perle MAN3105.001 MAN Eisenzeit Saint-Etienne- 532 (HE) Knochen oder Zahnbein
au-Temple (dép.
Marne/F), ohne
Fundkontext

29
FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

Objekt Inv.Nr. Museum Zeitstellung Herkunft/ Wellenlänge bestimmtes Material

Fundort
bronzene Fußzierfibel BW1974-A5381 rem Eisenzeit Mannheim-Vogel- 514 (LabRam) Corallium (rubrum)
mit verbreitertem stang, aus Grab
­Bügel und aufgenieteter (?)
vasen­förmiger Fußzier
kleine proto-Münsin- REM12887 rem Eisenzeit Mannheim-Wall- 457,9 (Ar-Laser, Corallium (rubrum)
gen-Fibel mit vier statdt, aus Sied- LabRam)
reiskornförmigen lung „Hinter der
Korallenauflagen Nachtweide"“
Corallium rubrum, 24228-1 MAN Eisenzeit Marsal (dép. 532 (HE) Corallium rubrum
Ästchen (hell) Moselle), aus
Siedlung
Maskenfibel m. Ein- BE 283d Andreasstift Eisenzeit Monsheim (Lkr. 632,816 Corallium (rubrum)
lagen in Bügel und in Alzey-Worms), (He-Ne-Laser)
den Augen der Maske aus Flachgrab
sowie Korallenperle
auf Spirale
Fibel m. tordiertem V 657 LM Mainz Eisenzeit Monsheim (Lkr. 632,816 Corallium (rubrum)
Bügel Alzey-Worms), (He-Ne-Laser)
ohne Fundkontext
dünner Bronzearmring V 69, 39 LM Stuttgart Eisenzeit Mühlacker (Enz- 632,816 Corallium (rubrum)
kreis), Hügel 10, (He-Ne-Laser)
Grab 1
Bronzefibel mit recht- V 69, 39 LM Stuttgart Eisenzeit Mühlacker (Enz- 632,816 (He-Ne- Corallium (rubrum)
eckiger Platte kreis), Hügel 10, Laser)
Grab 1
bronzenes Ringchen V 69, 39 LM Stuttgart Eisenzeit Mühlacker (Enz- 632,816 (He-Ne- Corallium (rubrum)
kreis), Hügel 10, Laser)
Grab 1
zoomorphe Fibel m. V 69, 15 LM Stuttgart Eisenzeit Mühlacker (Enz- 632,816 Corallium (rubrum)
kreuzförmigem Bügel kreis), Hügel 4, (He-Ne-Laser)
Grab 5
Fibel m. Koralle im o. Inv. LM Stuttgart Eisenzeit Gäufelden- 632,816 Corallium (rubrum)
Bügel und Email auf Nebringen (Lkr. (He-Ne-Laser)
Fußscheibe Böblingen),
Grab 17
symmetrische Doppel- V1111 LM Mainz Eisenzeit Nierstein, OT 632,816 Corallium (rubrum)
vogelkopffibel Schwabsburg (He-Ne-Laser)
(Lkr. Mainz-
Bingen)
Bronzefibel im BE 339 Andreasstift Eisenzeit Osthofen (Lkr. 632,816 Email
Frühlatènestil Alzey-Worms), (He-Ne-Laser)
Rheinchaussee,
ohne Fundkontext
Bronzefibel mit längs- MAN33331.001 MAN Eisenzeit Prosnes (dép. 532 (HE) Corallium (rubrum)
gekerbtem Bügel und Marne/F), Le
Fußperle Terrage, Grab B
Wildschweinhauer(?) MAN33943.001 MAN Eisenzeit Saint-Hilaire- 785 (Diode, HE) Knochen oder Zahnbein
le-Grand (dép.
Marne/F), ohne
Fundkontext
unregelmäßig geform- MAN39412.001 MAN Eisenzeit Cierges-Caranda 785 (Diode, HE) keine Spezifikation
tes helles Stück an (dép. Aisne/F),
tordiertem Bronze- Grab 84
draht
Nagelschneider MAN4749 MAN Eisenzeit Bussy-le-Château 532 (HE) keine Spezifikation,
(dép. Marne/F), evtl. Knochen
o. Fundkontext
Ortband einer o. Inv. LM Stuttgart Eisenzeit Renningen „Lau- 632,816 Corallium (rubrum)
Schwertscheide erhalde“, Siedlung (He-Ne-Laser)
Perle an Bronzedraht, MAN80133.001 MAN Eisenzeit Saint Etienne- 532 (HE) Corallium (rubrum)
evtl. Ohrring au-Temple (dép.
Marne/F), Mont
de la Tonnelle,
Grab 119

30
 FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

Objekt Inv.Nr. Museum Zeitstellung Herkunft/ Wellenlänge bestimmtes Material

Fundort
Gehänge mit MAN12718.001 MAN Eisenzeit Saint-Etienne- 532 (HE) Bernstein oder Glas
mehreren Perlen au-Temple (dép.
Marne/F), aus
Grab
Bronzefibel mit MAN12828.001 MAN Eisenzeit Saint-Etienne- 785 (Diode, HE) Email(?)
kleiner Fußscheibe au-Temple (dép.
und roter Auflage Marne/F), aus
Grab
Bronzefibel mit MAN12828.005 MAN Eisenzeit Saint-Etienne- 532 (HE) Email
kleiner Fußperle und au-Temple (dép.
Schlangenlinienmus- Marne/F), aus
ter auf Bügel Grab
3 Korallenäste, als MAN27849 MAN Eisenzeit Saint-Hilaire- 532 (HE) Corallium rubrum
Teil eines Anhängers au-Temple (dép.
Marne/F), aus
Grab
Wildschweinhauer MAN27622.002 MAN Eisenzeit Saint-Hilaire-le- 785 (Diode, HE) Zahnbein
Grand (dép.
Marne/F), ohne
Fundkontext
Wildschweinhauer MAN27622.003 MAN Eisenzeit Saint-Hilaire-le- 785 (Diode, HE) Zahnbein
Grand (dép.
Marne/F), ohne
Fundkontext
Bronzefibel mit MAN4831.001 MAN Eisenzeit Saint-Rémy-sur- 532 (HE) Corallium (rubrum)
kleiner Fußperle Bussy (dép. Mar-
ne/F), aus Grab
Bronzefibel mit qua- MAN4838.001 MAN Eisenzeit Saint-Rémy-sur- 532 (HE) Corallium (rubrum)
dratischem Cabochon Bussy (dép.
auf Fuß und längsge- Marne/F),
kerbtem Bügel aus Grab
Fibel mit querg- MAN50883 MAN Eisenzeit Salins-les-Bains 532 (HE) Corallium (rubrum)
kerbtem Bügel und (dép. Jura), Camp
Entenkopf du Château,
westlicher Wall,
aus Schicht C
Fibel mit quergkerb- MAN50884 MAN Eisenzeit Salins-les-Bains 532 (HE) Corallium (rubrum)
tem Bügel und quad- (dép. Jura), Camp
ratischer Fußplatte du Château,
westlicher Wall,
aus Schicht C
Eisenfibel mit geper- A 35/34 LM Stuttgart Eisenzeit Schwieberdingen 632,816 (He-Ne- Corallium (rubrum)
lter Goldscheibe auf (Lkr. Ludwigs- Laser)
Bügel und Korallen- burg) „Wartbie-
zier gel“, Grab
Bronzefibel mit MAN80111.001 MAN Eisenzeit Sept-Saulx (dép. 532 (HE) Corallium (rubrum)
rechteckiger, gerippter Marne/F), aus
Fußperle Grab
Bronzener Zierknopf MAN80129.003 MAN Eisenzeit Heutrégiville 532 (HE) keine Spezifikation
einer Phalere (dép. Marne/F),
Le Mont Sapinois,
ohne Fundkontext
Schuhknopf MAN33299.003 MAN Eisenzeit Somme-Tourbe 532 (Diode) Corallium (rubrum)
(dép. Marne/F),
La Bouvandeau,
Wagengrab
Schuhknopf MAN33299.004 MAN Eisenzeit Somme-Tourbe 532 (Diode) Corallium (rubrum)
(dép. Marne/F),
La Bouvandeau,
Wagengrab
Reste einer Schei- A29/140 LM Stuttgart Eisenzeit Stuttgart-Weilim- 632,816 (He-Ne- Corallium (rubrum)
de mit Einlage aus dorf, Hügel 7 Laser)
Koralle
Fibel aus Bronze MAN33275 MAN Eisenzeit Suippes (dép. 532 (Diode) Corallium (rubrum)
mit Widderkopf als Marne/F), „Le
Fußzier Rond Bois“, aus
Grab

31
FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

Objekt Inv.Nr. Museum Zeitstellung Herkunft/ Wellenlänge bestimmtes Material

Fundort
Wildschweinhauer MAN27662.001 MAN Eisenzeit Val-de-Vesle, 785 (Diode, HE) Zahnbein
Thuisy (dép. Mar-
ne/F), aus Grab
Eisenfibel MAN12830.002 MAN Eisenzeit Fundort 785 (Diode, HE) Knochen oder Zahnbein
unbekannt
Flache Bronzescheibe MAN13153 MAN Eisenzeit Fundort 785 (Diode, HE) Corallium und
mit zwei Halbkrei- unbekannt Metaloxid
sen aus Koralle und
teilweise dickem
dunklem Überzug
Eisenfibel mit Fuß- MAN13377.001 MAN Eisenzeit Fundort 785 (Diode, HE) Corallium (rubrum)
scheibe unbekannt
weißes, größeres MAN27846.001 MAN Eisenzeit Fundort 532 (HE) Knochen oder Zahnbein
Fragment unbekannt
Eisenfibel MAN12830.002 MAN Eisenzeit Fundort 532 (HE) Knochen oder Zahnbein
unbekannt
Flache Bronzescheibe MAN13153 MAN Eisenzeit Fundort 532 (HE) Corallium und
mit zwei Halb­kreisen unbekannt Metaloxid
aus Koralle und
teilweise dickem
dunklem Überzug
Bronzefibel mit mittel­ MAN79409 MAN Eisenzeit aus Tal der Saône, 532 (HE) Corallium (rubrum)
großer Fußscheibe ohne Fundkontext
Bronzefibel mit schei- BE 308b Andreasstift Eisenzeit Viernheim (Lkr. 632,816 Email
benförmiger Fußzier Bergstraße), ohne (He-Ne-Laser)
Fundkontext
Korallenkette Vi 73/512 ALM Eisenzeit Villin- 632,816 Corallium rubrum
gen-Schwennin- (He-Ne-Laser)
gen (Schwarz-
wald-Baar-Kreis),
Grabhügel „Mag-
dalenenberg“,
Grab 122
Fibel mit scheiben- BE 822 Andreasstift Eisenzeit Worms „Räderge- 632,816 Corallium (rubrum)
förmiger Fußzier und wann“, Grab vom (He-Ne-Laser)
Goldauflage 23.10.1935
Tierkopffibel BE 1070c Andreasstift Eisenzeit Worms-Aben- 632,816 Corallium (rubrum)
heim, Rautwiesen, (He-Ne-Laser)
Grab 2
Bronzefibel mit längs- BE 1064 Andreasstift Eisenzeit Worms-Herrns- 632,816 Corallium (rubrum)
gekerbtem Bügel heim, Grab von (He-Ne-Laser)
1969
Fußzierfibel mit 11159 LM Stuttgart Eisenzeit Zwiefalten-Mör- 632,816 Corallium (rubrum)
Tierkopf im singen (Lkr. (He-Ne-Laser)
thrakischen Stil Reutlingen),
„Gassenäcker“,
Hügel 2, Grab 5
Hirschgrande- St 147 k Andreasstift Neolithikum Worms- 632,816 Spondylus spec.
limmitation Rheindürkheim (He-Ne-Laser)
Corallium rubrum, o. Inv. Senckenberg Pleistozän Italien, Sizilien, 532,21 Corallium spec.
Ästchen Augusta (Nd:YAG-Laser)

Für die Mehrzahl der Raman-Messungen wurde ein Ra-
man-Spektroskop der Marke Jobin Yvon – Horiba (Type
HR800), ausgestattet mit einem Helium-Neon-­Laser (633
nm) bzw. einem Argon-Ionen-Laser (488 nm), verwendet.
Die Messungen erfolgten unter folgenden Bedingungen:
633er Notch-Filter, 100 µm Slit, 900 Linien/mm Gitter,
10mW Leistung. Die Positionierung des Objektes erfolgte
mit Hilfe einer Videokamera. Außerdem kam ein Spektros­
kop LabRam (HORIBA Scientific), ebenfalls ausgestattet
mit einem Argon-Laser (458 nm und 514 nm), zum Einsatz.
Die Objekte des Musée d’Archéologie Nationale
(MAN) in Saint-Germain-en-Laye wurden mit Hilfe
von zwei portablen Raman-Spektrometern der Marke
Jobin-Yvon Horiba vor Ort durchgeführt. Diese Spek-
trometer vom Type HE532 und HE785 sind mit Lasern
der Wellenlängen 532 nm und 785 nm ausgestattet.
Die Messzeit pro Messpunkt (1 - 180 s) und die Laser-
leistung (<100 µW – 900 µW) wurden variiert um eine
gutes Signal/Rauschverhältnis im resultierenden Spekt-
rum zu erhalten.

32
 FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken

3 Identifizierungsstrategie um eine Bügelauflage der Fibel aus dem Frauengrab

Anhand charakteristischer Strukturmerkmale der Koral-
le, die teilweise mit bloßem Auge oder unter dem Mikro-
skop sichtbar sind, lässt sich bereits in ca. 80 % der Fälle
eine Ansprache als C. rubrum vornehmen. Mithilfe der
zerstörungsfrei arbeitenden Raman-Spektroskopie kann
zwischen Calcit und Aragonit unterschieden werden und
selbst für völlig ausgeblichene Stücke können Reste des
roten Farbstoffs in den Spektren identifiziert werden
(Fürst et al., 2013). Daher eignet sich die Raman-Spekt-
roskopie zur Identifizierung der roten Edelkoralle neben
anderen hellen Materialien, die ebenso zur Verzierung
von Schmuckstücken verwendet wurden.
Ein Beispiel für ein typisches Raman-Spektrum einer
C. rubrum wird in Abbildung 2 gezeigt. Es handelt sich
von Schwieberdingen „Wartbiegel“ (Lkr. Ludwigsburg),
2.  Hälfte 5. Jh. v. Chr. Die Raman-Banden in der Re-
gion um 1087 cm-1 werden dem Calciumcarbonat zuge-
ordnet. Über die Identifizierung von Calciumcarbonat
hinaus kann mittels Raman anhand spezifischer Banden
zwischen Calcit und Aragonit unterschieden werden. Die
Banden bei 280 und 715 cm-1 können dem Calcit, dem
typischen Hauptbestandteil der C. rubrum, zugeordnet
werden. Der besondere Vorteil der Raman-Spektroskopie
liegt jedoch in der Identifizierbarkeit der roten Pigmente
anhand der Peaks bei 1129, 1295 und 1515 cm-1 (es gibt
im höheren Wellenzahlbereich noch weitere), die selbst
bei heute bereits ausgebleichten Korallen noch gut sicht-
bar sind.

Abb. 2: Raman-Spektrum der Korallen-Bügelauflage (C. rubrum) einer Fibel aus dem Frauengrab von Schwieberdingen „Wartbiegel“
(Lkr. Ludwigsburg, 2. Hälfte 5. Jh. v. Chr.).

Abb. 3: Schematische Darstellung der Identifizierungsstrategie für C. rubrum auf der Basis von Raman-Spektroskopie.

33
FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken
In Abbildung 3 ist die entwickelte Strategie zur Iden-
tifizierung der roten Edelkoralle C. rubrum schematisch
dargestellt. Bei Abwesenheit von Apatitbanden (952-
964 cm-1) im Raman-Spektrum können Materialien wie
Zahn, Elfenbein und Knochen ausgeschlossen werden.
Wenn auch Aragonit nicht nachzuweisen ist, lassen
sich bereits viele Materialien ausgrenzen, da fast alle
Salzwassermuscheln, Meeresschnecken, Perlen sowie
Steinkorallen aus Aragonit bestehen. Eine Unterschei-
dung dieser Materialien wäre mittels RFA nicht mög-
lich. Kann Calcit identifiziert und zudem noch die Anwe-
senheit des Korallenfarbstoffes (Polyenbanden bei 1126
und 1515 cm-1) nachgewiesen werden, reduziert sich
die Gruppe der neben der Koralle in Frage kommenden
Materialien auf nur noch einen hypothetischen Fall: die
farbige Außenseite einer (großen) Spondylusmuschel.
Zur endgültigen Identifizierung können in einem Folge-
schritt ergänzende ebenfalls mobile und zerstörungsfreie
Methoden wie z.  B. Röntgenfluoreszenzanalyse (RFA),
Röntgenbeugung (XRD) oder Vis-Spektroskopie einge-
setzt werden, um anhand weiterer Marker wie z. B. dem
Magnesiumcarbonat-Gehalt eine endgültige Identifika­
tion zu ermöglichen.
4 Diskussion und Zusammenfassung
Innerhalb dieser Studie wurde eine dezidierte Identifika-
tionsstrategie basierend auf der Raman-Spektroskopie
entwickelt, die dem strukturellen Aufbau der Korallen
und der alternativen Schmuckmaterialien Rechnung
trägt. Mit Hilfe dieser Strategie kann die rote Edel­koralle
C. rubrum von fast allen Materialien (Elfenbein, Mu-
scheln, Perlen etc.), die ebenso zur Verzierung eisenzeit-
licher Schmuckobjekte verwendet wurden, unterschie-
den werden.
Abb. 4: Vergleich der Raman-Spektren einer Korallenverzierung auf dem Prunkhelm aus Agris (s. Abb. 1) aufgenommen mit zwei
verschiedenen Wellenlängen (633 und 532 nm).
34
Eine große Anzahl eisenzeitlicher Schmuckobjekte
wurde mittels Ramanspektroskopie untersucht und die
erhaltenen Spektren anhand der entwickelten Identifi-
zierungsstrategie ausgewertet. Dadurch konnte bei zwölf
archäologischen Objekten eine Korrektur des in der Lite-
ratur angegebenen Ziermaterials vorgenommen werden,
was einer Fehlerquote von fast 15 % entspricht und die
Notwendigkeit der materialanalytischen Grundlagenfor-
schungen verdeutlicht.
Die Raman Untersuchungen haben gezeigt, dass eine
Anregung mit niedrigeren Laser-Wellenlängen (532 nm)
ideal für die Identifizierung der organischen Pigmente
ist, während die anorganischen Bestandteile, wie Calci-
umcarbonat oder Apatit empfindlicher für höhere Laser-
Wellenlängen (z.  B. 633 nm) sind (Abb. 4). Durch die
gezielte Wahl der Anregungs-Wellenlänge kann daher
die Identifizierungsstrategie noch verbessert werden.
Das Potenzial der Raman-Spektroskopie ist jedoch mit
der Materialidentifikation allein noch längst nicht er-
schöpft. In der weiteren Forschung soll die Ursache einer
Verschiebung der Polyen-Bande in der Region zwischen
1127 und 1136 cm-1 untersucht werden. Eine semi-quanti-
tative oder statistische Auswertung der ­Raman-Spektren,
sowie komplementäre Analysen (RFA, UV-VIS-Spekt-
roskopie) könnten dazu beitragen, Indizien zur Herkunft
der Korallenstücke zu finden oder die Alterungsprozesse
der Korallen besser zu verstehen.
5 Danksagung
Die Autoren danken folgenden Museen und Forschungs-
instituten für ihren wertvollen Beitrag zu dieser Arbeit
durch die Bereitstellung ihrer Objekte: Archäologisches
Landesmuseum Baden-Württemberg Zentrales Fund­
archiv Rastatt, Badisches Landesmuseum Karlsruhe,
 FÜRST Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und Raman-spektroskopischer Charakteristiken
I­ nstitut für Edelsteinforschung Mainz und Idar-Oberstein,
Landesmuseum Mainz, Landesmuseum Württemberg
Stuttgart, Musée d’Archéologie Nationale Saint-Ger-
main-en-Laye, Museum der Stadt Worms im Andreasstift,
Naturhistorisches Museum Mainz, Privatsammlung
Klaus Paysan, Reiss-Engelhorn-Museen Mannheim, Rö-
misch-Germanisches Zentralmuseum Mainz, Sencken-
berg Forschungsinstitut Frankfurt a. Main, Stadtmuseum
im Gelben Haus Esslingen und Universität Mainz. Unser
Dank gilt außerdem Liliana Gianni für ihre freundliche
Unterstützung. Dem Institut für Geowissenschaften an
der Johannes Gutenberg-Universität Mainz wird gedankt
für die Bereitstellung der Geräte.
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Corresponding author: fuerst@uni-mainz.de
35
36
 GÓMEZ-SÁNCHEZ/KUNZ/SIMON Lerning about Cellulose Acetate Tape Composition: Analysis of the Additives

Learning about Cellulose Acetate Tape Composition:

Analysis of the Additives
Simon Kunz1, Elena Gómez-Sánchez1, Stefan Simon2
1
Rathgen-Forschungslabor, Staatliche Museen zu Berlin – Stiftung Preußischer Kulturbesitz
2
Yale University, Institute for the Preservation of Cultural Heritage

Abstract
This study aimed at acquiring a better knowledge of the composition of cellulose acetate base materials and to identify possible
degradation products.The analysis of a magnetic tape with a cellulose acetate base layer is described. The additives were identified
with GC/MS and ATR-FTIR. Prior to the analysis, the tape was treated with different solvents. Besides cellulose acetate, triphenyl­
phosphate, phthalates, fatty acid methyl esters and silicone were identified. These materials were also mentioned in patents.
Degradation products, such as diphenylmethylesthers, were not found in the analysed material.

1 Introduction
One of the first materials ever used in the carrier layers of
magnetic tapes was cellulose acetate (CA), its production
starting in the late 1930s and lasting until the late 1970s
(fig. 1). This kind of tape was the first to be commonly
used for the professional and amateur audio recording.
Adapted from the film industry, who used it to replace
unstable cellulose nitrate films, it adopted thereby the
name “safety film”. With time, problems with CA-car-
rier based audiotapes appeared, at first a light smell of
vinegar which then gave way to a fast degradation, the
so called „vinegar syndrome“ (VS). This process implies
the hydrolysis of cellulose acetate with concomitant loss
of acetic acid. Since the free acetic acid released due to
the hydrolysis acts itself as a catalyst of the reaction, it is
important to reduce the amount of free acetic acid in the
environment of the material (Adelstein et.al., 1995; Adel-
stein et.al., 1995a; Adelstein et.al., 1995b; Knight, 2014).
Upon hydrolysis tapes become brittle and shrink, finally
rendering the usual playback and retrieval of the infor-
mation impossible (fig. 1). Because of the different stora-
ge conditions and the unique storage history of each tape,
tapes with same composition may develop VS at diffe-
rent points in time. This makes it difficult to predict the
life span of a given tape, which would allow to develop
a digitisation strategy. However, it has been proposed
that the chemical degradation of cellulose acetate can be
followed by certain analytical methods (Shashoua et.al.,
2005; Adelstein et.al., 1995b). In order to aid in these and
other studies, a previous knowledge of the composition
of the CA carrier layer as to its additives is advantageous.
In this work, Gas Chromatography – Mass Spectrome-
try (GC/MS) and Attenuated Total Reflection - Fourier
Transform Infrared Spectroscopy (ATR-FTIR) were used
with the objective of identifying the main components in
the formulation of a cellulose acetate carrier layer. ATR-
FTIR can be used non-destructively for the identification
of both inorganic and organic compounds; it is a very
fast and convenient method but it is not always possible
to detect all components in complex mixtures since in-
formation from each of them is obtained simultaneously
in a single spectrum. This technique is however ideal to
identify the main components of the studied sample, such
as the binder and carrier materials. GC/MS is a comple-
mentary technique to FTIR, since it is able to separately
detect small amounts of organic compounds in complex
mixtures.
In order to learn more about the formulation of CA-
based carrier layers of magnetic tapes, extractions with
a range of solvents were performed on an historic samp-
le and their composition analysed with GC/MS and
ATR-FTIR.

2 Materials and Methods

Figure 1: Tape with CA carrier layer, suffering heavily from
VS the metal hub is already corroded due to the relea-
sed vinegar.
2.1 Sample
The analysed audiotape was a VEB Agfa Wolfen Mag-
netophonband Typ CH (Forner, 1955) (as written on the
back of the tape), with magnetic layer of cellulose nitrate
(CN) and carrier layer of CA (Kunz et.al., 2013). The tape
itself contained no relevant audio information and could
therefore be used for GC/MS analysis. In order to avoid
eventually contaminated areas of the sample, the first me-

37
GÓMEZ-SÁNCHEZ/KUNZ/SIMON Lerning about Cellulose Acetate Tape Composition: Analysis of the Additives

ters of the tape were not sampled. The tape showed no
signs of degradation such as vinegar smell or brittleness.
2.2 Extraction
The tape was divided into seven pieces, each 20 cm long.
To avoid a contribution from the binder in the information
layer which could complicate the interpretation of results,
the magnetic layer was wiped with an ethyl acetate dam-
pened paper tissue before extraction. Ethyl acetate was
chosen based on the FTIR analysis of the informa­tion lay-
er, which revealed the presence of cellulose nitrate.
Seven solvents were chosen for the extraction of addi-
tives from the CA-based carrier layer: ethanol, toluene,
chloroform, cyclohexane, methanol, ethyl acetate and
diethyl ether. Each piece of the sample was cut in smaller
fragments and left overnight in 7 mL of the chosen sol-
vent. The remaining solid residue (SR) was then separa-
ted from the solution, and both were left to dry separately
at room temperature (rt). As expected, only the SR from
the extractions with chloroform, ethyl acetate and metha-
nol tests had lost their shape.
2.3 Sample preparation
The GC/MS analyses were performed by dissolving the
whole solvent fractions (SF) in either hexane or metha-
nol and later homogenising the solution in an ultrasound
bath. An aliquote of the resulting solution was then ana-
lysed. On a sample of the dried SF, further derivatisation
with the transesterification reagent MethPrepII was per-
formed as follows.
Derivatisation procedure: By reaction with Meth-
PrepII, organic acids and esters are transformed into the
corresponding methyl esters, allowing their identification
with GC/MS. The SF were dissolved in 30 µL methanol;
then MethPrepII (Alltech, USA; 10 µL) was added. The
resulting solution was then placed in an ultrasound bath
during five minutes, and afterwards in a sand bath at sixty
degrees Celsius for two hours. After this time, the solu-
tion was centrifuged and then transferred to a new vial.
Then one microliter of the solution thus obtained was in-
jected in the GC/MS for analysis.
2.4 Attenuated Total Reflection – Fourier Transform Infra-
red Spectroscopy (ATR-FTIR)
The spectra were acquired with a FTIR-Spectrometer
Spectrum One with a „Universal ATR Sampling Acces-
sory“ (Perkin Elmer). The region scanned was 4000 –
550 cm-1, with a resolution of 4 cm-1. The resulting spect-
ra were compared with reference spectra from IRUG and
Sadtler databases, as well as own databases.
2.5 Gas Chromatography – Mass Spectrometry (GC/MS)
GC/MS analyses were performed on a Perkin Elmer
Clarus 500 (electron impact 70 eV, ion source tempera-
ture 230º C, interface temperature 280º C). The injection
mode was splitless; the injector was kept at 280º C, and
the helium gas flow-rate was 1.2 mL/min. Chromatogra-
phic separation was performed on a Perkin Elmer Elite
5 ms column (stationary phase: 5 % phenyl, 95 %
methylpolysiloxane), with 0.25 mm internal diameter,
0.25 μm film thickness and 30 m length. GC conditions:
initial temperature 100º C, 0.5 min isothermal, 15º C/min
up to 150º C, isothermal 1 min, 7º C/min up to 300º C,
isothermal 20 min. Due to the lack of available reference
material, identification has been done with a sufficient
and reliable number of hits in the NIST library (NIST
1999).
3 Results and discussion
According to Horie, chloroform, ethyl acetate and metha-
nol are borderline solvents, while the rest of the chosen
solvents (ethanol, toluene, cyclohexane and diethylether)
are unable to solubilise CA (Horie, 1987).
Both the solid residues (SR) and the solvent fractions
(SF) were analysed; the former with ATR-FTIR, and the

Table 1: Summary of results (SR: solid residue; SF: solvent fraction).

Solvent Sample mass Mass SR (after Solvent Fraction (SF)

(before extraction,mg) Appearance GCMS results ATR-FTIR
extraction,mg) dried SF results
Ethanol 64 60 Red oil Triphenyl- Phosphate
phosphate,
phthalates,
Toluene 66 63 Red oil fatty acid methyl Phosphate,
esters [methyl Silicone
Chloroform 64 4 Transparent, light palmitate, methyl Phosphate, CA,
red solid residue oleate, methyl Silicone
Cyclohexane 61 60 White oil stearate, …] Silicone
Methanol 64 59 Red oil Phosphate
Ethyl acetate 64 42 Transparent solid CA,
residue Phosphate,
Silicone
Diethyl ether 65 61 Red oil Phosphate

38
 GÓMEZ-SÁNCHEZ/KUNZ/SIMON Lerning about Cellulose Acetate Tape Composition: Analysis of the Additives

Figure 2: ATR-FTIR spectra of the solid residues.

Figure 3: ATR-FTIR spectra of the solvent fractions.

39
GÓMEZ-SÁNCHEZ/KUNZ/SIMON Lerning about Cellulose Acetate Tape Composition: Analysis of the Additives
latter with both ATR-FTIR and GC/MS. In table 1, a
summary of the obtained results is shown.
3.1 ATR-FTIR Analysis
The ATR-FTIR spectra of the solid residues after extrac-
tion correspond without exception to CA, as expected.
Except for cyclohexane, all solvents used are able to
­extract a certain component having a characteristic peak
at 1487 cm-1 from the CA film, since this band is no lon-
ger observable in the spectra of the corresponding solid
residue (fig. 2). Analysing the SR after evaporation of the
solvents showed mostly a clean spectrum for CA, except
for cyclohexane.
The spectra of the dried SF showed different compo-
nents, depending on the solubility power of the solvent
used (EtOH, CHCl3, cyclohexane, fig. 3). The unknown
component which could be extracted by all solvents but
cyclohexane could be identified as a phosphate thanks to
the study of the spectra of the extract with ethanol, for
example. As expected, in the SF extract of chloroform
and ethyl acetate, the bands corresponding to CA can be
found. The presence of silicone, a typical lubricant, can
be detected best in the spectrum of the cyclohexane ex-
tract, unable to extract most other additives, and which
therefore shows the clean spectrum of this particular
substance. Common additives in tape materials such as
lubricants and abrasive materials were used in order to
Figure 4: Chromatogram of SF extracted with ethanol and solved in hexane for GC/MS Analysis.
40
enable the tape gliding past the audio head and guide rol-
lers and to clean the head simultaneously, respectively.
The spectrum of the ethyl acetate SF shows silicone and
a further unidentified component.
3.2 GC/MS Analysis
The GCMS analyses allowed to identify triphenyl-
phosphate (peak at 21.80 min) as the most likely
phosphate present (fig. 4: Chromatogram and fig. 5: Mass
spectrum of phosphate). The use of organic phosphates
as plasticisers is well documented in the patent literature
(Patent no. GB 814020, 1959). Phthalates, also found in
several extracts, are typical plasticisers.
Accompanying these species, a range of fatty acid
methyl esters could be found. The patent literature men-
tions the use of soja lecithin as dispersing agent (Patent
no. GB 1080614, 1967; Tsang et. al., 2009; Schilling
et. al., 2010); this could explain the presence of some
fatty acid methyl esters, since part of the components of
lecithin would appear as such after derivatisation with
MethPrepII. Stearic acid has also been used as a wa-
ter repellent substance (Patent no. GB 730823, 1955),
which could further justify the presence of methyl ste-
arate in the chromatogram. Additionally, the derivati-
sed samples of the SF with methanol, cyclohexane and
diethylether as solvents show at ca. 17.96 min methyl
oleate.
 GÓMEZ-SÁNCHEZ/KUNZ/SIMON Lerning about Cellulose Acetate Tape Composition: Analysis of the Additives
Figure 5: Mass spectrum of Chromatogram (see Fig. 4) shows phosphate at time 21.90.
The presence of hydrolysis products of triphenyl-
phosphate, such as mono- and diphenylphosphate, could
not be confirmed in the chromatograms. The degradation
of triphenylphosphate has been postulated (Shinagawa
et.al., 1992) to play a role in the degradation of cellulose
acetate.
4 Conclusions
With the purpose of studying the composition of a com-
mon CA-based tape, several extracts were performed
with different solvents in samples of historical tape con-
taining no information. The GC/MS and ATR-FTIR ana-
lyses of the obtained extracts and solid residues revealed
the presence, among other substances, of phosphates and
phthalates as plasticisers, silicone as lubricant, and a ran-
ge of fatty acid methyl esters, which could be interpreted
as dispersing agents and water repellents.
This information will be crucial when studying the
degradation mechanism of CA-based tapes. Some first
artificial ageing experiments have been performed in
samples of similar tapes.
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Corresponding author: elena.gomez.sanchez@gmail.com
41
42
 MAHNKE/LOISEL/REICHE Looking underneath a glass surface

Looking underneath a glass surface

Heinz-Eberhard Mahnke1, Claudine Loisel2, Ina Reiche3,4
1
Freie Universität Berlin, Fachbereich Physik and TOPOI, and Helmholtz-Zentrum Berlin für Materialien und Energie, Berlin,
Germany, 2 Laboratoire de recherche des monuments historiques LRMH, Champs-sur-Marne, France, 3 Centre de recherche et
de restauration des Musées de France C2RMF, Palais du Louvre, Laboratoire d'Archéologie Moléculaire et Structurale (LAMS),
UMR 8220 CNRS/Université Pierre et Marie Curie/Paris 6, Sorbonne universités, Paris, Frankreich, 4 Rathgen-Forschungslabor,
Staatliche Museen zu Berlin, Berlin, Germany.

Dedicated to Joseph Salomon*

Abstract
X-ray fluorescence analysis is nowadays widely used for elemental and compositional analysis of cultural heritage objects with
great success and benefit. However, special care is needed when these objects consist out of layered structures. The development
of x-ray optics has led to three-dimensional x-ray systems, now available for fluorescence analysis. We have applied the two major
versions of fluorescence analysis, x-ray induced and particle induced fluorescence, to medieval pieces of stained-glass windows:
While gross features could be studied with such a 3-dimensional micro x-ray fluorescence system (3d-microXRF) even underneath
several micrometers of painted layers on top of the glass body, only the combination of particle (proton) induced x-ray emission
(PIXE) with Rutherford backscattering spectroscopy (RBS) revealed sub-micrometer near-surface changes of the glass due to the
incorporation of lead.

1 Introduction
For various analytical purposes in layered structures or
in materials with cover layers as e.g. protective means,
„looking behind“ such layers is very important without
interference from the cover layers. It also applies to
paintings with different layers and support structures.
The thickness involved is typically in the micro- and
sub-micrometer range, in the case of paintings up to
tens to even hundreds of micrometers. Since a few ye-
ars strong efforts were put into the development of micro
x-ray fluorescence (XRF) systems and more recently into
adding the third dimension in analysing – depth – as well.
Based on the development of x-ray focusing and guiding
at beam lines of synchrotron facilities using polycapil-
lary lenses (Kanngießer, 2003), three-dimensional micro
XRF systems (3d-microXRF) using x-ray tubes are now
available in a confocal arrangement of such polycapillary
lenses (IFG Institute for Scientific Instruments GmbH)
for depth profiling in addition to lateral mapping. Here
we present results on glass analysis using the system
LouX3D, set up at the Louvre laboratory C2RMF, which
was recently used in studies of Louvre Renaissance pain-
tings (Reiche et. al. 2012). The 3d-microXRF study com-
plements analytical work using the ion beam techniques
Rutherford backscattering (RBS) and particle induced
x-ray emission (PIXE) to test its applicability and limit-
ations. As an illustration of the depth resolution and its
applicability for investigations of complicated layered
structures we first started with a simple material system.
We determined the concentra­tion profile of copper (Cu)
in glass which was introduced by ion exchange and dif-
fusion, using the Kα-line of Cu. Copper is often used in
colored glass. When Cu is introduced into the glass by
ion exchange, the resultant concentration is not homoge-
neous, but a rather pronounced profile may be obtained.
Since the Kα-line of Cu is near the highest sensitivity
of the micro-XRF system, we consider this glass as an
adequate model system for archaeological stained glass
windows.
For the conservation and restoration of the large body
of stained glass windows originating from medieval
and later times, thorough analysis is needed in order to
develop procedures for the preservation of this cultural
heritage. Various techniques were used in painting on
glass, often resulting in layers on top of the glass body
which are several micrometers thick, sometimes up to a
few hundreds of micrometer. Because of the complexi-
ty and heterogeneity of the layers, as they were applied,
but also after processing, fired or not-fired, one should
seek as much information by many different techniques
as possible.
A stained glass window is composed of glass pieces,
with or without painting, assembled by lead framing in
a lead came structure. One sort of painting often used
called „grisaille“ is a mixture of glass and metal oxides
(iron oxide, copper oxide…) heated at 630°C. The color
of this painting can vary from black to brown, depending
on the concentration of the metal oxides and also on the
thickness of the drawing line. The thickness of the gri-
saille is of the order of 100 µm or more. Another kind of
painting is called „lavis“, it is a light grisaille with only a
small quantity of metal oxides. It looks in reflected light
like a light white painting used for the drawing relief. The
thickness of lavis is generally less than 20 µm.
The typical thickness of the grisaille paint layers on
glass fits well to the depth sensitivity of the 3d-microXRF
of up to 200 µm depending on the energy dependent
x-ray attenuation as well as to the depth sensitivity up to
about 60 µm of the ion beam techniques RBS and PIXE.
We have applied both techniques to investigate and ana-
lyze two glass pieces, one from the church Saint-Ouen

43
MAHNKE/LOISEL/REICHE Looking underneath a glass surface
in Rouen, the other from the cathedral Notre-Dame in
Evreux.
2 Experimental
Some characteristics of the techniques applied should be
summarized to emphasize the applicability and validity
as well as limitations of the obtained results of the ana-
lyses. The 3-dimensional XRF system of the C2RMF in-
stalled in a joint program with the Technische Universität
(TU) Berlin and the IFG was first tested by measuring
diffusion profiles on a micrometer scale before studying
pieces of stained glass windows. It operates with a Rh
anode and uses a polycapillary lens for the excitation and
a polycapillary conical collimator (PCCC) for the de-
tection of the fluorescence in a confocal geometry. This
technique yields a sensitive volume for analysis in the
order of 40 x 40 x 40 µm3 which is dependent on energy
and decreases with increasing energy. It is operated at
a working distance to the sample of about 6 mm with
a spot size of the x-ray beam of about 50 µm. Stepping
motors in all three directions allow 3-dimensional profi-
ling with micrometer accuracy. A sketch of the system is
presented in Fig.1. Especially valuable is to look into the
bulk material underneath a surface layer without pertur-
bing fluorescence radiation from the surface layer. The
applicability of such a system, however, is limited by
the energy characteristic of the multi capillary „lenses“,
cutting of at low energies as well as at high energies le-
aving a usable energy window between 3 and 20 keV.
A detailed description on performances of such systems
can be found in ref. (Mantouvalou et. al., 2010). Due to
absorption in the material the application is limited in the
case of glass to a total thickness of roughly 1 mm, depen-
ding on the constitution and the energy of the x-rays to
be measured (see the table available on the webpage (see
the table available on the webpage: http://henke.lbl.gov).
Figure 1: Sketch of the 3d-microXRF system. For depth infor-
mation, the sample is moved along the z-direction.
The ion-beam analyzing techniques RBS and PIXE
were performed with the external 3-MeV proton beam of
AGLAE, the objects being positioned closely to the exit
window (Si3N4) of the beam line (vacuum). The space
between the window and the object was flushed with He
gas to reduce absorption of low energy x-rays. With this
arrangement, elements as low in their elemental number
Z as sodium (Na) could be detected.
44
Because of the limited proton range in the material un-
der investigation as well as the finite absorption length
of the emitted x-rays, the analytical results can be ob-
tained only for the near surface region (less than about
35 µm for RBS and 60 µm for PIXE), for further details
on PIXE (Calligaro, 2008). As spatial resolution (lateral
resolution), approximately 50 x 50 µm2 are feasible. Ty-
pical ion beam currents are of the order of 1 nA, with
typical measuring times of 200 s. The way the excitation
and detection is achieved, practically no depth informa-
tion is obtained in PIXE, while the depth resolution in
RBS is approximately 100 nm near the surface.
For an illustration of the depth resolution of the
3d-micro-XRF we have analyzed the diffusion of Cu
introduced into borosilicate glass, type flat panel glass
Schott D263, with a thickness of 100 µm, compatible
with the attenuation length of x-rays in this energy range.
The nominal composition is given in weight percent as
follows: SiO2 64.1; B2O3 8.4; Al2O3 4.2; Na2O 6.4; K2O
6.9; ZnO 5.9 ; TiO2 4.0 ; Sb2O3 0.1 with a total density of
2.51 g/cm3. By dipping the glass into a melt of Cu(I)Cl,
Cu ions exchange with the Na ions in the glass and diffu-
se into the glass platelet from both sides.
The two pieces of white glass (transparent glass), 3 mm
thick, maximum extension approximately 6 cm, from
Rouen and from Evreux are from the 14th century, and
on the pictures we observe the indoor face being covered
with brown painting (grisaille) as identified in reflected
light. The glass piece from Rouen appears to be a little
more greenish than the piece from Evreux indicating a
higher content of iron oxide. Both pieces seem to have
been assembled in a Pb came structure along the edges,
but not at all edges. The Evreux piece was freshly broken
(in modern times), its edge showing no signs of chemical
attack. Therefore an analysis on such edges may be con-
sidered as representative for the glass body.
3 Results and discussion
3.1 Depth-resolution – Diffusion profile of copper
An illustration of the depth resolution is presented in
Fig. 2 with the depth profile of Cu determined by mete-
ring the intensity of the Kα-line of Cu. In the as-measured
profile the Cu intensity peak from the in-diffusion from
the back face is strongly reduced due to x-ray absorp-
tion. Applying a simple correction for the exponential
attenuation by using the attenuation length as found e.g.
in Calligaro, 2008, the depth profile over the whole thick-
ness of the plate becomes symmetric. The procedure was
checked on the energetically nearby Kα-line of Zn present
in the original glass. When applied to Zn, a uniform con-
centration profile is obtained over the whole depth with a
fall-off according to the resolution of the system of roug-
hly 30 µm. The Cu, in contrast to the Zn profile, shows
a deep concentration minimum in the center of the plate
due to the limited diffusion. This proofs without further
quantification that the depth resolution at the Cu Kα-line
of 8 keV is well below 50 µm in accordance with (Rei-
che, 2012; Mantouvalou, 2010).

Figure 2: Cu intensity depth distribution after Cu incorporation
by ion-exchange and diffusion into a 100-µm thick
borosilicate glass platelet. Insert: XRF-spectrum of
glass without Cu (bottom, in red) and with Cu incor-
porated by ion exchange and diffusion (top, in black).
3.2 Surface layer of lead
When trying to determine the composition of the bulk
glass of the painted glass pieces a 3-MeV proton beam
for a PIXE analysis was directed onto glass edges near
the center of the 3-mm thick glass. Fig. 3 illustrates the
significant difference in the two glass pieces: While the
Evreux glass shows a negligible intensity in the Pb-L-flu-
orescence, a remarkable Pb „concentration“ of approxi-
mately 0.4 % seems to be part of the Rouen glass. The
RBS spectra taken simultaneously on the same spots
revealed that the Pb contribution in the Rouen glass re-
sults from a rather thin layer at the surface and not from
bulk glass (see Fig. 4). Although the width of the Pb layer
seems to be comparable to a 23 nm Au layer shown for
comparison, presently, due to the limited sensitivity of
Figure 3: PIXE spectra for the two shown glass pieces taken on the glass edges as indicated by the arrows. The Evreux glass (photo-
graph to the right) was analyzed on a freshly broken edge (dashed line in black, lower curve), the Rouen glass (photograph
to the left) was analyzed with an edge originally in contact with the Pb came metal for framing (solid line in red, upper
curve).
MAHNKE/LOISEL/REICHE Looking underneath a glass surface
the proton RBS, only an upper limit of 400 nm can be
given for the thickness of this Pb layer.
An illustration for the depth profiling potential and
limitations of the 3d-microXRF is presented in Fig. 5.
The spot called „Rouen dot 04“ (left part of Fig. 5) is
located within the uncovered unpainted glass region on
the painted face near the arrow marking the spot for the
“bulk” analysis. While the contribution from the small
fraction of Zn within the glass decreases as expected due
to increasing absorption with greater depth, the Pb-L-line
intensities decrease rather rapidly. This intensity fall-off
is in accordance with an RBS spectrum taken additional
on a nearby spot, which looks like the one presented in
Fig. 4 for the bulk taken at the edge. In contrast to the
glass spot, the grisaille spot analyzed (right part of Fig. 5)
shows a quite regularly changing intensity for Pb as well
as for Fe due to the absorption of the material.
The occurrence of a Pb surface layer on uncovered
parts of the glass, and the lack of such a Pb layer in f­ reshly
broken glass edges confirmed by the 3d-microXRF leads
to the speculation of weathering influence (chemical pro-
cesses with the Pb came metal due to condensed water
with non-neutral pH-value).
4 Summary – conclusion
In the context of glass analysis, the presently performed
analyses on two examples of glass pieces of stained
glass windows have shown the need for depth sensiti-
vity in XRF to distinguish surface contamination from
bulk properties. The presented example of glass study
also illustrates both, the potential and the limitations in
applying the 3d-microXRF as compared to ion-beam
analysis. With higher sophistication in the analysis and a
better quantification, as e.g. used in ref. [4], complicated
layered structures such as several layers of grisailles of
different compositions may be distinguished if the lay-
ers are not too thick (less than 100µm in total, beyond
45
MAHNKE/LOISEL/REICHE Looking underneath a glass surface

that the attenuation by absorption becomes too high). In

Figure 4: RBS spectra on the same spots of the glasses shown
in Fig.2 (top) compared with Au spectra (bottom): to
illustrate the thickness of the Pb surface layer, RBS
spectra for a thin Au layer (46µg/cm2 corresponding
to 23 nm) and a thick Au foil are also shown. The RBS
spectra for the glass pieces are offset for better illus­
tration.
cases where only thin layers of a few µm were applied
(„lavis“ layers), a look „behind“ is easily feasible simply
with 3d-microXRD presently available. For even thin-
ner layers („surface contaminations“ or cover layers) the
3d-microXRF can easily analyze structures of different
composition underneath such a cover layer. However, for
a more precise determination of the thickness and struc-
ture and for detailed studies on the formation process,
other methods have to be applied, such as e.g. RBS. To
reveal the main features of the chemical process of surfa-
ce contamination or reactions, the 3d-microXRF may be
the method of choice because it is now easily available as
a laboratory system and easier in handling as compared
to an accelerator needed for ion beam analysis such as
RBS with nanometer resolution.

Figure 5: XRF spectra taken at various depth sensitive positions with the 3d-microXRF on a glass surface spot (left) and on a grisail-
le spot (right) on the Rouen glass piece. On the glass surface spot, Pb is only a contamination layer on the surface, while
the grisaille contains Pb throughout the whole depth (note that the reduction in intensity is due to absorption).

Acknowledgement
H.-E.M. is very grateful for the warm hospitality he expe-
rienced during his time at the C2RMF. Special thanks go
to M. Menu who made the visit at the C2RMF possible
and to L. Pichon and B. Moignard operating the AGLAE
facility. We thank M. Haschke (IFG) and B. Kanngießer,
D. Grötzsch and team (TU Berlin) for the help during the
installation and running-in of the 3d-microXRF system.
We also very much appreciate the skilful help by P. Szim-
kowiak from the HZB preparing the Cu ion exchanged
glass sample.
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554-561.
http://henke.lbl.gov
T. Calligaro, X-ray spectrometry 37 (2008) 169.

* In the course of the early part of this research our col-

league Joseph Salomon passed away on February 3, 2009.
We not only miss his skills on accelerators and ion beam
techniques, but beyond that we miss him as a friend and Corresponding author: heinz-eberhard.mahnke@topoi.org
colleague.

46
 RÖHRS/STEHR Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis and ­documentation of miniature paintings

Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a

zoom stereo microscope – a new tool for the analysis
and ­documentation of miniature paintings
Stefan Röhrs1 und Ute Stehr2
1
Rathgen-Forschungslabor, Staatliche Museen zu Berlin (Rathgen Research Laboratory, National Museum Berlin), Germany,
Schlossstr. 1A, 14059 Berlin
2
Gemäldegalerie, Staatliche Museen zu Berlin (Gallery of Old Master Paintings, National Museums Berlin), Germany

Abstract
The acquisition of Vis spectra by diffuse reflectance spectroscopy or fibre optic reflectance spectroscopy (FORS) allows the inves-
tigation of colourants or colour measurements. The coupling of Vis diffuse reflectance spectroscopy to a zoom stereo microscope
enables the investigation of much smaller areas which were not accessible with existing optical techniques and allows visualizing
the area under investigation.
A purpose-made interface connects the Vis spectrometer via an optical fibre to a camera mount of the zoom microscope. The
interface contains optical components which allow to select a small area of approx. 10 µm to 4 mm diameter from the full view of
the microscope for spectral analysis. The surface does not need to be touched and the analysis can be carried out while the object
is studied under the microscope. The analysed spot can be easily documented by a camera mounted to the microscope. The study
of a miniature painting is presented to illustrate the application of this new technique. Infra-Red, Raman and X-ray fluorescence
spectroscopy were used as complimentary methods to microscopic diffuse reflectance spectroscopy (MDRS) which proved to be a
useful tool for the study of objects with small details.

1 Introduction fuse reflection spectra using the Kubleka-Munk-Theorie

Diffuse reflectance spectroscopy in the visual (Vis) spec-
tral domain is a non-destructive and portable analytical
technique, which is used in cultural heritage science for
the investigation of polychrome works of art (Fuchs &
Oltrogge 1994). The term diffuse reflection describes the
reflection of light from a surface where the incident light
is reflected at many angles rather than at only one angle
as in the case of specular reflection. The diffuse reflec­tion
spectra are influenced by the scattering and absorbing
properties of the surface, i.e. paint layer. Spectral data
from the diffuse reflectance spectra can inform on colour
and the colourants used. Diffuse reflectance spectra can
be obtained in different ways. Fibre optic reflectance
spectroscopy (FORS) utilizes a measuring head (or pro-
be head) which holds the optical fibres: one for illumina-
ting the area under investigation and a second to to guide
the diffuse reflected light toward the photo spectrometer
­(Leona & Winter, 2001, Dupuis et al. 2002). In some stu-
dies equipment with an extended spectral range into the
UV or the NIR domain is used to obtain more spectral
information which can provide additional information
about colouring matter or binding media (Fabbri et al.
2001, Picollo, et al. 2007, Montagner et al. 2011, Sessa,
et al. 2013). FORS is also used for the evaluation of the
preservation state of polymers (Cucci et al. 2013). In case
studies it is mainly used in combination with comple-
mentary laboratory analytical methods (Atrei et al. 2013,
Colombo et al. 2011) or with the hyperspectral imaging
(Picollo, et al. 2008, Delaney, et al. 2010). Quantitative
evaluation of pigment contents in binding media and for
binary gouache paint mixtures have been made from dif-
(Johnston-Feller 2001 p. 70 ff, Dupuis & Menu 2005,
Dupuis & Menu 2006). The method of Vis diffuse reflec-
tance spectroscopy can also be used for the determination
of the perceived colour. In a common handheld colorime-
ter an integrating sphere collects the reflected light and
has to be placed directly onto the object for illumination
and collection of the reflection spectra.
The coupling of Vis diffuse reflectance spectroscopy
to a zoom stereo microscope enables the investigation
of much smaller areas which were not accessible with
existing techniques. The technique works at the wor-
king distance of a normal zoom microscope and reduces
therefore the risk of damage provoked by touching the
surface. The large working distance reduces also the hin-
drance because of steric obstruction which might limit
the access the area under investigation due to the shape
of the object/spectrometer. Other experimental set-ups
for the acquisition of Vis diffuse reflectance spectra are
only capable of recording the spectral information from
the object surface: the area investigated is not visually
studied or documented by a camera. The coupling of
microscopy with Vis diffuse reflectance spectroscopy has
the advantage that is allows examining the area of inte-
rest and documenting it by digital camera attached to the
microscope at the same time.
This article will describe how pigments can be analy-
sed with microscopic diffuse reflectance spectroscopy
(MDRS) and how colour changes of an object can be stu-
died. As reproducibility of the method plays a key role
in measuring colour changes some attention had been
given to the accuracy and reproducibility of the MDRS.

47
RÖHRS/STEHR Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis and ­documentation of miniature paintings
Finally, its application on a miniature painting on ivory
is described. The miniature by H. Johns depicts a por-
trait of Albert Casimir August Duke of Saxony-Teschen
(1738 - 1822) and is signed and dated 1791 (Michaelis
2012). Since 1894 the miniature is in the possession of
the Berlin Museums Gemäldegalerie, Kat. Nr.M.338,
dimensions 7,8 x 6,2 cm (Figure 1). An intriguing di-
screpancy between the colour scheme of the sash of the
Order of Saint Stephen of Hungary in this painting and
the heraldically correct colours shown in other portraits
of the Albert Casimir August. This portrait shows a sash
in the colours blue with a central stripe in red fading into
white. In other representations of the Duke the sash is
heraldically correct: green with a central red stripe. For
instance the miniature by Heinrich Friedrich Füger, da-
ted 1785/86, kept in the Albertina, Wien, Inv. Nr. 25703
(Figure 2). This lead to the question if the painting has
perhaps suffered from a severe change in colour due to
(light)fading or if the sash of the Duke – for unknown
reasons – was not painted in the common colour sche-
me. If a colour change has occurred due to light fading,
areas which are normally covered by the frame might
have been protected from this fading. The vegetation in
the background and the sash are partly covered by a 19th
century frame which was removed from miniature for the
study. However, close visual investigation could not re-
veal any trace of a remaining green/yellow colourant on
the rim of miniature and consequently it was difficult to
settle the question in a straightforward manner.
Only non-invasive and non touching analytical methods
were used in this study. Besides the Vis diffuse reflectan-
ce spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope,
Figure 1: SMB- Gemäldegalerie (Foto Christoph Schmidt)
48
Figure 2: Detail of the miniature by Johns (left) compared to
the version by Füger (Albertina, Wien)
optical microscopy, UV fluorescence, micro X-ray flu-
orescence (µ-XRF), Fourier Transform Infrared (FT-IR)
reflectance spectroscopy and micro-Raman spectroscopy
(µ-Raman) were used for the analysis.
2 Experimental
2.1 Vis diffuse reflectance spectroscopy using a zoom ste-
reo microscope
A Zeiss SteREO Discovery V8 stereo microscope with
8x manual zoom was coupled with a Zeiss PDA Vis spec-
trometer, type MCS621 VIS II (Fig. 3). An external light
source has to be used to illuminate the object surface.
Here a cold light source with swan-neck light guides
(SCHOTT KL 1500 LCD with a Phillips 15 V, 150 W ha-
logen cold light illuminant) was used. The fibre optic of
the light guides can be attached to the microscopic stand
of the zoom microscope. This ensures, that the illumina-
tion conditions remain the same when the microscope is
moved relative to the object to focus onto the surface stu-
died. The observer i.e. the optical axis of the microscope
objective is aligned parallel to the normal of the sample
surface and the illumination of the sample area can be
adapted to be at 45° to the surface normal. Such a confi-
guration reduces the component of the specula reflected
light and corresponds to the commonly used geometry
for FORS measurements. This 45/0 geometry is also
recommended in standards which treat colour measu-
rements (e.g. German standard DIN 5033, Teil 7). The
diffuse reflected light passes through the zoom micros-
cope and is guided to the spectrometer via an interface
(manufactured by A.S. & Co Munich, Germany) which
is fitted on the camera adapter and couples the microsco-
pe with the optical fibre. This interface was initially de-
veloped for forensic science laboratories where micros-
pectrophotometry (MSP) in transmission mode is used
for the identification of textile fibres or hair by absorption
spectra (Eng et al. 2009, Barrett, et al. 2010, SWGMAT
1999). Lenses and an aperture inside the interface allow
to select a small area from the full view of the microsco-
 RÖHRS/STEHR Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis and ­documentation of miniature paintings
Figure 3: Microscope reflectance spectroscopy coupled to a
stereozoom microscope on a desktop stand during
the measurement of the reference samples.
pe for spectral analysis. The interface can be used with a
choice of round or rectangular apertures in different sizes
to adapt the shape of the selected area to the needs. The
size of the selected area on the object surface depends on
the size of the aperture and the magnification factor of
the microscope. The smaller the aperture, the weaker is
the intensity of the passing light. Under constant lighting
conditions this can be compensated by a longer integra-
tion time for the spectrometer. With a small pinhole of
0.05 mm diameter and the maximum integration time of
five seconds measurements were still possible using the
swan-neck illumination.
Depending on the objective the working distance can
be about 8 cm (Plan S 1.0x) or 13 cm (Achromat S 0.5x).
The size of the area selected for the measurement de-
pends on the pinholes inserted into the interface (none,
0.6 mm, 0.3 mm, 0.1 mm or 0.05 mm diameter) and the
overall magnification factor of the stereo microscope:
objective (1.0x or 0.5x), adjustable zoom-factor (1.0x
to 8.0x). By choosing the appropriate parameter the area
for the measurements can be adapted between approx.
10 µm and 4 mm diameter. The zoom factor is adjusta-
ble with a mechanism which clicks into place at a given
magnification factors. This allows recovering the exact
same zoom position for two measurements if the zoom
had to be changed in between. For the measurement of
the miniature no pinhole was inserted into the micros­
cope-spectrometer interface resulting in a selected area
for the measurements with a diameter of approx. 0.6 mm
at a zoom factor of 4.
Green light from a LED in the spectrometer can be
projected thought the interface onto the sample surface
to visualize the area selected for the reflection analysis.
Documentation of the selected area is possible with a di-
gital camera. The stereo zoom microscope was modified
with a light splitter which enables the possibility to fit the
spectroscopy interface and the photographic camera at
the same time. A Jenoptik ProgRes CFcool CCD camera
with a 2/3 inch sensor and a resolution of 1360 pixel x
1024 pixel was used to take photos for documentation
purposes. The camera and the spectrometer are control-
led by software installed on a laptop PC. The spectrome-
ter is run by the SpectraVision(R) software by A.S. & Co
and Jenoptic ProgRes(R) CapturePro software pilots the
camera.
The Zeiss PDA Vis spectrometer has a spectral range
from 310 nm to 1100 nm. The spectral resolution of the
spectrometer is 10 nm (half with at 1/10 of maximum)
and its wavelength accuracy is better than 1 nm. For the
spectroscopic measurements the dark current and a w ­ hite
standard (pressed BaSO4) were measured. The ­white
standard has to be measured with precisely the same
experimental settings (e.g. spectral integration time,
aperture, zoom factor, lighting conditions, distance) as
the sample surface. Care has to been taken, that no stray
light falls into the objective. Therefore it is recommended
to darken the room for the measurements as light from
lamps or windows can interfere with the measurement.
The spectral range from 380 nm to 780 nm were acquired
in this study, since the spectral power distribution as seen
by the spectrometer through the microscope (Fig. 4) is
low outside this range.
Figure 4: relative intensitv of the light source as seen by the
spectrometer through the microscope.
The table top-support of the microscope allows the in-
vestigation of smaller objects which can be placed under
the microscope. With a full height microscopic stand lar-
ge objects as paintings, wall mounted art, wall paintings
or polychrome sculptures can be investigated.
2.2 Other instrumentation
UV fluorescence images were taken by a Dino-Lite AM-
4013FVT2 digital USB microscope which was connec-
ted to a laptop PC. Micro X-ray fluorescence (µ-XRF)
was carried out by an Artax spectrometer from Bruker
with a 30 W molybdenum X-ray tube, SDD detector and
a polycapillary optic to focus the beam to a 80-100 μm
spot (depending on wavelength). The Raman spectra
were measured with a Horiba XploRa Raman microsco-
pe equipped with 532 nm (90 mW), 638 nm (24 mW) and
785 nm (25 mW) lasers. The Raman spectra were acqui-
red with a filter reducing the laser power to 10 % of its
initial value at rather short accumulation times to reduce
the risk to damage the objects with the laser. The FT-IR
reflectance measurements were carried out with a Perkin
49
RÖHRS/STEHR Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis and ­documentation of miniature paintings
Elmer Paragon 1000 PC coupled to a FT-IR microscope.
The object discussed here was small enough to be stu-
died directly on the microscope stages of the FT-IR and
Raman spectrometers.
3 Results and discussion
3.1 Colour measurement by microscope diffuse reflectan-
ce spectroscopy (MDRS): accuracy and reproducibility
The reproducibility of the method was estimated to
evaluate if the MDRS results can be reproduced from
one measurement to another. This becomes important
if the colour measurements are repeated after a certain
time span, e.g. monitoring the colour of an object over
a longer time. The accuracy describes the correctness of
the measurement result. High accuracy of measurement
results allow to compare results obtained from different
instruments without an instrumental systematic error. In
the monitoring of colour of an object over a longer time
it might become necessary to compare results different
instruments as a given instruments might not be available
any more after a certain time. From the diffuse reflection
spectra the colour values in the CIE L*a*b* colour spa-
ce (CIE 1976 Commission Internationale de l'Éclairage
as described in International Standard 11664-4:2008)
can be calculated. This colour space is adapted to the
human colour perception taking into account the size of
the ­coloured area (observer angle) and the type of illu-
mination (daylight, halogen light etc.). In the CIE L*a*b*
colour space each colour can be represented by a point in
a three dimensional space with the coordinates L*, a* and
b*. L* is the lightness of the specimen being measured
on a scale from 0 (black) to 100 (white). The hue and
chroma of the sample are described by the parameters a*
and b*. The parameter a* is a scale of green to magenta
with negative values being green and positive samples
being magenta, likewise b* is a scale from negative value
being blue to positive values being yellow. The distance
of the point from the L* axis can be understood as chroma
value (saturation) with a stronger colour saturation for
points further away from the L* axis. The difference of
two ­colour values can be described as ΔE which is the
Euclidian distance of two points in the Cartesian coordi-
nate system (Berger-Schunn 1994, p. 58).
The reproducibility of the colour measurement was tes-
ted on a white sample. Two series of ten measurements
were taken with same magnification and pinhole (0.6 mm
pinhole), each series after switching on the spectrometer
with its own dark current and white standard measure-
ment following the procedure of the European Standard
EN 15886:2010 for the colour measurement of surfaces.
The difference between the average values of the two se-
ries was ΔE < 0.4. The European Standard asks for a ΔE <
1.5 to ensure a good reproducibility of the measurements.
The average distance of the individual measurements to
the arithmetic mean value of the series of measurements
was around ∆E = 0.2.
To get an approximation of the accuracy, the varia-
bility of the results from three instruments was estima-
ted. Two common handheld colourimeters (Dr Lange
50
­ pectro-color and the Konica-Minolta CM 2600d) and
S
the microscope diffuse reflectance spectroscopy were
tested. The results of the colour measurements were cal-
culated according to the CIE L*a*b* colour space for a
10° observer and a D65 illumination (daylight). For the
microscope spectroscopy the influence of the zoom fac-
tor on the results of the colour measurement was tested
by measurements made at two different magnification
factors.
For the tests the colours cyan, yellow and magenta of a
colour chart (B.I.G Farbkarte #13) were measured. The
results of the measurements are presented in Table 1. The
precision of the individual instruments is relative high
compared to the differences of the results between them.
Table 1: Results of the colour measurements of common
handheld colourimeters and MDRS
Cyan Yellow Magenta
Instument L a b L a b L a b
MDRS 1.0x 57 -24 -48 87 -12 87 47 72 -4
MDRS 4.0 x 57 -23 -48 89 -11 81 49 72 -7
Konica Minolta 59 -31 -43 86 -5 79 50 64 -9
Dr. Lange 56 -34 -42 85 -2 85 48 68 -2
The results show that the colour values from the two
handheld colorimeters are in average ΔE = 6.3 apart. The
difference between the two handheld colorimeters and
the microscope reflectance spectroscopy was in avera-
ge around ΔE = 9. The results obtained by using diffe-
rent magnification factors of the MDRS are in average
ΔE = 3.7 apart. These rather large variations of the results
between the colourimeters are unsatisfying. It seems not
advisable to use more than one instrument in a study to
avoid instrumental systematic errors.
The working distance of the microscope diffuse reflec-
tance spectroscopy is defined by the microscopes objec-
tive. As the distance between microscope and the objects
surface has to be adjusted for each measurement, an ope-
rational error in the measurement due to incorrect adjust-
ment of the distance can occur. It was found that a slight
error in focussing on the sample surface did not result in
difference of the colour values (L*, b* b*). Larger mis­
placements, with the sample surface observed through the
ocular clearly blurred, lead to different L* values and was
related to change in the illumination of the sample surfa-
ce. A change in distance between microscope and sample
changes too the alignment of the swan neck light guides
towards the sample surface since the illumination is fixed
to the microscope stand and moves up and down with it
while focussing on the sample. The observed difference
in the a* and b* values were much smaller than the diffe-
rence in the L* values. No precise numbers are given here
as the resulting error strongly depends on the actual alig-
nment of the swan neck light guides from the cold light
source. However, the adjustment of the working distance
by focussing the microscope on the sample surface was
found to be precise enough to get reproducible results.
 RÖHRS/STEHR Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis and ­documentation of miniature paintings
3.2 Pigment identification and colour change of a minia-
ture painting
To answer the question if a severe colour-change from
green to blue had occurred on the miniature several spots
on the miniature have been analysed without sampling
and only with non-invasive techniques. The main focus
of the study was therefore set on the identification of the
colourants used for the sash, because of its obvious di-
screpancy between the displayed colour scheme and the
heraldically correct scheme (green-red-green) (Fig. 2).
The sash covers the shoulder and the area of the chest
of the duke and appears in blue, red and white colours.
A light reflex falls on the sash in the area of the shoul-
der. In this area a white layer is applied covering the blue
paint layer and the middle stripe of the sash (Fig. 5). In
the area of the chest the middle stripe of the sash is red.
The red is fading out towards the shoulder area of the
sash. Two red hues can be observed: a deep red and a
lighter brownish red. Both reds were analysed by MDRS
Fig. 5a and 5b: Detail of the sash in visible light (a) and UV
light (b)
(Figure 6 a and b). The areas gave different spectra
(Fig. 7). As many colourants give very similar spectra,
identification of the colourant by Vis diffuse reflectance
spectra is often difficult. Additionally, the binding media,
colour depth (saturation, i.e. layer thickness or pigment
volume concentration) and in the case of pigments also
their size has an influence on scattering and absorbing
properties and therefore on the reflexion spectrum (John-
ston-Feller 2001, Chapter 3). The interpretation of the
first derivative of the spectra can facilitate identification
in some cases (Fuchs & Oltrogge 1994). The deep red
gave a spectrum similar to vermilion (Fig. 8), but slightly
shifted towards yellow compared to the reference spec-
trum of vermillion. The shift is possibly an effect caused
by yellowing of the binding medium, as no varnish layer
was observed on the miniature. The presence of vermi-
lion was in this case confirmed by Raman spectroscopy
and with the detection of mercury by µ-XRF.
The light brownish red paint layer gave an orange
fluorescence under UV light (Fig 5b) which suggested
that a red lake was used, but the identification of the Vis
spectrum remained ambiguous (Figure 8). Analysis of
this lake by µ-XRF and Raman did not give conclusive
results. Frequently colourants are laked with aluminium
Figure 6a and b: Areas selected for measurement for deep red (a)
and light brownish red (b). Both circles are 0.6 mm.
ions but the µ-XRF did not detect Al in this region. Ra-
man was not able to give an interpretable spectrum from
this layer. The FT-IR spectra suggested the presence of a
gum (Fig 9) and the presence of phytolacca (in German
Kermesbeere). Two maxima of the first derivation of the
51
RÖHRS/STEHR Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis and ­documentation of miniature paintings

Figure 7: diffuse-reflectance spectra obtained from the sash

Figure 9: FT-IR reflectance spectrum from the light brownish

red (in black) with the corresponding references.

the lead white appears in a typical brown to pink tone

(Fig. 11) (Stuart 2007).
The blue of the sash and the blue in other parts of
the painting was identified as Prussian blue by MDRS
(Fig. 10) and Raman. The Vis spectrum of Prussian blue
differs significantly from those of indigo and ultramarine.
The latter two show a strong reflection in the range above
Figure 8: spectra from red areas with spectral from references 650 nm (Bartoll et al 2007). The light blue colour in the
vermillion and cochenille coat and the sky was too painted with Prussian blue; here
it was mixed with lead white.
To solve the question if the blue of the sash had former-
MDRS spectrum at 536 nm and 583 nm (Fig. 8) might ly been green, the yellow colourants on the painting have
hint toward its use as well, showing the same spectral been studied, since a yellow would have to be mixed
shift compared to the reference as observed in the vermil- with the blue to give a green. Two yellowish tones have
lion spectra. Phytolacca or Kermes was (among others)
a commonly used red colourant for miniature paintings
(Pappe 1993, p 300).
The white of sash was identified by Raman and FTIR
spectroscopy as lead white. This was confirmed by the
high lead signal in the µ-XRF spectra in the white areas.
The identification of the white by MDRS was not pos-
sible. The Vis spectrum is shown in Figure 7. Generally
a white pigment is characterised by a high reflectance in
the largest part of the visible spectral range. The whi-
te of the sash shows a decrase in reflection towards the
shorter wavelength. The most probable explanation for
this is either yellowing of the binding media or the white
is not completely covering the underlying ivory (no full
tone) which influences the reflection spectrum. The co-
lour measurement of the white from the sash gave colour
values (L*: 89, a*: 2,1, b* 6,6) which correspond to a
orange tone. Also the white applied for the highlights and
on other areas of the painting was identified as lead white Figure 10: vis diffuse-reflectance spectrum of the blue from the
by µ-XRF and Raman and by FT-IR. In the UV images sash compared to several reference spectra.

52
 RÖHRS/STEHR Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis and ­documentation of miniature paintings

Fig 11a and b: Detail of the sash in visible light (a) and UV light (b), pastose yellow paint on shoulder and UV response of the
paints in the drapery of the sleeve.

been used on the miniature. However, the identification first derivate to the red is observed, possibly an influence
of the yellows was only partly successful. A yellow at of the vermillion mixed into the ochre.
the shoulder (Fig 11) was identified by reflectance FT-IR About the original colour scheme of the sash on this
as a plant juice or a gum. The use of a resin or oil can be miniature one can only speculate. Fading of colours
excluded by FT-IR but it was not possible to identify this
substance more precisely. This yellow was applied in a
very pastose way and sits like a drop on the surface of
the miniature. MDRS was not used on this spot. The area
was too glossy and too curved to give interpretable re-
sults. This plant product might serve as the binding media
or as a colourant. As binding medium for the miniature
probably gum arabic was used but also other plant juices
such as gamboge have been used as yellow colourants at
that time. Another type of yellow was used on the armour
(Fig 12). The MDRS matches with a dark ochre pigment
(Fig. 13). This is confirmed by the µ-XRF results which
indicate the corresponding presence of iron and manga-
nese. The µ-XRF also indicated the presence of mercury
and lead which might suggest that the ochre was mixed
with vermillion and lead white. Some red particles can
be seen under higher magnification, possibly vermillion
(Fig. 12). The reflection spectrum resembles the referen-
ce spectrum of ochre but a shift of the maximum in the Figure 13: first derivative vis diffuse-reflectance spectrum of the
gold/yellow area of the armour compared to the refe-
rence spectrum of dark ocker

might have changed the appearance of the sash. The large

Figure 12: Yellow on armour area selected for measurement
white area close to the shoulder in the middle strip of the
sash seems to indicate that at least some fading of the red
colourant (probably phytolacca or Kermes) had occurred.
If the sash would have been painted in the colours green/
red/green by Johns in 1791, than the Prussian blue of the
sash would have probably been mixed or glazed with a
yellow colourant to give a green colour. Gamboge or Stil
de grain yellow from buckthorn berries could have been
used since they are reported in miniature painting lite-
rature (Pappe 1993, p. 300). Most of them are not pho-
tochemical stable, even if gamboge survived quite well
on tapestry from the 18th century in the Prussian palaces
(Bartoll, personal communication), it has the tendency to

53
RÖHRS/STEHR Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new tool for the analysis and ­documentation of miniature paintings
Figure 14: Scatter plot of the a* and b* colour values of the
­different blue painted area of the miniature
fade in sunlight as shown by Russell and Abney (Russell
Abney 1888, p. 29).
The vegetation depicted in the background appears
in rather blue and brown colours; also here the use of a
more greenish colourant would have been plausibly. In
Figure 14 the a* and b* colour values of the four main
blue areas sash, coat, leaves and sky are shown in a scat-
ter plot. The plot shows that the blue of the coat is painted
in a stronger reddish hue than the blue of the sash. The
colour measurements from the coat seem to lie on a line
intercepting the axis close to the origin of the coordinate
system. This is the result of the mixing of the Prussian
blue with achromatic colours (an organic or bone black
and lead white). The leaves are in a much more greenish
blue tone than the sash. The blue of the sky is between
the hue of the sash and the leaves. This is somewhat un-
expected as the greenish hue was sought in blue of the
sash. If the green hue in the leaves and sky is due to the
presence of yellow colourant, this yellow colourant was
most probably used for the sash as well and should equal-
ly be present there. However, no yellow tone is observed
in the blue of the sash, this shows how little yellow is
mixed with the blue today and potentially never was.
4 Conclusion
The coupling of Vis diffuse reflectance spectroscopy to
a zoom stereo microscope enables the investigation of
much smaller areas which were not accessible with exis-
ting techniques. This was advantageous for the investiga-
tion of the small and detail rich object of this case study.
With the zoom function and the microscope and a set of
apertures insertable into the interface, the size of the spot
analysed can be adapted to the needs. The combination
of the spectrometer with the zoom microscope facilitates
the Vis diffuse reflection measurements during the visual
examination of the object or sample and enables the do-
cumentation of the investigated area with digital images.
The study of the miniature painting exemplifies the appli-
cation of this new technique. Colourants as Prussian blue,
vermillion and phytolacca (Kermes) could be identified.
The identification of remains of a colourant responsible
for the suspected colour change was not possible. Colour
54
measurement on the small areas allowed differentiating
blue hues in a way difficult to achieve for the human eye.
The MDRS can therefore help – reproducibility provi-
ded - estimating colour changes of detailed objects over
longer time spans as exemplified by Saunders et al 1993
for a long-term colour changes over twenty years. MDRS
delivered information for the identification of colourants
and proved to be a useful tool for the studying objects
with small details. However, for a confirmative identifi-
cation of the colourants complementary methods as Inf-
ra-Red, Raman and X-ray spectroscopy might be neces-
sary in most cases.
Acknowledgement
Regine-Ricarda Pausewein is thanked for the acqui-
sition of the infrared spectra. Furthermore, I thank the
following colleges for their help: Andreas Schwabe,
Hartmuth Althoff and Harald Behl helped to configure
the zoom stereo microscope and the Vis spectrometer.
Carole ­Harrivelle carried out series of measurements to
estimate the accuracy and reproducibility of the colour
measurements. I thank Jens Bartoll for his comments on
the manuscript. This work was supported by a grant from
Bundesbeauftragten für Kultur und Medien for the acqui-
sition of the MDRS equipment.
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Corresponding author: s.roehrs@smb.spk-berlin.de
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56
 STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I

Art-technological studies into the degradation process

of the pigment vivianite in 17th century oil painting –
Part I1
Heike Stege1, Jörg Klaas2, Hartmut Kutzke3, Maria Seeberg4
1
Doerner Institut, Bayerische Staatsgemäldesammlungen, Barer Str. 29, 80799 München (D)
2
formerly Lehrstuhl für Restaurierung, Kunsttechnologie und Konservierungswissenschaft, Technische Universität München (D)
3
Museum of Cultural History, University of Oslo (NO)
4
Bayerisches Landesamt für Denkmalpflege München (D)

Abstract
The blue to greenish iron phosphate mineral vivianite, which found regular use not only in Medieval times but also in 17th century
Netherlandish easel painting, often features extensive colour loss today. This ageing phenomenon was studied in depth on de-
graded paint samples, pure reference minerals as well as paint trials by laboratory methods and the advanced analytical means
provided by synchrotron techniques.
Part I of this article describes the mineralogical characteristics of vivianite and its considerable chemical, colouristic and morphologi-
cal variability. The presence of secondary brownish metavivianite could already be detected in pure mineral specimen by XRD and
thus cannot be regarded as unambiguous marker for the pigment`s alteration in an aged paint layer. In reconstruction experiments
vivianite was found to be affectable to rapid colour change from blue to green when used in oil but not so much in egg or glue as
binder. The vivianite degradation typically observed in 17th century Netherlandish paintings is described on four case examples
from works by Jan Vermeer, Cornelis van Poelenburgh, Gerard Dou and Aelbert Cuyp. In all cases a complete loss of colour was
observed for the vivianite in originally blue, blue-green or green paint layers, the remaining iron phosphate particles being of noti-
ceably small particle size below c. 2-5 µm. Often the vivianite degradation is accompanied by blanching (opacification) of the paint.
Part II will be dedicated to the results of two synchrotron micro techniques (µXRD and µXANES), which were applied complemen-
tary to LM and SEM/EDX to study the crystalline structure and the iron oxidation state of the degraded iron phosphate pigment on
cross-sections from the deteriorated 17th century paint samples and furthermore on a Medieval example with well preserved blue
vivianite, on a number of pure vivianite minerals from different locations as well as on test paints in linseed oil and glue (fresh and
artificially aged).

1 Introduction
The blue iron mineral vivianite Fe3(PO4)2 · 8H20, one of
the comparably rare artists` pigments, has experienced a
remarkable art-technological1 interest during the past 10-
15 years. Long thought to be primarily a Medieval blue
pigment [1], we now know of occurrences of vivianite
in European polychromy, wall, book and easel paintings
between c. 1000 and the 18th century. Recent compila-
tions of vivianite findings in art works were published by
Richter [2] and Scott and Eggert [3], both in 2007, cover-
ing also the topic of documentary sources or the mine-
ralogical background of vivianite. A post-medieval peak
of regular usage clearly is to be found in Netherlandish
oil painting of the 17th century with numerous reported
findings for artists such as Cuyp, Rembrandt, Vermeer,
Fabritius, van Campen, de Grebber, Berchem and others
[4-12].
The surprising lack of analytical vivianite findings in
post-Medieval artworks before the start of the new mill-
ennium most likely is accounted to the often noticeably
poor preservation condition of vivianite-containing paint
1 This article is the updated version of a lecture given on the 3. Kon-
servierungs-wissenschaftliches Kolloquium in Berlin/Brandenburg
„Umweltbedingte Pigmentveränderungen an mittelalterlichen
Wandmalereien“, Potsdam, 13 November 2009.
layers in easel paintings. Evidently, the majority of 17th
century vivianite pigments on paintings today seem to be
usually in severely deteriorated condition displaying co-
lour changes or complete colour loss or browning often
associated with blanching of the paint. Remarkably, there
are repeatedly reports on Medieval examples of vivianite
e.g. in polychrome artworks, which are in better condi­
tion with the blue vivianite particles still intact.2 Whether
the nature of the binding medium, protection from light
by later polychrome overpaintings or other factors con-
tribute to a better preservation, is still an open question.
Even in form of the pure compound vivianite is known
to be of photochemical instability and prone to hydrolytic
attacks and numerous studies investigated the autooxida-
2 Unaltered vivianite was found for example in a blue layer on the
Schaftlach crucifix dating from 970-1000 [unpublished report]; in
a now greenish looking layer on a triumphal cross, 2nd, 3rd quarter
of the 12th century, from Klöden (D) [14, p. 145–147]; in a greyish-
blue layer admixed with lead white on a polychrome wooden door
(1065) at St. Maria im Kapitol, Cologne (D) [38, p. 216]; in a blue
area on the loincloth of a crucifix, second half of 12th century from
Schloß Lichtenstein (D) [1, p. 172-173]; over a grey underpainting
on a wooden lecture (c. 1150) from Freudenstadt (D) [1, p. 172-
173]. Burmester and Krekel describe a blue-greyish vivianite layer
as underpainting for azurite on the Regensburger Gnadenbild (D),
first quarter of the 13th century [13, p. 84].

57
STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I
tion, dehydration or disintegration processes of the blue
iron mineral as will be discussed below. However, the
ageing mechanism of vivianite as pigment in paint lay-
ers has been studied much less with methods appropriate
to characterize its chemical structure or oxidation state.
Synchrotron micro-techniques have been established as
powerful analytical tools to elucidate pigment alteration
processes on small paint samples with excellent lateral
resolution [15-19].
The present study applied light microscopy (LM),
scanning electron microscopy with energy dispersive
X-ray microanalysis (SEM/EDX) and power diffraction
(XRD) as conventional laboratory methods to four alte-
red 17th century paint cross-sections from paintings by
Cornelisz van Poelenburgh, Gerard Dou, Jan Vermeer
and Aelbert Cuyp along with a Medieval sample from the
Soest disk cross, where the vivianite has retained its blue
colour (Part I). These measurements were accomplished
by detailed characterizations using scanning synchrotron
micro X-ray diffraction (Sy-µXRD) and synchrotron
micro-X-ray absorption near-edge structure spectroscopy
[Sy-µXANES] (Part II). A selection of six pure vivianite
mineral specimens of different origin and colour media
were compared to take the natural variability of the ori-
ginal material into account. Further references were test
paints in different binders (unaged and artificially aged).
The discolouration of vivianite in the historic paint layers
is characterized by VIS spectrocopy. Possible reasons for
alteration are discussed.
2 Mineralogical characteristics of vivianite
2.1 Formation and occurrence
The hydrous iron phosphate with the chemical compo-
sition Fe3(PO4)2• 8H20 was named by A. G. Werner af-
ter its discoverer, the English mineralogist J. G. Vivian,
in 1817. Other common denotations include „blue iron
ore“, „iron blue“, „blue iron earth“ or „blue ochre“ [20].
Vivianite, a widespread secondary mineral, forms near
the earth`s surface under reducing conditions by reaction
of phosphorus-containing solutions with iron compounds
or iron-containing weathering solutions with phosphoro-
us substances, respectively. Thus, vivianite occurs for ex-
ample in iron ore deposits, pegmatites, peat bogs, glauco-
nitic sediments, on fossil bones or decayed wood [21, 3].
In the Netherlands, vivianite was obviously availa-
ble from various regional deposits: Spring suggested
to identify the pigment denotations „Harlems Oltrama-
rin“ or „Terra de Haarlem“ in 17th century documentary
sources with an „earthy type“ of vivianite formed from
bog iron ore in peateries [4, p. 66, 5, p. 77f.]. Van Loon
drew ­attention to the manuscript by Simon Eikelenberg
(around 1700) describing „blaù as“ (blue ash) from Alk-
maar [11, p. 59]. Richter noted Dutch sites along the
Maas river near Venlo, in the area between Wagenin-
gen and Veenendaal and in the polders near Almere and
­Lalystad. He suspected further local deposits of vivianite
were discovered and exploited in the 17th century by the
intensive peat industry around Dordrecht and the western
Netherlands [2, p 38].
58
2.2 Structure and colour
Vivianite crystallises in the monoclinic space group
C2/m. The structure is built up by chains parallel to (010)
of octahedral groups of O surrounding Fe. Two different
iron sites may be distinguished: FeA is coordinated by
4 H2O molecules and 2 O atoms of the PO4 groups, whe-
reas FeB is surrounded by 2 H2O and 4 O atoms of the
PO4 groups forming a double octahedra with a common
O-O- edge. The bonding distance of FeB-FeB in the dou-
ble octahedra is short with only 0.296 nm. The chains of
octahedra are linked together by PO4 tetrahedra, forming
sheets parallel to (100) (Fig. 1) [21, 23]. The sheets are
linked together by weak hydrogen bondings.
Figure 1: Structure of vivianite. Projection along the c-axis.
Taken from Dana [21].
Freshly broken, the mineral is colourless and rapidly
darkens under the influence of light and oxygen to blue-
grey, blue-green, dark green or even black colour due to
an auto-oxidation process [22].
The auto-oxidation of vivianite, which accounts for
the colour change, has been extensively studied by
techniques such as Mössbauer spectroscopy, X-ray in-
duced photoelectron spectroscopy (XPS) or Raman
spectroscopy [24-28]. These studies as well as cluster
molecular orbital calculations [29] revealed that the
FeB sites are partially oxidised (mixed valence) and that
FeB2+-FeB3+ Inter ­Valence Charge Transfer transitions
(IVCT) account for the mineral`s blue colour. The par-
allel sheets of FeA octahedra, PO4 tetrahedra and FeB
double octahedra are only weakly held together by hy-
drogen bonding from the H2O ligands. Therefore, easy
cleavage and strong pleochroism along this (010) plane
(equivalent to the ac-plane in Fig. 1) are characteristics
of natural vivianite.
2.3 Stability and degradation products
The mineralogical literature describes vivianite as photo-
chemically, hydrolytically and thermally rather unstable.
The above mentioned auto-oxidation of vivianite upon
grinding leads also to a reduction of crystal water into
 STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I

hydroxyl groups and the gradual break-up of hydrogen
bonds. Up to Fe3+/Fe2+ oxidation rates of ca. 40-50 % the
vivianite structure remains intact and then disintegrates.
The rôle of light and air diffusion as accelerating factors
is not yet fully clarified.
As degradation product metavivianite,
Fe2+3-xFe3+x(PO4)2(OH)x∙(8-x)H2O, a brownish hydrate of
triclinic structure, is mainly described [24,25,28]. Indeed,
the presence of metavivianite in degraded paint layers
was identified by Howards in Medieval wall paintings
from Winchester Cathedral [30]. However, also other de-
gradation products of vivianite are discussed in the litera-
ture, e.g. ferrostrunzite, Fe2+Fe3+2(PO4)2(OH)2∙6H2O∙OH),
ferristrunzite, Fe2+Fe3+2(PO4)2(OH)2∙(5H2O∙OH), santa-
barbaraite, an amorphous yellowish-amber ferric hyd­
roxyl phosphate hydrate, Fe3+3(PO4)2(OH)25H2O, or other
compounds [31,32].
Regarding hydrolytical attacks, own tests showed that
the pure mineral is susceptible to strongly diluted mineral
The thermal stability of natural vivianite was inves-
tigated e.g. by Frost et al. [33]. The authors report five
dehydration steps found between 105°C and 420°C by
high-resolution thermogravimetry/mass spectrometry.
3 Preliminary characterisation of different vivianite
minerals
Six vivianite specimen of different origin (Tab. 1) were
used for this study as pure references and as paint tri-
als for the synchrotron examinations as well as for some
ageing tests. They were preliminarily compared by light
microscopy, SEM/EDX and powder XRD.
The minerals from different locations showed consi-
derable variation in colour, elemental composition, hard-
ness (during grounding) and partially also particle mor-
phology (Table 1 and Fig. 2). With one exception – the
black vivianite sample from Ronneburg – they would all
have been suitable as painting material yielding either
blue, blue-green or green pigment powders. Of special

Table 1: Comparison of pure vivianite mineral specimen of different origin.

Sample Mineral Supplier/ Colour Elements Phases

denotation provenance collection (SEM/EDX) identified by
XRD
„Rublev“ bogs near Rublev Colours, intense blue Fe, P vivianite,
Moscow (RU) Natural (supplied as unidentified
Pigments, pigment powder) reflexes
Willits (US)
„Kremer“ unknown Georg Kremer, greenish-blue Si, Al, Fe, P, S vivianite,
Aichstetten (D), (supplied as (Ti, K, Ca) metavivianite,
„Eisenblau“, pigment powder) unidentified
1998, Doerner reflexes
Institut material
collection
„Nevada“ Battle Mineralogisches blue Fe, P vivianite, metavi-
Mountains, Museum, Köln (as compact vianite, unidenti-
Nevada (US) (D) specimen) fied reflexes
„S. Barbara“ S. Barbara, Technische blue-black Fe, P (Si) vivianite,
Castelnuovo Dei Universität (as compact unidentified
Sabbioni, München (D) specimen) reflexes
Tuscany (IT)
„Geeste“ Peaty soil, near Mineralogisches Blue-green (soft Fe, P Weak reflexes for
Geeste, Lower Museum, Köln powder, needles) vivianite, uniden-
Saxony (D) (D) tified reflexes,
background from
amorphous com-
pounds
„Ronneburg“ Ronneburg, Mineralogisches black Fe, P, Si, Al vivianite,
presumably Museum, (as compact (Ca, K) unidentified
Thuringia (D) Köln (D) specimen) reflexes

acids, such as HNO3 (1 %), showing rapid decolourisa-
tion and formation of a brownish solution. Interestingly,
vivianite is rather stable in acetic acid (50  %) without
significant colour changes after longer treatment times.
Under alkaline conditions vivianite quickly turns black
or brown under dissolution.
interest here is the „earthy“ vivianite type formed in pet
bogs, which is represented by the „Geeste“ reference
­mineral comprising a blue-green soft powder. It is com-
posed to the largest part from greenish needle-shaped
particles and fewer elongated or plate-like blue particles,
both with an appromixate maximum particle size of c.

59
STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I

Figure 2: Powderered mineral specimen in transmitted light microscopy, Axioskop (Zeiss), Filter „D“, 100x (left) and 500x (right):
a): „Rublev“, b) „Kremer“, c) „Nevada“, d) „S. Barbara“, e) „Geeste“, f) „Ronneburg“. „Rublev“ and „Kremer“ samples
were commercially achieved as pigment powder; „Geeste“ specimen without preparation; the others were ground manual-
ly with mortar and pestle to pigment fineness.

20 µm (Fig. 2e). XRD analysis gave only weak reflexes
for vivianite on a broad background characteristic for
amorphous compounds.
The „Rublev“ sample, sold as a pigment with intense
blue colour was found to be one of the purest viviani-
te samples, whereas others, e.g. the „Kremer“ vivianite
contained accompanying phases such as silicates in subs-
tantial amount. In this context it is important to note that
in two of the mineral samples („Kremer“ and „Nevada“)
metavivianite could be found beside vivianite. Therefo-
re, with respect to paint layer analyses, metavivianite can
­already be present as minor component in the original
pigment and should not be mistaken as unambiguous
marker for the ageing of a paint film.

60
 STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I

Figure 3: Trial plate before and after exposure to UV-B with 313 nm for 1300 h. The very strong UV light causes a noticeable colour
change of vivianite. All paints have faded and appear brighter.

4 Artificial ageing tests and colour measurements
on trial paints
For reference purposes and to simulate accelerated ag-
eing conditions trial plates were prepared with the two
commercial vivianite pigments „Rublev“ (blue) and
„Kremer“ (greenish-blue), either used pure or partially
admixed with lead white (1:1 w/w). The pigments were
applied in whole egg, skin glue, siccativated linseed oil
and acidified siccativated linseed oil. For the latter aze-
laic acid (ca. 1:33 w/w)3 was added to the siccatived lin-
seed oil to simulate an elevated dicarbonic acid content
often found in 17th century oil paints due to the thermal
treatment of the drying oil. All trials were painted out on
wooden panels primed with chalk bound in glue (Fig. 3).
days of drying, and the oil-bound trial after 8 weeks kept
in the atelier in daylight (behind normal window glass,
no direct sun). The broad reflection maximum shifted
from c. 450 nm (blue hue) to 490 nm (bluish green) up
to 540 nm (green). In comparison of the fresh egg paint
and the oil paint after few days of drying, the a* value
is slightly lower and the b* value significantly increased
(i.e. minute shift from red to green but significant shift
from blue to yellow). After 2 months in atelier daylight
the b* value of the oil paint has again strongly increased
at approximately constant L* and a* values. As no subs­
tantial yellowing of pure oil binders were observed, a
30

During the drying process a fairly rapid colour shift a)

b)
was observed for the „Rublev“ pigment bound in pure 25
c)
and acidified linseed oil. Already few days after prepa-
20
ration the blue pigment has changed into a bluish green
Reflexion [%]

whereas the pigment applied with the two aqueous bin-

15
ders has remained a greyish blue hue (Fig. 3, left). After
several weeks in atelier daylight the green tone of the 10
oil-bound paints had again intensified.
Fig. 4 and Table 2 compare the VIS reflectance curves 5
and CIELAB values4 of the „Rublev“ vivianite admixed
with lead white in whole egg and linseed oil after ten 0
400 450 500 550 600 650 700
Wavelength [nm]
3 For more detailed information see [35].
4 CIELAB values as well as VIS reflexion spectra were measured Figure 4: Reflectance curves of Rublev vivianite paints admi-
with a Minolta Spectrophotometer, Typ CM-2600d, under an illu- xed with lead white. a) in whole egg after 1 day; b) in
mination angle of 10° with standard illumination D65, 100 % UV siccativated linseed
Fig. 4: Reflectance curves of oil after 10
Rublev days; c)paints
vivianite in siccativa-
admixed with lead w
and specular component included (SCI).
whole egg ted linseed
after oilb)
1 day; after
in 60 days in daylight.
siccativated linseed oil after 10 days; c) in sic
linseed oil after 60 days in daylight.

Anmerkung: War nur als wmf-Datei (Vektorgrafik) zu exportieren!

61
STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I

Table 2: CIELAB values of the three „Rublev“/lead white µXRD and µXANES. In the two green layers separated
paints shown in Fig. 3. by an intermediate organic layer vivianite was admixed
with coarse orpiment and some iron oxide red. The vivia-
Binder/Drying time L* a* b* nite particles appear blue or grey in incident light micros-
Egg/1 day 44,36 -3,05 -10,39 copy. They are comparably large with a size between
Linseed oil/10 days daylight 50,96 -5,05 -1,45 c. 2 and 15 µm, typically around 5µm, and of angular,
­sometimes elongated shape.
Linseed oil/8 weeks daylight 50,67 -5,70 12,68

r­ eaction between the drying oil and the vivianite pigment

resulting in a strong shift from blue to yellow can here
be safely assumed. Whether the observed colour diffe-
rence between drying oil and aqueous binders is a more
general phenomenon, would be interesting to test more
systematically.
The trial plates were also submitted to some artificial
ageing tests to get a better idea on the pigments beha-
vior towards normal and UV light, humidity changes as
well as its permanence to inorganic acid attack. 5 Two test
plates were exposed to normal atelier daylight (no direct
sunlight) for 8 weeks and to strong UV-B light (313 nm)
in a QUV accelerated weathering tester for 1300h (temp.
ca. 30-40°C). A third plate was exposed to extreme hu-
midity changes between 11% RH and 95%, changing
every 1-3 days, again for 8 weeks in total. Another trial
plate was kept in constant acidic atmosphere over 10%
H2SO4 for 8 weeks. Before and after accelerated ageing,
the trial paints were visually observed and CIELAB valu-
es as well as VIS reflexion spectrum measured [35]. To
briefly summarize, the strongest colour change could
be observed on the trials aged with UV-B light (Fig. 3,
right). All paints have noticeably faded and appear brigh-
ter. The oil-bound paints also look greyish and tarnished.
The changes on the tests exposed to daylight and varying
humidity conditions are similar but far less pronounced.
No significant visual effect was observed after ageing in
H2SO4 atmosphere.
The unaged and aged trial paints were used as referen- Fig. 5 a, b: Soest, Disk cross. Cross-section from a green
area of the reverse side. a) Light microscopy
ces for the Sy-XANES measurements that will be descri-
b) Backscattered electron image. In the two green
bed in Part II to test for differences in the Fe2+/Fe3+ ratio. layers separated by an intermediate organic layer
­vivianite was admixed with coarse orpiment and
5 The Disk Cross from Soest – a Medieval example some iron oxide red. The vivianite particles appear
of well-preserved vivianite blue or grey in incident light microscopy.
Whereas in the majority of reported 17th century finding
the vivianite pigment has undergone severe alteration and
decolourization (see below), there is a number of Medie- 6 Vivianite in 17th century paint samples, description
val art works with vivianite still having preserved its blue of condition
or blue-green hue. One such example, the polychromy of Four paintings created by Netherlandish artists between
the Soest Disk Cross, could be included for the benefit of c. 1630 and 1675, where vivianite was used in original-
comparison into this study and is briefly described here. ly blue or green areas, were subject to detailed pigment
The famous disk cross of St. Maria zur Höhe (Hoh- analyses (Tab. 3). Analytical information on the binding
nekirche) in Soest, North Rhine Westphalia was created medium of those art works was only available for the
around 1200 [1]. A cross-section taken in 1971 by Her- painting of Jan Vermeer [34], where a mixture of bioled
mann Kühn from a green area of the reverse side of the linseed oil (germ. Leinölfirnis) and egg was identified in
cross was re-analyzed by SEM/EDX and synchrotron the paint layers.

5 Due to the limited time available for these tests most of these arti-
ficial ageing regimes were chosen very strong and therefore do not
simulate natural ageing.

62
 STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I

Table 3: Examined paint samples containing vivianite.

Artist Title, Date Collection Visual appearance of Applied

vivianite on the painting synchrotron
method(s)
Jan Vermeer van The Procuress, Gemäldegalerie Alte bluish-grey and µXRD
Delft 1656 Meister Dresden, greenish-grey parts in
(1632–1675) Inv. No. 1335 carpet
Gerard Dou Praying Hermit, Alte Pinakothek opaque light grey in foliage µXRD,
(1613–1675) 1646 München, and plants µXANES
Inv. No. 591
Cornelisz van Adoration of the Alte Pinakothek grey vivianite modelling µXRD,
Poelenburgh Shepherds, München, under ultramarine, robe of µXANES
(1586–1667) around 1630/40 Inv. No. 221 Mary
Aelbert Cuyp The Pasture, 3rd Alte Pinakothek brownish-grey µXANES
(1620–1691) quarter 17th c. München, foliage, dark brown folds
Inv. No. 5223 in blue robe

6.1 Jan Vermeer van Delft

As already reported by Stege et al. [7] in Jan Vermeers
The Procuress EDX analyses identified a pigment with
up to equimolar Fe and P content in thin glaze layers of
­bluish-grey and greenish-grey parts of the depicted car-
pet, either as only colourant or in mixture with degraded
smalt. Both samples revealed an underlaying paint layer
containing degraded smalt (and in one case indigo). In
the cross-sections the vivianite containing paint layers
appear either light grey to brown or of a dark green to
brown, respectively (Fig. 6). The completely discoloured
iron phosphate particles are brown or grey and of small
size (<< c. 5µm) The surrounding binding medium is
browned.

Figure 7: G. Dou, Praying hermit, detail from the foreground

showing the alteration of formerly green vegetation.
© Sibylle Forster, Bayerische Staatsgemäldesammlungen

Figure 6: Cross-section from the Procuress, green-grey part of

carpet. Vivianite was identified in the uppermost thin
green-brown layer (marked with arrow) together with
a low amount of lead white.

Fig. 8 a, b: Light microscopy of a thin-section prepared from

6.2 Gerard Dou
An evident degradation phenomena was observed for
Gerard Dou`s Praying hermit, a small painting on oak.
Most notably, the originally green foliage and plants here
appear grey and opaque (Fig. 7). The cross-sec­tion taken
a degraded leave. a) transmitted light, b) UV light.
There are at least five brown paint layers containing
brown ochre, carbon black, chalk, minor vermilion
and minor lead white. The uppermost greyish layer
(marked with an arrow) contains degraded viviani-
te, chalk and traces of lead white.

63
STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I
from a degraded thistle leave shows completely decolou-
rized, milky grey paint layer above dark brown ochre and
carbon black-containing paint layers (Fig. 8). Within this
uppermost layer SEM/EDX identified very fine particles
(size 1-2 µm) of uncharacteristic shape with elevated Fe
and P content of a fairly constant atomic ratio of Fe:P~2
(Fig. 9). The iron phosphate is admixed with a high
amount of chalk, most likely being a remnant of a now
faded, formerly yellow dyestuff adsorbed on it.
Figure 9: Backscattered image of the upper part of the thin-sec-
tion depicted in Fig. 8. The uppermost grey paint layer
consists of small vivianite particles and chalk.
Figure 10: Cornelis van Poelenburgh, Adoration of the
Shepherds; on copper, detail. The robe of Virgin
Mary is significantly altered and appears faded and
greyish.
© Sibylle Forster, Bayerische Staatsgemäldesammlungen
6.3 Cornelis van Poelenburgh
In the small painting on copper The Adoration of the
Shepherds from Cornelis van Poelenburgh vivianite was
used for the blue robe of Mary (Fig. 10). Today the dra-
pery is of light blue to greyish appearance. The bluish
64
Fig. 11 a, b: Cross-section from a middle tone of the degraded
blue robe shown in Fig. 10. a) Light microscopy, b)
UV light. Stratigraphy: 1: organic isolation ­layer, 2:
ground, 3 and 4: grey undermodelling layers cont-
aining vivianite and traces of lead white, 5: ultra-
marine layer.
Figure 12: Backscattered electron image of the upper layers
of the Poelenburgh cross-section. Stratigraphy as
for Fig. 11. The degraded vivianite is again of very
small particle size.
tone stems from a thin ultramarine glaze, which is par-
tially applied on top of a two-layer vivianite underpaint
modelling the drapery of the cloth (Fig. 11). In the dark
folds, vivianite was found admixed with carbon black as
upper visible paint layer. The vivianite particles are com-
pletely discoloured, also beneath the ultramarine glaze.6
The iron phosphate particles are extremely fine (mostly
smaller than 1µm) without characteristic shape (Fig. 12).
6.4 Albert Cuyp
The works of the Dordrecht painter Albert Cuyp were the
first where the extensive use of vivianite in 17th century
Netherlandish painting was reported by Spring in 2001
and more recently in 2009 [4,5]. The author ­described co-
lour changes and also blanching of green and blue paint
6 Interestingly, Herm [39] reported on a similar case of a decolouri-
zed underlayer of vivianite below ultramarine already for the late
12th century wall painting from St. Nikolai church in Burg (Saxo-
ny-Anhalt). Here, the vivianite appears today as ochre tone.
 STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I

layers for a large number of Cuyp`s paintings, with more
supposed reasons than the alteration of vivianite alone.
Blanching and colour losses have been described for
many green shades in different pigment mixtures (with
and without vivianite), which were primarily attributed
to the use of fugitive yellow lake. However, Spring also
reported a distinct case of vivianite alteration in a now
patchy brownish-blue woman`s skirt, where the bulk
layer is still greyish blue but its upper part has become
brown [5, p. 78]. The following case study from another
painting by Aelbert Cuyp, The Pasture from the Alte Pi-
nakothek may accomplish this picture:
A mixture of vivanite together with ochre or green
earth and chalk was identified in an uppermost brown-
green paint layer of a large leave in the foreground. Vi-
sually, this area appears dark brown-grey and flat without
modelling. The vivianite particles are again finely dis-
persed (max. 3-4 µm) with no distinct blue colour recog­
nizable in the cross-section. As described by Spring it is
likely that the alteration here is caused by at least both
the degradation of the iron phosphate and by fading of a
yellow dyestuff adsorbed on chalk.
The blue robe of a sitting woman also shows ­distinct
alteration: The depths of the folds are of an indistinct
brown-grey shade with signs of blanching (Fig. 13). The
cross-section revealed two upper paint layers on the final
light brown preparatory layer both containing vivianite
(Fig. 14a). The first, yellowish opaque layer consists only
of degraded vivianite with few particles of lead ­white,
whereas the second layer is a mixture of decolourized
vivianite with blue azurite and traces of lead white. The
backscattered image (Fig. 14b) shows a dense microcrys-
talline „mass“ of vivianite and distinct micro cracks and
voids in these layers.

Figure 13: Detail of a woman`s blue robe from Cuyp`s The
Pasture. The depths of the folds are of an indistinct
brown-grey shade with signs of blanching.
© Jens Wagner, Doerner Institut
7 Interim conclusion
The examination of various natural vivianite mineral
samples of different geographical origin and the prepara-
tion of trial paints made not only its considerable colou-
ristic, chemical and morphological variety of this fasci-
nating artists` pigment evident, but also that the common
denotation of vivianite as a blue pigment is too narrow,
since blue-green or green hues are easily achieved de-
pending on the primary pigment quality and also on the
nature of the binding medium.
As a tendency, the ageing tests indicated a higher pho-
tochemical susceptibility compared to the other chosen
variables humidity changes or acid attack. Rather un-
expectably, no significant reduction in permanence was

Fig. 14 a, b: Cross-section from a dark tone of the degraded blue robe shown in Fig. 13.
a) Light microscopy, Stratigraphy: 1: Red ground, 2: yellow-brown preparatory layers, 3: opaque whitish layer containing
vivianite, 4: thin dark brown layer containing vivianite, 5: brown-blue layer of azurite, vivianite and minor lead white.
b) Backscattered electron image of the upper degraded paint layers containing vivianite, azurite and traces of lead white.
Note the distinct micro-craquelé.

65
STEGE/KLAAS/KUTZKE/SEEBERG Art-technological studies into the degradation process of the pigment vivianite in 17th century oil painting – Part I
found for a strongly acidified oil medium even under
­drastic ageing conditions.
For 17th easel painting a more or less regular use of
vivianite for mixed green or blue tones as well as in un-
dermodelling layers of blue draperies is today known
for various artists from the Netherlands. The examples
reported by Spring [4, 5], van Loon [11], the present au-
thors [7] and others consistently describe a severe ­degree
of degradation in all cases characterized by a total loss of
colour of the vivianite pigment (in greens often in combi-
nation with faded yellow lake) today appearing greyish,
yellowish and brownish, usually some form of opacifica-
tion/blanching and a conspicuously fine particle size of
the iron phosphate in the paint layers and. The latter has
been explained by the „earthy“ vivianite qualities from
peaty soils available in the Netherlands, however, a subs-
tantial degree of disintegration of pigment partices in the
course of alteration seems very likely as will be discus-
sed further in Part II.
Looking outside the Netherlands at a slightly later pe-
riod, significant degradation of vivianite paints have also
been reported by Koller [36] and Paschinger and Richard
[37] for several Baroque paintings from Austria created
by Johann Michael Rottmayr and Peter Strudel around
1700. In all cases the colour has changed to greyish and
brownish tones, but interestingly in the painting Urania
and Klio by J. M. Rottmayr vivianite used for the sky is
still well preserved under the frame but partially blea-
ched in the light-exposed areas [37].
Strikingly, there is a far larger number of reported
Medieval objects where vivianite could be found in an
evidently better state of colour preservation. More syste-
matic comparisons of those Medieval examples in terms
of condition, the exact characteristics of the applied vivi-
anite together with an identification of the nature of the
binder would be a worthwhile subject of future research.
The results of synchrotron µXRD and µXANES mea-
surements will be presented along with a holistic discus-
sion on the supposed deterioration process in Part II of
this essay to be published in the volume 23 of the Ber-
liner Beiträge.
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13./14.  November 2009, Arbeitshefte des Brandenbur­
gischen Landes­amtes für Denkmalpflege und Archäolo­
gisches Landesmuseum Nr. 24, 99-102
Corresponding author: heike.stege@doernerinstitut.de
67
68
 AIBÉO/EGEL Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma

Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma

Cristina Aibéo1, Ellen Egel1, Marisa Pamplona1, 2, Stefan Simon1, 3
1
Rathgen-Forschungslabor, Staatliche Museen zu Berlin – Stiftung Preußischer Kulturbesitz
2
Deutsches Museum, München
3
Yale University, Institute for the Preservation of Cultural Heritage

Abstract
In the frame of the European project EU-PANNA – Plasma And Nano for New Age soft conservation – commercial atmospheric
plasma instruments were tested and a new instrument suitable for the cleaning of surfaces (stone, wall paintings, metals) in the
field of cultural heritage was developed. The results regarding the removal of graffiti from stone and soot from wall paintings are
presented here.
Plasma might substitute or be used in combination with other techniques for example on delicate objects where original material
might be endangered by a mechanical or a wet cleaning method. The removal of graffiti from stone is more efficient if the solvent
cleaning is combined with plasma and the removal of soot is less damaging for a wall painting if plasma instead of solvent or abra-
sives is used. The main disadvantage of this technique is its low efficiency.

1 Introduction laboratory samples. In a second step, plasma treatment

Cleaning, in the sense of removing unwanted materials, is
probably the most important and frequent step in the pro-
cess of conserving an object. Whether the object should
be further protected, reassembled or retouched might be
controversial. In contrary, since dirt not only hinders the
appreciation of an object but also leads to further degra-
dation, the decision of its removal is usually consensual.
The application of innovative cleaning technology on
cultural heritage objects demands sufficient knowledge
concerning the cleaning process itself and the long-term
behaviour of an object after cleaning, because they are
often unique and irreplaceable.
The unwanted materials might be: dirt deposited on the
surface of the object, aged protective coatings, ­corrosion
products, etc. Traditional cleaning methods are com-
monly based on abrasion (mechanical) and dissolution
(solvent) of these materials. Generally one can say that
traditional methods are relatively fast and cheap but they
also show some disadvantages. Mechanical abrasion is
not selective, i.e., does not remove dirt in interstices and
might remove some of the original material, whereas
­solvents are absorbed by the surface of the object (e.g.
stone or wall) carrying the dissolved dirt deeper to a lay-
er from which it is then impossible to be removed. For
example, a hydrophobic coating might migrate from the
surface of a stone to deeper layers causing permanent ob-
struction of its pores. Another example is the removal of
dirt from a wall painting with solvent, which will inevita-
bly cause the migration of some dirt to the pictorial lay-
er, from where it will not be possible to remove without
damaging the mural painting. Atmospheric plasma might
be an alternative cleaning technique as the thin plasma
plume enables a precise treatment of an object without
being in contact with its surface. Four different com-
mercial plasma devices as well as the new prototype de-
veloped during the EU-PANNA project were tested and
compared in their capability to remove organic matter,
namely graffiti and soot from stone and wall painting sur-
faces respectively. Cleaning tests were first performed on
was also used in situ, at Prato della Valle (Padua, Ita-
ly) for the removal of graffiti from Pietra di Vicenza and
for the removal of soot from a mural painting of the St.
Marina Church in Veliko Tarnovo (Bulgaria). The clea­
ning effectiveness and efficiency was evaluated for each
plasma devices used by samples characterisation before
and after plasma treatment. Drawbacks of the technique,
in terms of damages of the surfaces caused by plasma
exposure will also be pointed out.
1.1 What is plasma?
Plasma can be defined as the fourth state of matter. ­Giving
energy to a gas (e. g. electric discharge or heat) will in-
duce the ionisation of some of its molecules and atoms
(Figure 1). The plasma contains therefore, besides neut-
ral molecules, positively and negatively charged particles
[1], although its overall charge is neutral [2]. Plasma is
a medium containing reactive chemical species, some of
them being in excited unstable or metastable states.
Figure 1: The four states of matter
There are different types of plasma. Regarding their
temperature, they can be distinguished as high tempera-
ture (fusion plasma) and low temperature (gas discharge
plasma).The ones of interest for the cleaning of cultu-
ral heritage artefacts are evidently the low temperature
ones, which are divided in thermal and non-thermal plas-
ma [3]. Thermal effects should be avoided in the cleaning

69
AIBÉO/EGEL Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma
process. Indeed, the desired plasma treatment is a pure
chemical reaction: an oxidation or a reduction.
Low temperature plasmas at atmospheric pressure can be
made by applying a strong alternating current (AC) electric
field to a gas present between two electrodes with a Dielectic
Barrier Discharge (DBD) design. The electric field causes
a cascade of ioni­sation reactions. A large gas flow pushes
the radicals and excited species out of the torch, while the
charged particles are not able to exit the torch. The highly
reactive species interact with the object’s surface.
Depending on the carrier gas mixture, plasma can work
as reductive or oxidising agent at atmospheric conditions.
When oxygen ions, ozone and related radicals are pre-
sent, plasma has an oxidising effect. For example, it will
oxidise organic substances originating volatile CO2 and
water vapour (Figure 2). Inorganic materials such as sili-
cates, carbonates or oxides are inert to oxidising plasma.
An atmospheric plasma jet in reductive mode is
­obtained by using hydrogen gas with a carrier gas, i.e.
­helium, argon, nitrogen. Unlike the oxidising plasma
mode for cleaning substances from a surface, reductive
plasma is able to reduce tarnish on metals like silver. An
electron transfer from hydrogen radicals towards oxidi-
sed layers on the metal surfaces results in a reduction of
the cations.
Figure 2: Plasma working modes
1.2  Atmospheric Plasma in Industry
Atmospheric Plasma is spreading as „plasma torches“ in
different industrial sectors from the late nineties. Nowa­
days there are different commercial torches and every
plasma torch has different features. The wider applica­
tion field for these sources is the surfaces treatment. The-
re are many ways to treat surfaces: cleaning, activation,
etching, functionalisation and coating. Surface cleaning
in industrial applications mainly consists of removing
contaminants like oil, dust, oxides and organic materials.
Surface etching is the removal of material from the trea-
ted sample surface in order to create a relief for a subse-
quent adhesion or treatment. Surface activation consists
in grafting chemical functionalities on a material surfa-
ce in order to give it specific properties by varying its
surface energy. If literature is quite rich concerning the
­application of atmospheric plasma torches for cleaning
and activation, a less amount of papers is available re-
garding their employment for coating deposition. In this
field the plasma is used as a chemically reactive medium
to activate the coating reactions [4].
70
Activation of polymeric surfaces with the aim of in-
creasing their wettability is the most common use of
plasma at industrial scale. Non-polar surfaces of poly-
mers such as polyethylene (PE) and polypropylene (PP)
become polar, enhancing the adhesion to coatings, such
as paint, after an oxidising plasma treatment [5].
Plasma in Cultural Heritage
As mentioned above, plasma is a contact-less technique,
avoiding the typical damages caused by mechanical (ab-
rasive) and wet (solvent) methods.
The use of plasma in the field of cultural heritage is not
new. It has been firstly applied to the conservation of me-
tals, particularly for the treatment of archaeological iron
artefacts and silver objects (removal of chlorides and the
reduction of silver sulphide corrosion products) in vacu-
um conditions [6,7,8,9]. The disinfection of paper from
bio-organisms with plasma (in vacuum conditions) has
already proven to be quite efficient [10]. Plasma found
application also in the cleaning of smoke-damaged pain-
tings (elimination of soot) [11] and in the removal of su-
perficial organic coatings from paintings [12]. Although,
vacuum conditions can mechanically damage the object
and besides it is limited to small objects which fit into the
vacuum chamber, only few cases are known where atmo-
spheric plasma was used. With atmospheric plasma ob-
jects of any size can be treated. Moreover, the thin plasma
plume allows a precise cleaning, which can be fully con-
trolled by the conservator. Some examples are polymer
activation to enhance the polarity of non-polar polymers,
especially in modern art where many polymeric materials
are used [13, 14] and the removal of soot and synthetic/
natural organic polymers used for consolidation [15, 16].
2. Materials and Methods
2.1 Samples
Four types of laboratory samples were prepared to be tre-
ated with plasma:
1) Carrara marble with a graffiti paint (T1):
Stone specimens of Carrara marble with 10x10x10 cm3
were thermally aged at 500°C according to C. Mo-
reau et al. [17]. The water absorption coefficient and
the free porosity rise approximately seven and three
times, ­respectively, in relation to the fresh materi-
al. Stone specimens were then cut into round slices
of 5x0.5 cm2 and the blue graffiti paint Deco Matt
(RAL 5003) from the company Dupli Color was ap-
plied on the subs­trate by spraying. It consists in a co-
polymer of butyl methacrylate-methyl methacrylate
(BMA/MMA) with phthalocyanine as blue pigment
and titan dioxide as filler. The thickness of the paint
layer on the surface, determined by observation of a
cross-section, is about 20 µm.
2) Wall paintings samples in secco technique covered by
soot (T2): Wall painting replicas were prepared with
ultramarine and yellow ochre using egg yolk as binding
medium. The support of the wall paintings consists of
an arricio layer of ca. 5 mm [1/3 (v/v) lime (calcium
oxide)/fine river sand] and an intonaco ­layer of ca.

3  mm [1/2/0.5 (v/v/v) lime (calcium oxide)/fine river
sand/marble flour]. Soot was applied with an average
thickness of 1-5 µm by burning a candle next to it.
3) Wall paintings samples in fresco technique (T3): To
deepen the knowledge on the influence of plasma in
the degradation of a wide range of pigments, more
replicas of wall samples were prepared. The follo-
wing pigments were used: white lead, marble flour,
lithopone, titanium white, minium, cinnabar, ca-
put mortum, red iron oxide, green earth, malachite,
­ultramarine, smalt, terra di siena, massicot, lead tin
yellow I, orpiment and gold ochre. They were ap-
plied in fresco technique. The support layer of the
samples, with an average thickness of 2 cm, was
prepared by mixing three parts of fine sand with one
of calcium hydroxide. Plasma treatments were first
performed directly on the painting layers. Later on,
samples T3 prepared with lead pigments (the most
sensitive ones) were covered with soot by burning a
candle next to them and treated with plasma.
4) Several binding media applied on glass slides (T4):
Animal glue (rabbit skin glue), whole egg and linseed
oil were applied with a paint brush on a glass slide
and let to dry at room temperature in the laboratory.
Besides the plasma treatment on the above mentioned
laboratory samples, the technique was used in situ at
Table 1: Plasma torches used for the treatment of the different types of samples
Plasma Torch Characteristics
Kinpen from Neoplas Dielectric Barrier Discharge (DBD)
Power: 8 W
Gas: Ar/O2 2%
Gas flow: 240 L/h
PlasmaSpot from Vito Dielectric Barrier Discharge (DBD)
Power: 150 and 350 W
Gases: Ar/O2 2% and compressed air
Gas flow: 4800 L/h
PlasmaPen from PVATePla Arc discharge
Power: 100 W
Gases: O2, N2, compressed air
Gas flow: 1275 L/h
Plasma-Blaster from Tigres Arc discharge
Dr. Gerstenberg GmbH Power: 250 W
Gas: compressed air
Gas flow: 2400 L/h
New Prototype Double DBD
(PANNA Project) Power: 90 W
Gas: Ar/O2 0.5%
Gas flow: 600 L/h
AIBÉO/EGEL Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma
Prato della Valle (Padua, Italy) for the removal of graf-
fiti paint from Pietra di Vicenza and in the St. Marina
Church of Veliko Tarnovo (Bulgaria) for the cleaning of
soot from wall paintings.
2.2 Plasma devices and procedure of the plasma treatment
The commercial atmospheric plasma torches, which
were used in these experiments are described in Table 1.
The type of samples T1 and T2 were treated with all the
plasma devices, where only one torch (Kinpen/Neoplas)
was used for samples T3. Important features of the plas-
ma torches are their different ignition systems. Among
the four commercial instruments selected, two of them
consist in a dielectric barrier discharge system (DBD)
and generate therefore cold plasma. The two others ig-
nite the plasma with an arc discharge and belong to the
thermal plasma. Nevertheless, all of them are classified
as low temperature plasma. Independently of the device
used, the plasma exposure time and the distance between
the plasma plume and the substrate are parameters that
can always be varied in order to enhance the cleaning. In
the case of some apparatus it is also possible to change
the type of gas, as well as its flux, in order to eventually
improve the cleaning effect (Table 1).
The cleaning achieved by plasma (removal of graffiti
from Carrara marble and of soot from wall painting) was
compared to the one obtained using traditional methods:
solvent dissolution of the graffiti paint (Acetone) and me-
chanical removal of soot with the Akapad sponge.
Treated Samples
Type T1
Type T2
Type T3
Type T4
Type T1
Type T2
Type T1
Type T2
Type T3
Case study: St. Marina Church, Veliko
Tarnovo (Bulgaria)
Type T1
Type T2
Type T1
Type T2
Case study: Prato della Valle, Padua (Italy)
71
AIBÉO/EGEL Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma
2.3 Characterisation of the samples
The characterisation of the samples was conducted with
the following methods:
Microscopy
Microscopy was performed using a digital microscope
VHX-500FD from the company Keyence with different
objectives, VH-Z00R and VH-Z20 for magnification bet-
ween x5 - x50 and x20 - x200, respectively, or using an
Axio Imager A2m microscope (Zeiss) and a ProgRes di-
gital camera.
Colour measurements
Colorimetric measurements were made using a Minolta
CM-2600d spectrocolorimeter. The results are presented
in the CIE-L*a*b* system and the colour variation was
evaluated by calculating ΔE = [(ΔL*)2 + (Δa*)2 + (Δb*)2]1/2.
Fourier Transform Infrared Spectroscopy (FTIR)
Fourier Transform IR spectra were collected with a Pa-
ragon 1000 spectrometer from Perkin Elmer equipped
with a microscope. Spectra were recorded in transmis­
sion mode in the 4000 500 cm-1 range, with a resolution
of 4 cm-1.
Environmental scanning electron microscope coupled
with energy dispersive X-rays spectroscopy (ESEM/EDX)
ESEM/EDX analysis was performed at 20 kV using a
Quanta 200 ESEM (Fei) equipped with a backscattered
electron detector and energy dispersive x-ray analyzer
XFlash 4010 (Bruker).
X-Ray Diffraction (XRD)
The diffractograms, measured between 3°-73°, were col-
lected using a Phillips diffractometer PW1729, running
at 30 kV and 30 mA.
3. Results
3.1 Graffiti removal from Carrara marble (treatment of samples T1)
Using commercial DBD systems (Kinpen/Neoplas and
PlasmaSpot/Vito)
Only one instrument, namely the plasma torch PlasmaS-
pot/Vito was not able to remove the graffiti layer or to
reduce its thickness. Changes in power (150 or 350 W),
in gas type (compressed air or argon with 2 % oxygen), in
working distance (between sample and plasma plume: 5
or 8 mm) and in treatment time (60, 120 and 300 s in one
spot) did not conduct to any removal.
The tests performed with the portable device Kinpen/
Neoplas showed that the power of this torch is too low
(8 W) for a feasible cleaning: 3 and 10 minutes of treat-
ment time were needed to obtain a partial cleaned spot
of respectively 4 and 7 mm in diameter (Figure 3). It can
also be seen that the area exposed to plasma turns white,
which corresponds to the titan dioxide (TiO2), present as
filler in the graffiti paint and which cannot be removed
by plasma. However, the remaining TiO2 layer can be
wiped off with a dry tissue (Figure 3 c) revealing the un-
derneath paint layers, which can then be treated in subs­
equent steps.­
72
Figure 3: Cleaning graffiti with Kinpen from Neoplas using
Ar/O2 (2 %) as gas
Using commercial arc discharge systems (PlasmaPen/
PVATePla and Plasma-Blaster/Tigres)
Arc discharge systems are able to remove the graffiti
paint from the stone surface. The results obtained with
the torches PlasmaPen/PVATePla and Plasma-Blaster/
Tigres are comparable; the ones obtained with Plasma-
Pen are illustrated here. The type of the carrier gas might
influence strongly the cleaning performance. As shown
in Figure 4, compressed air is much more effective than
100% oxygen. Nevertheless, the colour deviation, quanti-
fied by ∆E between the cleaned surface (compressed air)
and the reference marble, is with ∆E = 8 quite significant.
The cleaning effectiveness can however be enhanced by
a preliminary cleaning using for example acetone as a
solvent. The use of the combined technique of solvent
cleaning followed by plasma cleaning (compressed air)
led to a colour change of the surface in relation to the
reference marble of ∆E = 3.
Figure 4: Cleaning graffiti with PlasmaPen/PVATePla using
plasma alone or in combination with solvent (Acetone)
Microscopic images shown in Figure 5 illustrate that
the plasma is able to remove the remaining graffiti paint
from the pores, which cannot be removed by the solvent.
As it is possible to see, the best removal of graffiti was
accomplished by cleaning first with acetone and then tre-
ating with plasma using compressed air.
Nevertheless, a relevant draw back was observed for
arc discharge torches: the deposition of metal particles
on the treated surface (Figure 6). This is due to the type
of ignition used in these torches, which induces the ero-
sion of the electrode. Small particles of the electrode are
deposited on the surface. This is evidently unacceptable
for a future application to works of art.
3.2 EU-PANNA Plasma Torch Prototype
The new prototype was therefore developed using a DBD
system. It actually contains two dielectric barriers, and
 AIBÉO/EGEL Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma

Figure 5: Comparing acetone and acetone + plasma (PlasmaPen/PVATePla, compressed air) for the removal of graffiti

Figure 6: Deposition of brass (Copper (Cu) and Zinc (Zn)) on the marble surface; ESEM image and its characterisation by EDX

works therefore as a Double DBD system. With this in-

strument, the results were similar to that of the Kinpen/
Neoplas, i.e., removal with plasma alone is not possible,
but combining plasma with a solvent the results are bet-
ter than those with the solvent alone. The most relevant
difference is that the new prototype is faster.
The new prototype was compared with the Kinpen/
Neoplas commercial torch on the removal of another
acrylic material: Paraloid B72 (ethyl-methacrylate copo-
lymer). In this case, both torches were tested in the same
sample, and therefore the results are fully comparable.
The acrylic polymer was applied on a silicon wafer and
FTIR spectra were acquired, in transmission mode, after
each period of treatment (0; 5; 15; 30; 45 and 60 s) on
the treated spot. The decrease of the C=O band charac- Figure 7: Rate removal of prototype (red) and Kinpen/Neoplas
teristic of the acrylic polymer, was taken as a measure (blue) of Paraloid B72
of the polymer layer and therefore, its decrease consi-
dered proportional to the decrease of the polymer layer
thickness. The removal rate was estimated by plotting the The results were quite satisfactory as an almost com-
time of treatment against the removal rate in percentage. plete removal was achieved, as it can be seen in Figure 8.
The new prototype is twice as fast as the commercial one
(Figure 7). 3.4 Soot removal from Wall paintings (treatment of samples T2)
The results in the ultramarine and yellow ochre samples
3.3 Graffiti removal from a statue (Pietra di Vicenza) of the (egg tempera) showed that, soot is possible to remove
­Prato della Valle square in Padua (Italy) with both DBD and arc discharge types of torches, but
The prototype was then tested in a real object. In Padua’s the later ones showed the disadvantage of leading to the
Prato della Valle square, a statue’s pedestal was vandali- degradation of yellow goethite [α-FeOOH] to the red
sed with graffiti (Figure 8). Plasma was applied after iso- hematite [α-Fe2O3] (evidenced by XRD) through de-hy-
propanol cleaning. The parameters of the plasma were: droxylation, when compressed air or pure nitrogen were
90 W, 10 L/min; Ar/O2 5%. used (respectively after 2.5 and 4 min of plasma exposure

73
AIBÉO/EGEL Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma
Figure 8: Graffiti in Prato della Valle in Padua and its removal with solvent + plasma
for a surface of 2,5x2,5 cm2). This reaction can occur abo-
ve 150 °C [18], which means that the temperature of the
sample, induced by the torch is much higher as desirable
for an art object. The photograph of the cross-sections
(Figure 9) shows that the complete thickness of the paint
layer is affected by the change in colour.
Using pure oxygen as gas, it is nevertheless possible to
remove soot with the arc discharge torch without causing
any change in the pigment.
a) b)
Figure 9: Cross-sections of samples with yellow ochre: a) before
plasma and b) after compressed air plasma treatment
3.5 Effect of plasma on pigments (treatment of samples T3)
The effect of plasma, using the device Kinpen/Neoplas,
were studied for a larger number of pigments (fresco):
white lead, marble flour, lithopone, titanium white, mini-
um, cinnabar, caput mortum, red iron oxide, green earth,
malachite, ultramarine, smalt, terra di siena, massicot,
lead tin yellow I, orpiment and gold ochre. The choice
of pigments was due to their recurrence in wall paintings
and to their susceptibility to degrade. Besides the sensi-
tivity to temperature of pigments containing iron as seen
previously, lead pigments can be oxidised and also in
this case lead to an inacceptable change in colour. For
example lead white (2PbCO3•Pb(OH)2) will degrade to
plattnerite (lead dioxide, PbO2) in an oxidising environ-
ment [19]. Samples were treated with plasma in one sing-
74
le spot for maximum 15 min, except if they would show
(by naked eye observation) an alteration, in which cases
the treatment would be immediately stopped.
With the arc discharge torch PlasmaPen/PVATePla
lead pigments show degradation independently of the gas
used (compressed air and oxygen were tested) whereas
goethite showed colour change using compressed air and
nitrogen but not with pure oxygen.
With the DBD torches lead pigments also showed
­signs of degradation (oxidation) but goethite never
­showed any colour change. The gas mixtures tested were
Ar/O2, 2 % with Kinpen/Neoplas and Ar/O2, 0.5 % with
the EU-PANNA prototype.
3.6 Removal of soot from wall painting samples prepared
with lead pigments (T3 with soot)
As seen previously, wall painting samples prepared with
lead pigments are highly sensitive towards oxidation
even using a DBD system, samples T3 (prepared with
lead pigments were covered with soot (1-2 µm thick) and
treated with Kinpen/Neoplas (Ar/O2 2%, 7 mm distance)
in order to see if the removal of soot is possible before
oxidation of the pigments occurs. It was observed that in
one minute it is possible to clean one spot (of ca. 5 mm
diameter) of soot with plasma but the lead pigments also
show degradation (lead white, minium, massicot and lead
tin yellow I). One must conclude that wall paintings with
lead pigments should not be treated with plasma.
3.7 Effect of plasma on binding media (treatment of samples T4)
Regarding the degradation of binding media due to plas-
ma, this issue should be deeply addressed in the future.
Preliminary tests were performed on whole egg, ani-
mal glue (rabbit skin glue) and linseed oil applied on a
microscope glass slide using the plasma torch Kinpen/
Neoplas (Ar/O2 2%, 7 mm working distance). It has to be
noted here that these tests were performed on fresh mate-
rial, which behaviour can be completely different from a

naturally aged binding medium. The treatment time was
set to one minute in one spot, which was the time neces-
sary to remove the soot layer on samples T3. According
to the FTIR spectra of the binding media before and after
plasma treatment, proteins seem to resist one minute of
plasma treatment without any significant chemical chan-
ge (animal glue Figure 10 a) and the proteinaceous part
of the egg (Figure 10 b) whereas the characteristic stret-
ching band of the C=O group (around 1740 cm-1) and the
asymmetric and symmetric stretching bands of the CH2
group (around 2930 and 2850 cm-1) of oil in egg decrease
significantly (Figure 10 b). Pure oil also remained unch-
anged one minute of plasma treatment (Figure 10 c).
Figure 10: FTIR spectra of binder before (black) and after (red)
one minute of plasma treatment
3.8 Soot removal from a wall painting of the St. Marina
Church in Veliko Tarnovo (Bulgaria)
Figure 11 is a photo of a wall painting (St. Marina
church, Veliko Tarnovo, Bulgaria) where three different
methods were tested for the removal of soot: two traditio-
nal methods, Akapad hard sponge (abrasive) and Shellsol
(solvent) were compared with plasma (PVATepla, pure
oxygen).
As it is possible to see, plasma is the most effective
methods of these three procedures. With the sponge, soot
remained in the interstices; the solvent mixed some soot
with the painting layer giving it a greyish hue whereas
plasma, although much slower (27 s for 1 cm2 instead of
ca. 3 s with traditional methods), is more effective: much
less traces of soot remain on the surface and this one is
not damaged.
AIBÉO/EGEL Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma
Figure 11: Comparison of traditional methods with plasma:
Akapad hard sponge; Shellsol solvent and Plasma-
Pen/PVATePla (O2)
4 Conclusions
In this study we present a comparison of different plasma
sources for cleaning graffiti and soot on cultural herita-
ge objects. Arc discharge torches should be completely
avoided in the field of cultural heritage, as they cause de-
position of metallic particles on the surface of the objects
due to the erosion of the electrode.
Plasma in combination with solvents showed to be the
best solution to remove graffiti from stone. The drawback
is that the dissolution of the graffiti and its transport to
deeper pores of the stone (which happens during cleaning
with solvent) is not avoided. The removal of soot can be
made entirely by atmospheric plasma, but it is a very
slow process and areas containing lead pigments cannot
be treated at all, as they might degrade.
The new prototype developed during the EU-PANNA
project is, in average, twice as fast as the commercial
DBD torches used in this study; does not cause metal de-
position and does not damage iron pigments like the arc
discharge torches do.
It is worth to remember that there are many parame-
ters playing a role in the cleaning process, such as thick-
ness and alteration state of graffiti or soot, type of graf-
fiti used, roughness of the surface, just to mention some.
­Therefore, it is crucial to test several methods on site,
before deciding how to treat the surface.
Acknowledgements
We would like to acknowledge our colleagues from
the project, especially from Nadir (Paolo Scopece and
Emanuele Verga-Felzacappa) who built the new proto-
type, from the Instituto per Energetica le Interfasi (Mo-
nica Favaro, Luca Nodari) and from Veneto Nanotech
(Alessandro Patelli, Stefano Voltolina) whom, together
with Nadir performed some of the tests in graffiti and
from the Center for Restoration of Art Works (Angel
Pavlov, Veska Kamenova and Ivelina Pavlova) who
­performed many of the tests in wall paintings. We would
75
AIBÉO/EGEL Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma
also like to thank the current director of the Rathgen-
Forschungslabor Ina Reiche for all the support given to
the project.
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Source Research study group by Archetype Publications,
pp.1091-1098.
Corresponding author: c.aibeo@smb.spk-berlin.de
 NUSSER/OSTERLOH/FREITAG/SIMON Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und ­modellhafte Erprobung konservatorischer Dekontaminierung

Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und

­modellhafte Erprobung konservatorischer Dekontaminierung
Amélie Nusser1, Kurt Osterloh2, Markus Freitag3, Stefan Simon4
1
Rathgen-Forschungslabor Staatliche Museen zu Berlin Stiftung Preußischer Kulturbesitz, 2 Bundesanstalt für Materialforschung
und -prüfung Berlin, 3 freiberuflicher Diplom-Restaurator, Kiel, 4 Yale University, Institute for the Preservation of Cultural Heritage

Abstract
The baroque epitaph Reyer (1704) at the St. Laurentius church in Tönning was treated with carbolineum as a wood preservation
agent in 1903. The subsequent constant migration of carbolineum through the layers of paint to the surface has had a detrimental
effect on the aesthetic appearance of the epitaph. Carbolineum is an oily, water-insoluble, flammable, dark brown mixture of coal
tar oil components. Due to its content of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAH), which are classified as carcinogenic and harmful
to the environment, the use of carbolineum has been forbidden. The aim of the project is to develop an exemplary conservation
treatment that will reduce the toxic contents of the historical wooden object. The new method should be applicable to similar objects
that are also contaminated with carbolineum. The historic carbolineum was identified by the GC-MS method and the X-Ray com-
puted tomography revealed the biological wood damage and previous restoration measures. Several decontamination methods
such as the extraction with supercritical CO2, with dichloromethane vapour/fluids, with 1,3-dioxolane or with petrol ether by vaccum
impregnation were investigated. This project is founded by the Deutsche Bundesstiftung Umwelt (DBU).

1 Einleitung
Liturgische Holzobjekte wurden im Laufe der Zeit durch
Schädlingsbefall, wie Insekten und Mikroorganismen,
teilweise mit sukzessivem Verlust der ursprünglichen
Materialität und somit ihrer multiplen Werte zerstört.
Carbolineum, eine Mischung verschiedener Teeröle,
welche durch Destillation aus Steinkohleteer gewonnen
werden, wirkt sowohl insektizid als auch fungizid und
deshalb auch bei extremer Witterungsexposition fäulnis-
hemmend (Koch Grosses Malerhandbuch, 1939). Daher
wurde Carbolineum früher als Holzschutzmittel verwen-
det. Heute ist das schwarzbraune, ölige Carbolineum
aufgrund seines Gehalts an polyzyklischen aromatischen
Kohlenwasserstoffen (PAK) als karzinogen und umwelt-
schädlich eingestuft und seine Verwendung deshalb ver-
boten [4].
Um 1900 fand Carbolineum als insektizider Schutz­
anstrich auch Anwendung im Bereich sakraler Ausstat-
tungen (Stach, 2006). 1903 wurde zum Beispiel das
ba­rocke Reyer-Epitaph der St. Laurentius Kirche in
Tönning, Schleswig-Holstein (1704) mit dem Impräg-
niermittel Carbolineum gegen weiteren Schädlingsbefall
behandelt mit anschließender Neufassung (Abb. 1).
Die demontierbaren Anbauteile wie die Schnitzorna-
mentik und die figürliche Ausstattung wurden mit dem
Holzschutzmittel Carbolineum unter Vakuum getränkt
und das Grundgerüst des Epitaphs angestrichen. Bis heu-
te wird das Carbolineum in Form kleiner Tröpfchen an
der Fassungsoberfläche ausgeschwitzt und verursacht
massive ästhetische Beeinträchtigungen der ursprüngli-
chen Polychromie und großflächige Dunkelverfärbungen
(Abb. 2).
Bisherige Konservierungs- und Restaurierungsversu-
che an den besagten Objekten (1956) zeigten nur kurz-
fristigen Erfolg, trotz Abtrags der mit Carbolineum ge-
tränkten Grundier- und Farbschichten und zusätzlicher
Maskierung des Trägermaterials mit Isolieranstrichen. Abb. 1: Reyer-Epitaph der St. Laurentius Kirche in Tönning.

77
NUSSER/OSTERLOH/FREITAG/SIMON Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und ­modellhafte Erprobung konservatorischer Dekontaminierung

vom Hersteller COMET, Typ Y.TU 600-D01. Für die

Aufnahmen der Epitaph-Figur wurden eine Spannung
von 160 kV und eine Stromstärke von 4 mA eingestellt.
Zur Bildaufnahme diente ein Perkin-Elmer Matrixdetek-
tor, Typ XRD1621AN16, mit 2048 x 2048 Pixeln und
­einer Pixelgröße von 0,2 mm. Der Abstand zwischen
Abb. 2: Schadensbild durch Carbolineumpenetration an der
­Figur des Salvator.
Im Rahmen des von der Deutschen Bundesstiftung
Umwelt geförderten Projektes „Analyse historischer
Carbolineumimprägnierungen als Grundlage konserva-
torischer Dekontaminierung und modellhafte Erprobung
neuer Sanierungstechnologien“ wird zurzeit an einer
verträglichen Lösung zur Verringerung der öligen Schad-
stoffbelastung kirchlicher Holzobjekte geforscht, die in
der Vergangenheit mit Carbolineum behandelt wurden.
Die Projektleitung liegt bei dem Rathgen-Forschungs­
labor – Staatliche Museen zu Berlin, Stiftung Preuß­
ischer Kulturbesitz.
M. Eisbein vom Landesamt für Denkmalpflege ­Sachsen
und A. Unger sind im Projektbeirat tätig. In Zusammen-
arbeit mit der Bundesanstalt für Materialforschung und
-prüfung Berlin, dem Landesamt für Denkmalpflege
Schleswig-Holstein, der Hochschule für Bildende Künste
Dresden, dem Nordelbischen Kirchenamt und dem frei-
beruflichen Diplom-Restaurator Markus Freitag, Kiel
wurde der Ist-Zustand der demontierbaren Holzobjekte
des Reyer-Epitaphs analysiert und mögliche Dekontami-
nierungsverfahren untersucht.
Für die Analyse der Holzobjekte wurden die Rönt-
gen-Computer Tomographie (CT) und die Gaschromato-
graphie mit Massenspektrometrie-Kopplung (GC/MS)
ver­wendet. Zusätzlich wurden Soxhlet-Extraktionen
durchgeführt, um den Carbolineumgehalt im Holz und das
geeignete L­ ösungsmittel zur höchstmöglichen Extraktion
des Schadstoffes zu bestimmen.
2 Experimentelle Bedingungen der Untersuchungs­
methoden
Die Röntgen-Computer Tomographie (CT) erfolgte in
der BAM. Als Strahlenquelle diente eine Röntgenröhre
Quelle und Detektor betrug 2343 mm, der von der Quel-
le bis zum Objekt 1692 mm. Für eine Einzelaufnahme
(„frame“) reichten 15 Sekunden. Für die Tomographie
wurden 1006 Einzelaufnahmen für eine 360° ­Drehung
aufgenommen. Für die Rekonstruktion wurde die ­exakte
Lage der Drehachse im Projektionsbild anhand der
Details in gegenüberliegenden Einzelprojektionen er-
­
mittelt. Rekonstruiert wurde mittels des Zusatzmoduls
„CT-Rekonstruktion“ im Darstellungsprogramm für
räumliche Bilder VGStudio MAX 2.2 von Volume Gra-
phics unter Zugrundelegung einer Kegelstrahlgeometrie.
GC/MS-Messungen wurden mit einem Gaschromato-
graphen Clarus 500 unter Verwendung eines Clarus 500
massenselektiven Detektors mit Elektronenstoß-Ionisa­
tion (EI; 70 eV) der Firma Perkin Elmer durchgeführt.
Als Kapillarsäule wurde eine Perkin Zebron ZB-5MSi
Säule (30 m x 0,25 mm x 0,25 μm Filmdicke) mit
­Helium als Trägergas verwendet. Folgendes Temperatur-
programm wurde verwendet: 2 min bei 65 ºC, 65 ºC bis
125 °C mit 15 °C/min; 125 °C bis 310 °C mit 7 °C/min;
6 min bei 310 °C. Die Detektor- bzw. Injektortempera-
tur betrug 300 ºC bzw. 280 ºC. Die Identifizierung wur-
de mittels der NIST Datenbank von Referenzspektren
durchgeführt. Probenvorbereitung: Die Probe wurde mit
n-Hexan im Ultraschallbad bei Raumtemperatur für sie-
ben Minuten extrahiert. Anschließend wurde die Lösung
zentrifugiert und in ein neues Glasgefäß überführt. 0,1 μL
dieser Lösung wurde zur GC/MS-Analyse verwendet.
Die Dekontaminierungsversuche wurden an gefassten
Originalobjekten des Reyer-Epitaphs (Blattvergoldung)
durchgeführt. Folgende Methoden wurden untersucht:
1.) Ein Originalteil mit Holzschnittflächen sowie Vergol-
dung (2 x 7 x 5 cm³) wurde mit 200 mL 1,3-Dioxolan
in einem Becherglas bei Raumtemperatur getränkt. Die
Expositionsdauer betrug 24 Stunden. 2.) Die vierwöchi-
ge Extraktion mit Dichlormethandampf und -flüssigkeit
wurde an der Blütenrosette von der Rahmung des Epi-
taphs (5 x 4 x 1 cm³) in der Knochenentfettungsanlage
(1,40 x 1,20 x 0,97 m³) des Zoologischen Instituts der
Universität Hamburg von Prof. Dr. A. Haas durchgeführt.
Die Probe wurde in einem kleinen Edelstabsieb in die
Anlage eingehängt. Die in sich geschlossene Anlage ist
so gebaut, dass am Boden unter den Metallbrettern flüs-
siges Dichlormethan eingeführt werden kann. Durch das
Beheizen des Bodens und der Seitenwände verdampft
Dichlormethan. Da der Deckel gekühlt wird, gelangt
kondensiertes Dichlormethan an die eingehängten Ob-
jekte. Dampf und Flüssigkeit wirken auf die Materialen
ein. 3.) An einem Originalteil mit Holzschnittflächen
sowie Vergoldung (5 x 8 x 5 cm³) wurde eine sechsma-
lige Vakuumtränkung (30,6 mbar) bei Raumtemperatur
mit jeweils 200 mL Siedegrenzbenzin (100 – 140 °C) in
einem Exsik­kator untersucht. Insgesamt betrug die Ex-
positionsdauer 61 Tage. 4.) Die einstündige Extraktion

78
NUSSER/OSTERLOH/FREITAG/SIMON Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und ­modellhafte Erprobung konservatorischer Dekontaminierung
Abb. 3: Röntgen-CT: Längsschnitte durch die Assistenzfigur
(83 x 28 x 30 cm³) in frontaler Ansicht.
mit superkritischem CO2 bei 250 bar und 40 °C wurde an
einem Originalteil mit Holzschnittflächen sowie Vergol-
dung (2 x 7 x 5 cm³) im Fraunhofer-Institut UMSICHT
durch E. Jelen durchgeführt. Dabei war der Druckaufbau
30 Minuten, Extraktionszeit 60 Minuten und der Druck­
abbau 120 Minuten lang.
3 Untersuchungen des Ist-Zustandes am Reyer-
Epitaph
An der Assistenzfigur des Reyer-Epitaphs (83 x 28 x
30 cm³) wurde eine Röntgen-Computertomographie
(CT) an der BAM durchgeführt, um eine Auskunft über
den inneren Aufbau der Skulptur zu erhalten (Abb. 3).
Abb. 4: Chromatogramme der Proben des Reyer-Epitaphs; A: abgefallener Partikel der Engelsfigur; B: Probe am linken Kopfspalt
der Figur der Hoffnung; P5: Carbolineumtröpfchen; P10: Probe der Grundierung der S
Deutlich sind die bei einer früheren Restaurierung einge-
setzten Teile aus einem anderen Holz zu erkennen, über
die kein Restaurierbericht Auskunft gab (K. Osterloh,
A. Nusser, 2014).
Besonders deutlich treten der nachträglich aufgesetzte
Kopf mit der Verleimung sowie der nachträglich aufge-
setzten linke Arm hervor. Dies erklärt auch, weswegen
das Gesicht (Inkarnat) und der linke Arm der Figur weni-
ger mit Carbolineum geschädigt sind als die Oberflächen
der übrigen Bereiche. Die ursprünglichen Holzbestand-
teile, in diesem Fall der Rumpf, sind offensichtlich durch
Schadinsekten stark geschädigt. Die oberflächennahen
Randbezirke heben sich in den Röntgenbildern mit einer
größeren Dichte ab, was auf die Farbpigmente zurückge-
führt werden kann.
Um das eingesetzte Carbolineum zu identifizieren,
wurden vier verschiedene Proben des Reyer-Epitaphs
mittels GC/MS analysiert. Es wurden folgende Proben
untersucht: ein verschwärzter abgefallener Partikel der
Engelsfigur (A); eine braune Probe des linken Kopf-
spaltes der Figur „Hoffnung“ (B); ein tropfenförmiger
Carbolineumausfluß auf der Vergoldung des Gewands
der Salvatorfigur (P5) und ein verschwärztes Inkarnat
der erhobenen Hand der Salvatorfigur (P10).
Die Chromatogramme der Proben des Reyer-Epi­taphs
zeigen, dass in den Proben A, B, P5 und P10 polyzyk-
lische aromatische Kohlenwasserstoffverbindungen
(PAK) enthalten sind (Abb. 4).
Die Hauptbestandteile des historischen Carbolineums
sind dabei Phenanthren bzw. Anthracen (Peak bei
16.20 min), Fluoranthen (Peak bei 20.12 min) sowie
­Pyren (Peak bei 20.81 min). In den Proben ist nur ein
geringer Anteil von höhermolekularen fünfzyclischen
Aromaten (> 218 g/mol) enthalten.
­ alvatorfigur.
79
NUSSER/OSTERLOH/FREITAG/SIMON Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und ­modellhafte Erprobung konservatorischer Dekontaminierung

4 Soxhlet-Extraktionen zur Bestimmung des Carbo-

lineumgehaltes im Holz
Um die Aufnahme des Carbolineums im Originalholz
zu bestimmen sowie das geeignete Lösungsmittel zur
höchstmöglichen Extraktion des Carbolineums aus dem
Originalteil zu finden, wurden Soxhlet-Extraktionen
mit vier verschieden Lösungsmitteln getestet (Dichlor­
methan, 1,3-Dioxolan, Siedegrenzbenzin (100 – 140 °C)
und n-Hexan).

Tab. 1: Ergebnisse der Soxhlet-Extraktionen mit verschiede-

nen Lösungsmitteln.

Eintrag Extraktions- m (Holz m Reduktion

mittel vorher) (Extrakt) [%]a
[mg] [mg]
1 1,3-Dioxolan 630,6 241,2 38 Abb. 5: Zustand der Blattgoldfassung des Originalteils vor der
Dekontaminierung.
2 Dichlor­ 630,5 221,2 35
methan
3 n-Hexan 629,6 168,5 27
4 Siedegrenz­ 630,8 182,8 29
benzin
(100 –140 °C)
a
bezogen auf die Masse des Holzes vor der Behandlung

Die Soxhlet-Extraktionen ergaben, dass der Gehalt an

Carbolineum im Bereich von 27 – 38 % im Originalholz
liegt (Tab. 1, Einträge 1 - 4). Die Extraktionen mit den
polareren Lösungsmitteln 1,3-Dioxolan und Dichlor-
methan ergaben die besten Ergebnisse (38 % bzw. 35 %)
(Tab. 1, Einträge 1 und 2). Die jeweils erhaltenen zäh-
flüssigen schwarzbraunen Extrakte waren in Farbe und
Geruch identisch wie beim historischen Carbolineum-
tröpfchen auf der Fassungsoberfläche am Reyer-Epitaph.
Im Vergleich dazu lieferten die Extraktionen mit unpo-
lareren Lösungsmitteln n-Hexan bzw. Siedegrenzbenzin
(100 – 140 °C) orangene Extrakte, die nicht den pene­
tranten Geruch des Carbolineums aufwiesen, und zudem
einen geringeren Gehalt an Carbolineum aus dem Holz
herauslösten (27 % bzw. 29 %) (Tab. 1, Einträge 3 und 4).
5 Dekontaminierungsversuche an gefassten
Original­objekten
Da die Soxhlet-Extraktion mit 1,3-Dioxolan die beste
Carbolineumabreichung erzielte, stellte die Tränkung mit
diesem Lösungsmittel ein Dekontaminierungsverfahren
dar (vgl. Tab. 1, Eintrag 1). Ein Originalteil mit Holz-
schnittflächen sowie Vergoldung (2 x 7 x 5 cm³) wurde
für 24 Stunden in 1,3-Dioxolan extrahiert. Das Gewicht
des schwarzbraunen zähflüssigen Extraktes ergab, dass
29 % des Carbolineums (bezogen auf die Masse des
Holzes vor der Behandlung) aus dem Holz herausgelöst
worden war. Allerdings wurde die Fassungsoberfläche
durch irreversible Runzelbildung durch die Quellung der
ölgebundendenen Fassung erheblich geschädigt (Abb. 5
und Abb. 6).
Dadurch ist die Adhäsion der Fassung auf dem Holz-
träger geschwächt und an einigen Stellen ist sogar die
Anhaftung der Fassungsschicht auf dem Holz nicht ge-
Abb. 6: Runzelbildung der Blattgoldfassung des Originalteils
nach der Extraktion mit 1,3-Dioxolan.
geben. Das Einwirken des 1,3-Dioxolan-Carbolineumge-
misches auf das Objekt während der Extraktion führte
zu einer deutlichen Dunklung der Blattauflage durch eine
oberflächliche Carbolineumanreichung. Eine Verände-
rung der Holzstabilität wurde nicht festgestellt.
Der zweite Dekontaminierungsversuch an einem Origi-
nalobjekt stellte die Extraktion mit Dichlormethan dar, da
das Lösungsmittel ebenfalls eine sehr gute Extraktions­
rate des Carbolineums bei der Soxhlet-Extrak­tion erreich-
te (vgl. Tab. 1, Eintrag 2). Das Zoologische Institut der
Universität Hamburg besitzt eine Knochenentfettungs­
anlage die mit Dichlormethandampf und -flüssigkeit
betrieben wird. In dieser Anlage wurde die Dekontami-
nierung der Blütenrosette von der Rahmung des Epitaphs
(5 x 4 x 1 cm³) von Prof. Dr. A. Haas durchgeführt
(Abb.  7). Der Gewichtsverlust nach der Extraktion der
Blütenrosette betrug ca. 40 %. Daraus ist ersichtlich,
dass die Dekontaminierung in der Anlage in Bezug auf
den erzielten Gewichtsverlust sehr erfolgreich war. Wie
im Falle des Dekontaminierungsversuchs des Original-
teils mit 1,3-Dioxolan (vgl. Abb. 6) ist jedoch durch die
Quellvorgänge in den Ölfarbschichten und in den öligen
Anlegemitteln eine Runzelbildung der Blattgoldauflage

80
NUSSER/OSTERLOH/FREITAG/SIMON Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und ­modellhafte Erprobung konservatorischer Dekontaminierung

festzustellen (Abb. 7 und Abb. 8). Des Weiteren wurde

die Vergoldung durch an die Fassungsoberfläche migrie-
rendes Carbolineum geschwärzt (Abb. 7 und Abb. 8). Die
Haftung der Fassung an der Grundierung wurde partiell
geschwächt, die Holzstabilität blieb erhalten.
Die Verwendung von polaren Lösungsmitteln für die
Dekontaminierung, wie 1,3-Dioxolan und Dichlormet-
han, zeigten erfolgreiche Extraktionen des Carbolineums
aus dem Holz. Sie geht jedoch mit einem Verlust der Fas-
sung einher.
Die Vakuumtränkung mit einem unpolareren Lösungs-
mittel, dem Siedegrenzbenzin (100 – 140 °C), wurde
an einem Originalteil mit Holzschnittflächen sowie
Vergoldung (5 x 8 x 5 cm³) als Dekontaminierungsver-
such durchgeführt, um neben dem Extraktionserfolg
den ­Lösungsmitteleinfluss auf die Fassung zu erproben. Abb. 7: Zustand der Blütenrosette vor der Dekontaminierung
Nach sechsmaliger Tränkung wurde eine Reduktion des
Carbolineumgehaltes von 16  % erzielt, wobei die De-
kontaminierung noch nicht abgeschlossen war. Nach die-
ser langen Behandlungszeit wurde mikroskopisch keine
Schädigung der Blattvergoldung festgestellt.
Ein weiterer Versuch, um den Carbolineumgehalt aus
dem Reyer-Epitaph zu reduzieren, stellte die Dekonta-
minierung mit superkritischem CO2 dar. Ein Originalteil
mit Holzschnittflächen sowie Vergoldung (2 x 7 x 5 cm³)
wurde hierfür in der Anlage des Fraunhofer-Institut
UMSICHT durch E. Jelen mit superkritischem CO2 bei
250 bar und 40°C dekontaminiert. Unter diesen Versuchs-
bedingungen verminderte sich der Carbolineumgehalt
lediglich um 3 %. Es ist hierbei zu erwähnen, dass aus fi-
nanziellen Gründen nur ein Versuch durchgeführt wurde
und somit die Versuchsparameter nicht weiter ­optimiert Abb. 8: Zustand der Blütenrosette nach der Extraktion mit
werden konnten. Die Gründe für die geringe Reduzie- Dichlormethandampf und -flüssigkeit.
rung können darin liegen, dass ungeeignete ­Parameter
gewählt wurden oder das superkritische CO2 zu unpolar
war. Der Vergleich der mikroskopischen Untersuchun- gehaltes als auch das Dekontaminierungsverfahren in der
gen vor und nach der Behandlung mit superkritischem Knochenentfettungsanlage mit Dichlormethan mit der er-
CO2 am Originalstück zeigt, dass die Vergoldung nicht zielten ca. 40 %igen Reduktion des Carbolineumgehalts
beschädigt wurde und dass Harzbestandteile an die Ober- am besten eignen, wobei die Fassung durch den Quell-
fläche aus­traten. Es war zudem mikroskopisch ­ersichtlich vorgang sowie durch die Migration des Carbolineums
und mittels spektroskopischer Farbmessung (ΔE = 6) beschädigt wird (Tab. 2, Einträge 1 und 2).
nachgewiesen, dass die Oberfläche der Holzschnittfläche
des Objektes im Vergleich zum Zustand vor der Dekonta-
minierung dunkler war. Das heißt, dass das Carbolineum Tab. 2: Zusammenfassung der Ergebnisse der Dekontaminie-
durch den Druck an die Oberfläche migrierte. rungsverfahren an den Originalteilen.

6 Zusammenfassung Eintrag Behandlung Expositionsdauer Reduktion

Die mit GC/MS ermittelten Hauptbestandteile des his- [h] [%]a
torischen Carbolineums sind drei- und vierzyclische 1 Tränkung in 24 29
Aromaten (Phenanthren bzw. Anthracen, Fluoranthen 1,3-Dioxolan
sowie Pyren). Die Röntgen-CT bewiesen eindeutig, 2 Dichlormet- 672 ca. 40
dass der Kopf und der Arm der Assistenzfigur während handampf und
einer früheren Restaurierung ersetzt wurden und dass -flüssigkeit
das ursprüngliche Holz stark biologisch geschädigt ist. 3 Vakuumtränkung 1464 16
Der Gehalt an Carbolineum im Originalholz beträgt 27- in Siedegrenz-
38 %. Dies wurde durch die Soxhlet-Extraktionen ermit- benzin
telt. Im Falle der Dekontaminierungsvorversuche an den 4 superkritisches 1 3
Original­teilen lässt sich zu diesem Zeitpunkt sagen, dass CO2 (250 bar,
sich sowohl die kurzzeitige Extraktion mit 1,3-Dioxolan 40 °C)
mit der erzielten 29%igen Reduktion des Carbolineums- a
bezogen auf die Masse des Holzes vor der Behandlung

81
NUSSER/OSTERLOH/FREITAG/SIMON Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und ­modellhafte Erprobung konservatorischer Dekontaminierung
Die Dekontaminierung mit superkritischem CO2 er-
zielte eine sehr geringe Reduktion des Gehalts an Carbo-
lineum im Originalteil (Tab. 2, Eintrag 4). Die Vakuum-
tränkung mit Siedegrenzbenzin (100 – 140 °C) erreichte
eine angemessene Verminderung des Carbolineumge-
haltes von 16 % und beeinträchtigte nicht die Fassung
(Tab. 2, Eintrag 3). Zurzeit wird an einem geeigneten
Mischverhältnis von 1,3-Dioxolan und Siedegrenzbenzin
(100 – 140 °C) geforscht, um die Fassung zu erhalten und
gleichzeitig eine hohe Extraktionsrate des Carbolineums
zu erzielen.
Danksagung
Besonderer Dank gilt an Prof. Dr. Alexander Haas des
Zoologischen Instituts der Universität Hamburg für die
Nutzung der Knochenentfettungsanlage und die Durch-
führung der Dekontaminierung der Originalteile. Erich
Jelen (Fraunhofer-Institut UMSICHT) gilt ebenfalls un-
ser Dank für die Extraktion der Originalteile mit super­
kritischem Kohlendioxid. Prof. Dr. Achim Unger gilt
der Dank für die nützlichen Anregungen und die gute
Zusammenarbeit. An dieser Stelle sei auch den Herren
Dr. Carsten Bellon, Stefan Hohendorf und Bernhard
­Redmer für die Rekonstruktion und die technische Hilfe
bei der Anfertigung der Röntgen-CT gedankt.
82
Literatur
[1] Koch Grosses Malerhandbuch 1939, Gießen, S. 240-241
und S. 437-438.
[2] K. Osterloh, A. Nusser (2014): X-ray and neutron radiolo-
gical methods to support the conservation of wooden art-
works soaked with a polluting impregnant „Carbolineum“,
Vortrag und Proceedings-Artikel: 11th ECNDT 2014 Euro-
pean Conference on Non-Destructive Testing, ID 155, Prag.
[3] R. Stach (2006): Bericht über die Untersuchung auf polycyc­
lische aromatische Kohlenwasserstoffe in der Kirche des
Stiftes Börstel, Architektur und Baubiologie, Oldenburg. R.
Oldermann (2006): Archivrecherche zur Restaurierungsge-
schichte, Stift Börstel Altar der Stiftskirche, Börstel.
[4] Technische Regel für Gefahrstoffe 551 (2003): Teer und
andere Pyrolyseprodukte aus organischem Material. Aus-
gabe Juli 1999, mit Änderungen und Ergänzungen BArbBl.
Heft 6/2003. http://www.baua.de/de/Themen-von-A-Z/Ge-
fahrstoffe/TRGS/TRGS-551.html [Stand: 23. September
2014]. Mitteilung der Kommission nach Artikel 67 Ab-
satz 3 der Verordnung (EG) Nr. 1907/2006 (09. Juni 2009)
http://www.reach-clp-biozid-helpdesk.de/de/Downloads/
VO-Gesetze/Amtsblatt_C130_3.pdf [Stand: 25. September
2014].
Corresponding author: a.nusser@smb.spk-berlin.de
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik
Bibliographie der im Zeitraum 2001 bis 2005 erschienenen Veröffentlichungen
Verwendung, Zerfall und Konservierung von
Naturstein in Architektur und Plastik
Heiner Siedel1 und Ellen Kühne1
1
Technische Universität Dresden, Institut für Geotechnik
Vorwort
Zur Thematik „Verwendung, Zerfall und Konservierung
von Naturstein in Architektur und Plastik“ wird hier in
der durch Dr. Dieter Beeger und Prof. Joseph Riederer
1993 begründeten Reihe in den „Berliner Beiträgen zur
Archäometrie“ die vierte Literaturzusammenstellung
über einen Zeitraum von jeweils fünf Jahren vorgelegt.
Wie bisher wurden Monographien, Berichte über in-
ternationale Kongresse, Tagungen sowie Workshops aus-
gewertet, wie auch die relevanten Fachzeitschriften. An
Universitäten oder Fachhochschulen abgelegte Disser­
tationen und Diplomarbeiten fanden ebenso Aufnahme.
Die Zahl der erschienenen Publikationen ist im Ver-
gleich zur Bibliographie 1996 bis 2000 leicht zurückge-
gangen. Eine Ursache für den deutschsprachigen Bereich
mag das Auslaufen der großen nationalen wissenschaft­
lichen Förderprojekte in Deutschland (BMBF, DFG)
zum Themenkreis Ende der 1990er Jahre sein, eine
­weitere könnte man im Rückgang der politischen Auf-
merksamkeit für die Denkmalpflege und damit auch der
Fördermittel suchen. Dennoch ist die Zahl und Vielfalt
der Beiträge immer noch beachtlich und zeigt, dass der
Themenkreis unabhängig von den äußeren Rahmen­
bedingungen für Wissenschaft und praktische Denkmal-
pflege auch international einer der wichtigen ist.
Die thematische Untergliederung der bisherigen Bib-
liographien wurde auch diesmal beibehalten.
In der Sachgruppe 1 „Gesteine in Architektur und
Plastik“ reicht die Spannweite der Beiträge von wissen-
schaftlichen, archäometrischen Spezialarbeiten zur Pro-
venienzanalyse einzelner historischer Baugesteine über
Berichte zur Natursteinverwendung in historischer und
moderner Architektur bis hin zu Exkursionsführern zur
Geologie und Herkunft von Baugesteinen an Denkmal-
objekten. Diese inhaltliche Breite verdeutlicht ein anhal-
tendes Interesse am Naturstein als Baustoff und gleich-
zeitig auch das beträchtliche, öffentlichkeitswirksame
Potenzial „kulturgeologischer“ Themen.
In den Sachgruppen 2 „Eigenschaften und Wetter-
beständigkeit von natürlichen Baugesteinen“ und 3
„Bausteinverwitterung“ wurden neben den in den Über-
schriften genannten Themen auch Arbeiten zu wissen-
schaftlichen Untersuchungsmethoden erfasst. Das glei-
che gilt für das Sachgebiet 4 „Steinkonservierung“ im
Abschnitt 4.1 „Verschiedene Maßnahmen und Metho-
den“. Dort sind ebenfalls Veröffentlichungen zur Entsal-
zung zu finden, einem Thema, das in den letzten Jahren
immer mehr Aufmerksamkeit erlangte.
Die Titelaufnahme erfolgte nach den Empfehlungen
von Horatschek, S.; Schubert, T. (1998): Richtlinie für
die Verfassung geowissenschaftlicher Veröffentlichung,
Hannover. Das hat zum Beispiel zur veränderten Stellung
des Erscheinungsjahres geführt. Die Ordnung der Zitate,
jeweils alphabethisch nach Autoren bzw. Herausgebern,
ist beibehalten worden.
Die Verfasser sind sich wiederum bewusst, dass eine
solche Bibliographie nie den Anspruch auf Vollständig-
keit erheben kann. Trotzdem hoffen sie, einem breiten
Nutzerkreis ein brauchbares Arbeitsmittel an die Hand
zu geben und danken allen, die zum Gelingen dieser Zu-
sammenstellung beigetragen haben, insbesondere den
Herren Dr. Jan-Michael Lange und Prof. Dr. Klaus Thal-
heim, Dresden.
Prof. Dr. Heiner Siedel
TU Dresden, Institut für Geotechnik
Professur für Angewandte Geologie
Dipl.-Bibl. (FH) Ellen Kühne
ehemals Staatliche Naturhistorische Sammlungen Dresden
Museum für Mineralogie und Geologie
Bisher unter dem Titel „Verwendung, Zerfall und Kon-
servierung von Naturstein in Architektur und Plastik“
erschienene Bibliographien
Beeger, D.; Bleck,R.-D.; Kühne, E. (1988): Verwendung,
Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur
und Plastik. Bibliographie der im Zeitraum von 1975 bis
1985 erschienenen Veröffentlichungen. - 95 S., Dresden
(Staatl. Museum für Mineral.u. Geol. Dresden).
Riederer, J.; Beeger, D.; Kühne, E. (1993): Verwendung,
Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur
und Plastik. Bibliographie der im Zeitraum von 1986 bis
1990 erschienenen Veröffentlichungen. - Berliner Beiträ-
ge zur Archäometrie, 12: 115-202, Berlin.
Beeger, D. Kühne, E.; Riederer, J. (1998): Verwendung,
Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architek-
tur und Plastik. Bibliographie der im Zeitraum von 1991
bis 1995 erschienenen Veröffentlichungen. - Berliner
Beiträge zur Archäometrie, 15: 237-351, Berlin.
Beeger, D.; Kühne, E. Riederer, J. (2002): Verwendung,
Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur
und Plastik. Bibliographie der im Zeitraum von 1996 bis
2000 erschienenen Veröffentlichungen. - Berliner Beiträ-
ge zur Archäometrie, 19: 226-71, Berlin.
83
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Inhaltsverzeichnis

1 Gesteine in Architektur und Plastik.

Herkunft und Verwendung

2 Eigenschaften und Wetterbeständigkeit von natürlichen Baugesteinen

3 Bausteinverwitterung
3.1 Steinzerfall an Denkmälern und Baugesteinen
3.2 Physikalische und chemische Verwitterung von Baugesteinen
3.2.1 Verwitterung von Sandstein
3.2.2 Verwitterung von Kalkstein
3.2.3 Verwitterung von Marmor
3.3 Biologisches Verwitterung
3.4 Luftverunreinigung und Bausteinverwitterung

4 Steinkonservierung
4.1 Verschiedene Maßnahmen und Methoden
4.2 Reinigung
4.3 Festigung
4.4 Hydrophobierung
4.5 Ergänzung
4.6 Biozidbehandlung

5 Dokumentation

6 Tagungsberichte

Verzeichnis der Autoren

84
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1 Gesteine in Architektur und Plastik. Herkunft und Verwendung

(siehe auch Nr. 604, 606, 607, 609, 614, 622, 623, 643, 650, 651, 653, 657, 664, 682, 710, 922, 924, 1057, 1161, 1258,
1259, 1300, 1432, 1579, 1580, 1584, 1585, 1586, 1606, 1607)

1. Agostini, S.; Mariottini, M.; Romano, J.; Rossi, M. A. (2002): Polychrome stones from the Roman baths in Chieti
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191. Hafner, W. (2001): Rote und Graue aus dem Trentino. – Stein, 117 (9): 14-15, München. – [Porphyr].

192. Hafner, W. (2002): Reif für die Insel? – Stein, 118 (7): 26-28, München. – [Weißer Marmor aus Thassos].

193. Hafner, W. (2003): Landesbibliothek Dresden ausgezeichnet. Deutscher Naturstein-Preis 2003 vergeben. – Stein,
119 (2): 9, München.

194. Hafner, W. (2003): Portugal: von wegen alles rosa! Natursteine aus Portugal. – Stein, 119 (2): 12-14, München.

195. Hafner, W. (2004): Edelsteine aus dem Odenwald. – Stein, 120 (6): 26-27, München.

196. Hahn, U. (2002): Die Naturstein-Industrie im Zeitraum 2001/2002. – Naturstein-Industrie, 38 (5): 3-8, Offenbach

197. Hancke, H. (2004): Eröffnung des Lapidariums „Steinerne Zeugen“. Dauerausstellung zur Baugeschichte auf
Schloss Hartenfels. – Sächs. Heimatbl., 50: 93-96, Dresden.

198. Hansch, W. (2004): Erdgeschichtliche Zeitreisen. – Museo, 21: 32-45, Heilbronn. – [Heilbronner Schilfsandstein].

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In: Lazzarini, L. (Ed.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA VI, Proc. Sixth Internat. Conference
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201. Harrell, J. A.; Lazzarini, L. (2002): A new variety of granito bianco e nero from Wadi Barud, Egypt. – In:
Herrmann, J.; Herz, N.; Newman, R. (Eds.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA V, Proc. Fifth
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202. Harrell, J. A.; Lazzarini, L.; Bruno, M. (2002): Reuse of Roman ornamental stones in Medieval Cairo, Egypt. –
In: Lazzarini, L. (Ed.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA VI, Proc. Sixth Internat. Conference
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gebaut. Landeshauptstadt Magdeburg. Stadtplanungsamt Magdeburg. Landesamt für Geologie u. Bergwesen Sach-
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Landesmuseums Ferdinandeum. – Veröff. Tiroler Landesmus. Ferdinandeum, 83: 63-94, Innsbruck.

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206. Haussmann, A.-K. (2005): Ein neues altes Mosaik. Replikat. – Naturstein, 60 (10): 34-35, Ulm. – [Kölner
Karnevals­museum;römisches Bodenmosaik].

207. Hawerkamp, W. (2002): Hinduistische Götter aus Stein. – Naturstein, 57 (12): 72-74, Ulm. – [Granit in Maha-
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208. Heilmeyer, W.-D.; Heres, H.; Massmann, W. (2003): Schinkels Pantheon. Die Statuen der Rotunde im Alten
Museum. – 144 S., Mainz a. Rh. (Zabern). – [Berlin].

209. Heinz, F. (2005): Sächsischer Marmor. Ein rares Produkt aus alten Zeiten. – Sachsenbummel. Magazin für
­KulturGeschichte u. Tourismus , 12 (3): 40-43, Ausg. 48, Dresden.

210. Heinze, J. (2004): Der Kalk- und Marmorbergbau um Maxen. Zeugnis wirtschaftl. u. industrieller Vergangenheit.
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211. Hemmers, C.; Traxler, S. (2004): Die römischen Grabdenkmäler von Lauriacum – Anmerkungen zu Material
und Transport. – Jb. oberösterreich. Musealver. Ges. Landeskde. 1. Abhandl., 149: 149-177, Linz.

212. Henningsen, D. (2002): Vulkanismus in der Eifel – eine Gefahr? – Naturwiss. Rdsch., 55: 415-419, Stuttgart.
-[Tuffe].

213. Henningsen, D. (2004): Sande und Sandsteine. Mineralogische, geologische u. klimatologische Aspekte eines
viel genutzten Naturstoffs. – Naturwiss. Rdsch., 57: 297-306, Stuttgart.

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Proc. Fifth Internat. Conference of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Museum
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216. Herrmann, J. J.; Barbin, V.; Mentzos, A.; Reed, R. (2002): Architectural decoration and marble from Thasos,
Macedonia, Central Greece, Campanien, and Provence. – In: Lazzarini, L. (Ed.): Interdisciplinary Studies on
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Other Stones in Antiquity, Venice 2000: 329-350, Padova (Bottega d'Erasmo, Aldo Auisilio Ed.).

217. Herrmann, J. J.; Newman, R. (2002): New sculptures in Thasian dolomite: Turkey, Greece, Egypt, Italy. – In:
Herrmann, J.; Herz, N.; Newman, R. (Eds.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA V, Proc. Fifth
Internat. Conference of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Museum of Fine
Arts, Boston 1998: 215-224, London (Archetype Publ.).

218. Herrmann, J. J.; Van den Hoek, A.; Newman, R. (2002): New sculptures in Thasian dolomite, Ukraine, ­Tunisia,
and questions of Style. – In: Lazzarini, L. (Ed.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA VI, Proc.
Sixth Internat. Conference of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Venice 2000:
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219. Hesse, A. (2003): Bausteine des Gartenreiches Dessau-Wörlitz. – Naturwiss. Beitr. Mus. Dessau, 15: 158-164,
Dessau.

220. Hochstrasser, M. (2004): Die Solothurner Steinbrüche im Wandel der Zeit. – Kunst u. Stein, 49 (4): 26, Bern.

221. Höhne, M. (2001): Der echte BERNBURGER ist wieder da!. – Naturstein, 56 (9): 86-88, Ulm. – [Beesenlaubin-
ger Rogenstein].

222. Höhne, M. (2002): Schiefertafel? Nie gehört: Thüringisch-Fränkische Schieferstraße. – Naturstein, 57 (9): 48-51,
Ulm.

223. Höhne, M. (2003): Sieben-Meister-Brunnen für Wehlen. Meisterstücke aus Demitz-Thumitz 2003. Naturstein, 58
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224. Hofbauer, G. (2004): Die Erdgeschichte der Region – Grundzüge aus aktueller Perspektive. – Natur u. Mensch.
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226. Hoffmann, Y. (2001): Der Saalbau der Burg Gnandstein. – Jahrbuch. Staatl. Schlösser, Burgen u. Gärten in
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227. Hoffmann, Y.; Richter, U. (Hrsg.) (2002): Stadt Freiberg. Beiträge, Bd. 1. Denkmaltopographie Bundesrepublik
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228. Hoffmann, Y.; Richter, U. (2003): Die Portalarchitektur der Spätgotik und Renaissance in Freiberg (1470-1650).
– In: Hoffmann, Y.; Richter, U. (Hrsg.): Stadt Freiberg. Beiträge Bd. 2. Denkmaltopographie Bundesrepublik
Deutschland. Denkmale in Sachsen: 729-806, Freiberg (Werbung u. Verlag).

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Freiberg. Beiträge Bd. 2. Denkmaltopographie Bundesrepublik Deutschland. Denkmale in Sachsen: 615-693, Frei-
berg (Werbung u. Verlag).

230. Hoffmann, Y.; Richter, U. (Hrsg.) (2003): Stadt Freiberg. Beiträge Bd. 2. Denkmaltopographie Bundesrepublik
Deutschland. Denkmale in Sachsen. – XX-XXX, 409-826, Freiberg (Werbung & Verlag).

231. Hoffmann, Y.; Richter, U. (2004): Fenstersäulen - Fensterpfeiler - Fensterkonsolen - Wandkonsolen. Ein Beitrag
zur Innenarchitektur profaner Räume des 16. und 17. Jahrhunderts in Freiberg. – In: Hoffmann, Y.; Richter, U.
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959-1000, Freiberg (Werbung u. Verlag).

232. Hoffmann, Y.; Richter, U. (Hrsg.) (2004): Stadt Freiberg. Beiträge Bd. 3. Denkmaltopographie Bundesrepublik
Deutschland. Denkmale in Sachsen. – X XXIV-XLV, 828-1078, Freiberg (Werbung & Verlag).

98
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

233. Hofmann, J. (2001): Die Naturressource Thüringer Schiefer im Lichte der globalen Schieferproduktion. – In:
Regionale und Angewandte Geologie in der Grenzregion der Süddeutschen und der Mitteldeutschen Scholle.
­Programm u. Kurzfass. d. Vorträge zur 10. Jahrestagung d. Ges. für Geowiss. in Schmalkalden, 19. bis 22. Sept.
2001. – Exkursionsführer u. Veröff. GGW, 214: 125-126, Berlin.

234. Hohe Qualität und zwei erste Preise. Projekte aus Naturstein – innen und außen. – Stein, 121 (SO3): 8-11,
München (2005).

235. Holländer, B. (2002):Trentiner Porphyr vom Feinsten. Consorzio Cavatori – Produttori Porfido in Albiano. – Na-
turstein, 57 (9): 92-94, Ulm.

236. Holländer, B. (2003): Tradition Trachyt. Bell Westerwald – Natursteinwerk in Selters. – Naturstein, 58 (6):
62-65, Ulm.

237. Holländer, B. (2005): Granit aus Amerika. – Naturstein, 60 (9): 80-83, Ulm.

238. Holländer, B. (2005): Peter-Parler-Preis 2005. Steinmetzen in der Denkmalpflege. – Naturstein, 60 (5): 46-52,
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239. Holländer, K. (2001): Peter Parlers Kathedrale. – Naturstein, 56 (5): 89-91, Ulm. – [Veitsdom Prag ].

240. Hollinshead, M. B. (2002): From two to three dimensions in unfinished Roman sculpture. – In: Herrmann, J.;
Herz, N.; Newman, R. (Eds.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA V, Proc. Fifth Internat. Confe-
rence of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Museum of Fine Arts, Boston 1998:
225-230, London (Archetype Publ.).

241. Holzer, R.; Laho, M.; Durmeková, T. (2004): Ancient building stone sources of Bratislava's monuments. – In: Při-
kryl, R. (Ed.): Dimension Stone 2004. Proc. Internat. Conference, Prague, Czech Republic: 51-56, Leiden (Balkema).

242. Holzmann, M. (2001): Stonework. Designing with Stone. – 212 S., Mulgrave, Victoria (Australien) (The Images
Publ. Group).

243. Hubmann, B. (2005): Fossilien in Grazer Bausteinen. – In: Hubmann, B.; Piller, W. E. (Hrsg.): 75. Jahrestagung
der Paläontologischen Gesellschaft – Beitragskurzfassungen. – Ber. Inst. Erdwiss. K.-F.-Univ. Graz, 10: 45-46,
Graz.

244. Hudec, M. (2004): Rimski graditelji tunela (nastavak). – Rudarsko-geol.-naftni Zb., 16: 111-113, Zagreb. – [Tunnel,
Brücke Via Flaminiae].

245. Hugues, T.; Steiger, L.: Weber, J. (2002): Arbeitsheft Naturwerkstein. Gesteinsarten und Eigenschaften – Ent-
wurf und Detail. Sorten und Vorkommen. – 92 S., München (Techn. Univ. München, Lehrstuhl für Baukonstruktion
und Baustoffkunde).

246. Hummel, G.; Reinhold, F. (2003): Steine am Weg. Der Grabstein des Heinrich von Wolfersdorf (um 1560-1613)
auf Culmitzsch. – Jb. Mus. Reichenfels-Hohenleuben, 48: 151-156, Hohenleuben.

247. Hunkeler, W.; Wardenbach, T. (2005): Geotopschutz als Kulturaufgabe. Das Projekt „Stadt-Parfums“ des Um-
welt- und Kulturzentrums „bergstatt“. – In: GeoTop 2005. Geotope und Geoparks – Schlüssel zu nachhaltigem
Tourismus und Umweltbildung. 9. Internat. Jahrestagung. Fachsekt. GeoTop DGG, 2005 in Lorsch. Tagungs­
programm, Abstr., Exkursionen: 31, Lorsch (Laurissa-Verl.).

248. Hunold, A.; Punstein, A.; Wagner, W.; Wierschem, F. (2004): Rekonstruktion der römischen Moselschie-
fer-Dächer auf dem Katzenberg bei Mayen/Eifel. Ein Beitrag zur Handwerks- und Bergbaugeschichte des Schie-
fers. – Anschnitt, 56: 27-34, Essen.

249. Informationen über das Naturprodukt Schiefer. – Schriftenreihe Schiefer-Fachverbandes Deutschland, 5:

9-27, Bonn (1997).

250. Jäger, W.; Pohle, F. (1999): Der Einsatz von Natursteinmauerwerk beim Wiederaufbau der Frauenkirche in
­Dresden. – Mauerwerk-Kalender, 1999: 729-755, Berlin (Ernst u. Sohn).

99
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

251. 75 Jahre Kalkbergbau in Lengefeld 1582 bis 2003. Pach, S. (Red.). - 122 S., Lengefeld (Stadtverwaltung)
(2003).

252. Janouš, F. (2001): Brdské acháty. – Minerál, 9 (6): 456-457, Brno.

253. Jentsch, F. (2005): Sächsische Gesteine in der Architektur. – Veröff. Mus. Naturkde. Chemnitz, 28: 5-20, Chemnitz.

254. Jost-Kovacs, G.; Koch, R.; Kneifel, F. (2005): Kalkstein, Sandstein, Tuff. Ungarn. – Naturstein, 60 (9): 48-51, Ulm.

255. Kalina, W. F. (2004): Die Mariensäulen in Wernstein am Inn (1645/47), Wien (1664/66), München (1637/38) und
Prag (1650). – Österreich. Z. Kunst u. Denkmalpflege, 58: 43-61, Wien.

256. Kane, S. (2002): A porphyry puzzle from Oberlin, Ohio. – In: Lazzarini, L. (Ed.): Interdisciplinary Studies on
­Ancient Stone. ASMOSIA VI, Proc. Sixth Internat. Conference of the Association for the Study of Marble and
Other Stones in Antiquity, Venice 2000: 97-100, Padova (Bottega d'Erasmo, Aldo Auisilio Ed.).

257. Katzschmann, L. (2000): Thüringer Naturwerksteine – ein stratigraphischer Überblick. – Bericht. Inst. Stein­
konserv., 10: 53-61, Mainz.

258. Katzschmann, L.; Voigt, T. (2002): Die Burgen Thüringens – Geologie, Baugesteine, Geschichte. T. 5. Burgen
an der Finne zwischen Camburg und Beichlingen. – Exkursionsführer des TGV e.V. - 32 S., Weimar (Thür. Geol.
Ver. e. V.).

259. Kaufman, A. S. (2002): Identifying stone remains: the second temple at Jerusalem as a case study. – In: Lazzarini,
L. (Ed.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA VI, Proc. Sixth Internat. Conference of the Asso-
ciation for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Venice 2000: 437-442, Padova (Bottega d'Erasmo,
Aldo Auisilio Ed.).

260. Kaulich, B. (2005): Teufelsfelsen und Höllensteine. – Natur u. Mensch, 2004: 47-56, Nürnberg. – [S. 55 Säch-
sische Schweiz].

261. Kavacs, G.; Oelsner, N. (2002): Die Kapelle des Schlosses Lichtenwalde – eine unbekannte Doppelkapelle Hein-
richs des Erlauchten? – Denkmalpflege Sachsen, 2001: 99-110, Beucha.

262. Kavacs, G.; Oelsner, N. (2003): Die Kirche des „Klösterlein Zelle“ zu Aue. Baugeschichtliche Beobachtungen
und historische Einordnung. – Denkmalpflege Sachsen, 2002: 105-121, Beucha.

263. Kavacs, G.; Oelsner, N. (2004): Bauforschungen an mittelalterlichen Denkmalen in Sachsen. Schloss Wolken-
burg. – Denkmalpflege Sachsen, 2003: 114-117, Beucha. – [Rhyolithtuff].

264. Keim, G.; Glaser, S.; Lagally, U. (2004): Geotope in Niederbayern. – Erdwissenschaftl. Beitr. Naturschutz, 4:
1-172, München. – [S. 80-81 Regensburger Grünsandstein].

265. Kiesow, G. (2003): Meisterliche Kunst aus Stein. Der Peter-Parler-Preis 2003 wurde verliehen. – Monumente, 13
(7/8): 54-55. – [Konservierung an Denkmalen in Berlin, Ludwigsburg, Dresden].

266. Kiesow, G. (2004): Mauern als Kunstwerk. Die Mauertechnik als Teil der europäischen Kulturgeschichte. –
Monu­mente, 14 (3/4): 50-51, Bonn.

267. Kirsten, M. (2003): Spätgotische Skulptur in Freiberg. – In: Hoffmann, Y.; Richter, U. (Hrsg.): Stadt Freiberg.
Beiträge Bd. 2. Denkmaltopographie Bundesrepublik Deutschland. Denkmale in Sachsen: 577-614, Freiberg
(Werbung u. Verlag).

268. Klaua, D. (2001): Die Baumaterialien der Wartburg. – Der romanische Pallas der Wartburg: Bauforschung an der
Welterbestätte, 1: 107-110, Regensburg (Schnell u. Steiner).

269. Klaua, D. (2003): Bausteinuntersuchungen an der Wartburg mit baugeschichtlichen Interpretationen. – Exkur­
sionsführer Eisenach. TGV: 13, Jena (Thür. Geol. Ver.).

100
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

270. Kleeberg, K.; Brause, H. (Hrsg.) (2003): Marmor im Erzgebirge: Geologie, Gewinnung, Bergbaufolgeland-
schaften. Programm, Vortragskurzfass. u. Exkursionsführer zum 14. Treffen d. Arbeitskreises Bergbaufolgeland-
schaften d. Ges. für Geowiss., Berlin. 16.-17. Mai 2003, Hammerunterwiesenthal, Pockau-Lengefeld, Frauenstein,
Hermsdorf. – Exkursionsführer u. Veröff. GGW, 218: 48 S., Berlin.

271. Knauss, J. (2003): Historische Geographie des Kalkabbaus im Wildenfelser Zwischengebirge. – Knauss, J.
(Hrsg.): Beiträge zur Geoökologie und Historischen Geographie des Wildenfelser Zwischengebirges. – Mensch –
Wirtschaft - Kulturlandschaft, 6: 51-62, Blankenhain.

272. Knauss, J. (Hrsg.) (2003): Beiträge zur Geoökologie und Historischen Geographie des Wildenfelser Zwischenge-
birges. – Mensch-Wirtschaft-Kulturlandschaft, 6: 1-68, Blankenhain ( Agrar- u. Freilichtmuseum Schloss Blanken-
hain). – [Wildenfelser Marmor, Dom zu Freiberg, Dresdner Hofkirche u. a; Kalksteinbrüche bei Grünau, Schönau].

273. Knoche, B. (2002): Travertin aus der Türkei. – Naturstein, 57 (10): 60-61, Ulm.

274. Knudsen, S. E.; Craine, C.; Tykot, R. H. (2002): Analysis of classical marble sculptures in the Toledo Museum
of Art. – In: Herrmann, J.; Herz, N.; Newman, R. (Eds.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA V,
Proc. Fifth Internat. Conference of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Museum
of Fine Arts, Boston 1998: 231-239, London (Archetype Publ.).

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2 Eigenschaften und Wetterbeständigkeit von natürlichen Baugesteinen

(siehe auch Nr. 2, 14, 17, 31, 33, 62, 72, 110, 112, 145, 174, 175, 187, 274, 297, 338, 366, 375, 445, 513, 559, 598, 817,
870, 898, 908, 922, 967,1009, 1019, 1023, 1029, 1032, 1052, 1056, 1057, 1123, 1252, 1501)

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3 Bausteinverwitterung
3.1 Steinzerfall an Denkmälern und Baugesteinen

(siehe auch Nr. 9, 106, 171, 337, 348, 362, 364, 419, 533, 570, 631, 643, 657, 674, 874, 921, 922, 984, 1094, 1101,
1104, 1122, 1124, 1126, 1149, 1159, 1196, 1200, 1202, 1206, 1240, 1245, 1260, 1285, 1300, 1335, 1343, 1346, 1394,
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3.2 Physikalische und chemische Verwitterung von Baugesteinen

(siehe auch Nr. 139, 665, 669, 799, 904, 931, 937, 941, 949, 951, 956, 966, 968, 1096, 1110, 1121, 1143, 1181, 1233,
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3.2.1 Verwitterung von Sandstein

(siehe auch Nr. 132, 476, 614, 621, 689, 714, 725, 743, 779, 840, 848, 866, 1062, 1094, 1107, 1140, 1150, 1157, 1158,
1165, 1169, 1173, 1194, 1195, 1209, 1242, 1245, 1307, 1319, 1373, 1375, 1468, 1469, 1472, 1499, 1519, 1520)

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3.2.2.Verwitterung von Kalkstein

(siehe auch Nr. 186, 602, 616, 657, 712, 714, 798, 871, 925, 950, 1016, 1099, 1107, 1109, 1114, 1202, 1233, 1319,
1376, 1505, 1558, 1606, 1614)

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3.2.3 Verwitterung von Marmor

(siehe auch Nr. 608, 635, 645, 666, 690, 841, 860, 1066, 1070, 1074, 1075, 1147, 1202, 1323, 1361, 1443, 1445, 1451, 1570)

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3.3 Biologisches Verwitterung

(siehe auch Nr. 837, 851, 859, 904, 992, 1092, 1094, 1152, 1443, 1481, 1551, 1576)

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3.4 Luftverunreinigung und Bausteinverwitterung

(siehe auch Nr. 764, 861, 893, 894, 975, 979, 992, 1001, 1005)

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4 Steinkonservierung
4.1 Verschiedene Maßnahmen und Methoden

(siehe auch Nr. 9, 69, 133, 172, 317, 325, 341, 364, 371, 426, 428, 503, 549, 602, 659, 668, 682, 691, 696, 698, 708,
711, 724, 733, 734, 736, 740, 743, 746, 752, 753, 763, 766, 770, 772, 777, 782, 784, 786, 788, 794, 799, 801, 805, 809,
811, 813, 816, 830, 837, 844, 849, 851, 856, 890, 897, 903, 905, 906, 916, 917, 918, 921, 924, 927, 932, 941, 945, 953,
954, 955, 956, 968, 974, 976, 978, 981, 982, 983, 985, 988, 990, 991, 998, 999, 1008, 1011, 1012, 1013, 1015, 1016,
1026, 1030, 1047, 1051, 1053, 1063, 1066, 1088, 1111, 1112, 1390, 1392, 1412, 1424, 1425, 1427, 1428, 1429, 1456,
1475, 1482, 1523, 1525, 1529, 1538, 1563, 1567, 1590, 1614, 1617, 1630, 1696)

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155
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

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HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

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1242. Laubert, C. (2000): Die Konservierung und Restaurierung der barocken Kronosskulptur von Balthasar Permo-
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 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

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1264. Myrin, M.; Kwiatkowski, D.; Klingspor Rotstein, M. (2004): Consolidation and Mending of Gotland Sand­
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1267. Nejedlý, V. (2001): K restaurováni dvou baroknich figurálnich skulptur z prědsáli Slavnostniho sálu prelatury
byvalého premonstrátského klastera Hradisko u Olomouce. – Zprávy Památkove Péče, 61: 161-164, Praha.

1268. Nejedlý, V. (2002): Několik poznámek k natiráni povrchů uměleckých a uměleckorěmeslnych kamenosoch-
ařských děl při jejich opravách. – Zprávy Památkové Péče, 62: 13-18, Praha. – [dt. Zsfg.: Einige Anmerkungen zum
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1269. Nejedlý, V. (2003): Několik poznámek k náterum povrchu kamenosochařských vytvarnyhc děl umistěnych v
exteriéru. – Zprávy Pámatkové Péče, 63: 110-117, Praha. – [dt. Zsfg.: Einige Bemerkungen zu Anstrichen d. Ober-
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1270. Neustifter, L. (1999): Die Restaurierung von Sandsteinskulpturen am Beispiel der Kreuzweganlage in Falken-
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1271. Nicholson, D. T. (2002): Quantification of rock breakdown for experimental weathering studies. – In: Přikryl,
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159
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1272. Nimmrichter, J.; Koller, M. (2001): Opferschichten auf Kalksandstein und Kalkstein – Langzeitperspektiven
einer präventiven Konservierungsmethode. – In: Turm - Fassade - Portal. Fachtagung Regensburg 27.-30. Sept.
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1273. Oehler, F.-M. (2001): Problematik der nicht musealen Präsentation archäologischer Fundstücke, dargestellt
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1274. Osswald, J. (2005): Haftung von Silicatfarben auf Problemuntergründen. – In: Siegesmund, S.; Auras, M.;
Snethlage, R. (Hrsg.): Stein. Zerfall u. Konservierung: 132-134, Leipzig (Edition).

1275. Pallot-Frossard, I. (2004): What is the Real Impact of New Technologies on Conservation Methodology and
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1276. Parronchi, A. (2005): Prioritá conservative nel restauro monumentale e loro incidenza estetica. – In: Schädler
Saub, U. (Hrsg.): Die Kunst der Restaurierung. – ICOMOS Hefte d. dt. Nationalkomitees, 40: 97-103, München
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1278. Patitz, G.; Illich, B. (2002): Karls Kapelle klargemacht. Untersuchungen des Mauerwerks am Aachener Dom.
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4.2 Reinigung

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1466. Siano, S.; Salimbeni, R.; Pini, R.; Matteini, M.; Porcinai, S.; Giusti, A. M.; Casciani, A. (2001): The Santi
Quattro Coronati by Nanni di Banco: cleaning of the gilded decorations. – In: Lasers in the conservation of art-
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Materials and Methods for Conservation of Sandstone Monuments, Bangkok-Seminar, 22-23 March 2001: 17-21,
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1487. Vergès-Belmin, V.; Dignard, C. (2003): Laser yellowing: myth or reality? – J. Cultural Heritage, 4, Suppl. 1:
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1488. Vergès-Belmin, V.; Wiedemann, G.; Weber, L.; Cooper, M.; Crump, D.; Gouerne, R. (2003): A review of
health hazards linked to the use of lasers for stone cleaning. – J. Cultural Heritage, 4, Suppl. 1: S33-S37, Paris.

1489. Watelet, S.; Chevillot, C. (2001): Museums and cleaning laser: towards a methodology? – In: Lasers in the
conservation of artworks. Lacona IV. Paris 2001: 17-20, Paris.

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1491. Wazen, P. (2000): 80 W average power of Q-switched ND:YAG laser with optical fibre beam delivery for laser
cleaning application. – In: Salimbeni, R.; Bonsanti, G. (Eds.): Lasers in the conservation of artworks. Proc. Lacona
III. Florence 1999. – J. Cultural Heritage, 1, Suppl. 1: S125-S128, Paris.

1492. Weishaupt, C. (2001): Reinigende „Dusche“ für ein romanisches Bad. – Naturstein, 56 (2): 36-37, Ulm. –
[Heilthermen von Badenweiler].

1493. Weisslein, C. (2002): Sandstrahl für Sandstein. – Bautenschutz u. Bausanier., 25 (2): 24-25, Köln.

1494. Weisslein, C. (2003): Schutz und Trutz für märchenhafte Perfektion. Niederdruckstrahl-Verfahren mit fein­
körnigem Spezialgranulat für historisches Mauerwerk. – Bautenschutz u. Bausanier., 26 (7): 10-11, Köln.

1495. Wiedemann, G. (2001): Laserabtragen dünner Deckschichten – eine alternative Reinigungsmethode für die
Restaurierung und Denkmalpflege – Möglichkeiten und Grenzen. – Arbeitsblätter für Restauratoren, Heft 2, Gr. 17,
Werkzeuge u. Geräte: 69-102, Mainz.

1496. Wiedemann, G.; Goretzki, L.; Bauer-Bornemann, U.; Dickmann, K.; Neumeister, K.; Siedel, H.; Sobott, R.
(2001): Laser cleaning of unpainted and painted natural stones: Overview of the results of a national German pro-
ject. – In: Lasers in the conservation of artworks. Lacona IV. Paris 2001: 311-314, Paris.

1497. Wiedemann, G.; Kusch, H.-G. (2002): Der Laserstrahl als Werkzeug für den Restaurator. – In: Siedel, H.;
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1498. Young, M.; Ball, J.; Laing, R. (2000): Stone Cleaning: Comparing Perceptions with Physical and Financial
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1499. Young, M. E. (2001): Using conductivity for assessing chemical residues in stone. – Acta Univ. Carolinae.
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1500. Zafiropulos, V.; Balas, C.; Manousaki, A.; Marakis, G.; Maravelaki-Kalaitzaki, P.; Melesanaki, K.;
­Pouli, P.; Stratoudaki, T.; Klein, S.; Hildenhagen, J.; Dickmann, K.; Luk‘yanchuk, B.S.; Mujat, C.; Dogariu,
A.(2001): Yellowing effect and discoloration of pigments: Experimental and Theoretical studies. – In: Lasers in the
conservation of artworks. Lacona IV. Paris 2001: 159-162, Paris.

4.3 Festigung

(siehe auch Nr. 605, 787, 815, 1264, 1340, 1432, 1543, 1554)

1501. Auras, M.; Steindlberger, E. (2005): Verwitterung und Festigung vulkanischer Tuffe. – Z. dt. Ges. Geowiss.,
156: 167-175, Stuttgart.

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1502. Bauer-Bornemann, U.; Ibach, W. H.; Koch, R.; Krautwig, D.; Kirchner, K.; Nowak, B.; Zallmanzig,
J. (2002): Die Acrylharzvolltränkung – eine nachhaltige Schutzmaßnahme für stark geschädigte Denkmäler aus
Baumberger Kalksandstein. – Metalla, 9 (1): 1-25, Bochum.

1503. Bielefeld, T. (2001): Untersuchung ausgewählter Kunstharze zur Festigung und Fixierung unterschiedlich erhal-
tener Fassungen und ihres Kalksteinträgers. – Hildesheim; Holzminden; Göttingen, Fachhochsch., Wintersemester,
Diplomarb.

1504. Boos, M.; Sattler, L.: (2001): Vergleichende Untersuchung zur Wirkung unterschiedlicher Steinfestiger auf
Basis Kieselsäureester. – In: Grobe, J. (Hrsg.): Natursteinkonservierung. Grundlagen, Entwicklungen und Anwen-
dungen. – WTA- Schriftenreihe, 23: 33-42, Freiburg (Aedificatio).

1505. Boué, A. (2002): Entwicklung und Erprobung von Verfahren zur Festigung von verwitterten Kalksteinen – In-
jektionstechnologie. – In: Schmuhl, B. (Hrsg.): Kalksteinreservierung am Westportal des Halberstädter Domes St.
Stephan und St. Sixtus: 163-177, Leitzkau (Domstiftung Sachsen-Anhalt).

1506. Bullmann, B. (2001): Vergleichende Untersuchungen unterschiedlicher Steinfestiger auf Kieselsäureester­

basis. – 72 S., Wiesbaden, FH Wiesbaden, Diplomarb.

1507. Croveri, P.; Dei, L.; Giorgi, R.; Salvadori, B. (2004): Consolidation of Globigerina Limestone (Malta) by
­Means of Inorganic Treatments. Preliminary Results. – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th
Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1: 463-470, Stockholm.

1508. Eilenberger, M. (2003): Flankierende restauratorische Maßnahmen in Vorbereitung der Acrylharzvolltränkung

am Beispiel einer Sandsteinskulptur vom Alten Katholischen Friedhof in Dresden. – 182 S., Potsdam, Fachhochsch.,
Fachber. 2, Restaurierung, Studienrichtung Konservierung u. Restaurierung von Objekten aus Stein, Diplomarb.

1509. Fuhrmann, M.-C. (2001): Einfluss von Festigungsmaßnahmen auf die nachträgliche Kompressenentsalzung. –
Hildesheim; Holzminden; Göttingen, Fachhochsch., Wintersemester, Diplomarb.

1510. Grimm, C. (2001): Kalksteinkonservierung. Vergleichende Untersuchung ausgewählter Festigungsmittel zur

Festigung des Halberstädter Muschelkalks. – Potsdam, Fachhochsch., Fachber. 2, Restaurierung, Studiengang
Konservierung u. Restaurierung von Objekten aus Stein, Diplomarb.

1511. Grimm, C. (2003): Untersuchungen zur Festigung des Halberstädter Muschelkalkes. – Z. Kunsttechnol. u.
Konserv., 17: 38-52, Worms.

1512. Grobe, J.; Boos, M.; Wolke, A.; Zeine, C. (2001): Schutz von Steinoberflächen durch Applikation elastischer
Kieselsäure-Ester – Bilanz eines DBU-Projekts. – In: Grobe, J. (Hrsg.): Natursteinkonservierung. Grundlagen,
Entwicklungen und Anwendungen. – WTA- Schriftenreihe, 23: 9-32, Freiburg (Aedificatio).

1513. Hilbert, G. (2001): Filmbildung aus unterschiedlichen Kieselsäureestern im REM-Bild. – In: Grobe, J. (Hrsg.):
Natursteinkonservierung. Grundlagen, Entwicklungen und Anwendungen. – WTA- Schriftenreihe, 23: 43-54, Frei-
burg (Aedificatio).

1514. Holländer, B. (2003): Doktorwürde für Verdienste um die Steinkonservierung. Verdiente Auszeichnung für
Dipl.-Kfm. Hermann Wolf Ibach. – Naturstein, 58 (3): 53-55, Ulm. – [Acrylharz-Volltränkung; Doktorwürde von
Friedrich Alexander-Univ. Erlangen-Nürnberg].

1515. Ibach, H. W.; Ibach, K. (2005): Grenzen und Möglichkeiten der Vollkonservierung von Naturwerksteinen. –
In: Siegesmund, S.; Auras, M.; Snethlage, R. (Hrsg.): Stein. Zerfall u. Konservierung: 122-125, Leipzig (Edition).

1516. Ibach, W.; Hädrich, W.; Sobott, R. (2002): Ergebnisse neuer Messreihen. Vakuumunterstützte In-situ ­Tränkung
von Naturstein. – Naturstein, 57 (3): 34-36, Ulm.

1517. Kalisch, U. (2005): Kunstharze für die Natursteinkonservierung. – In: Siegesmund, S.; Auras, M.; Snethlage, R.
(Hrsg.): Stein. Zerfall u. Konservierung: 115-117, Leipzig (Edition).

1518. Kamh, G. M. E. (2003): Evaluation of Seven Resins as Stone Surface Consolidants for four Limestone Facies using a Mag­
neto-Structive Ultrasonic Technique. – Internat. Z. Bauinstandsetzen u. Baudenkmalpflege, 9: 149-172, Freiburg; Stuttgart.

174
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1519. Kempkes, R. (2005): Einfluss verschiedener Konservierungsmittel auf die hygrische Dehnung eines tonmineral­
kalkhaltigen Sandsteins. – Hildesheim; Holzminden; Göttingen, Fachhochsch., Sommersemester, Diplomarb.

1520. Kürten, L. (2000): Die Maßwerkbrüstung am Münster in Freiburg – Versuche zur Festigung und Hinterfüllung.
Entwicklung eines Konservierungskonzeptes mit Umsetzung an einer Musterachse. – Köln, Fachhochsch., Fach-
ber. Restaurierung u. Konservierung, Diplomarb.

1521. Lachmann, H. (2003): Bauwunder wieder begehbar. Der fast 500-jährige Große Wendelstein von Schloß
­Hartenfels zu Torgau. - Naturstein, 58 (6): 24-27, Ulm. – [Acrylharzvolltränkung].

1522. Lehmkuhl, T. (2001): Praktische Erfahrungen mit dem KSE-Modul-System an zwei ausgewählten Beispielen.
– In: Grobe, J. (Hrsg.): Natursteinkonservierung. Grundlagen, Entwicklungen und Anwendungen. – WTA- Schrif-
tenreihe, 23: 79-92, Freiburg (Aedificatio).

1523. Lukaszewicz, J. W. (2004): The Efficiency of the Application of Tetraethoxysilane in the Conservation of Stone
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vation of Stone. Stockholm 2004, 1: 479-486, Stockholm.

1524. Malaga, K.; Myrin, M.; Lindqvist, J. E. (2004): Consolidation of Gotland Sandstone. – In: Kwiatkowski, D.;
Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1:
447-454, Stockholm.

1525. Maravelaki-Kalaitzaki, P.; Agioutantis, Z.; Maurigiannakis, S.; Kallithrakas-Kontos, N. (2004): Evalua-
tion of the Effectiveness of Silicon-based Strengthening Agents on Porous Limestones. – In: Kwiatkowski, D.;
Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1:
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1526. Meyer, H. (2001); Neues zur Steinkonservierung mit Kieselsäureester. – Naturstein, 56 (10): 38-42, Ulm.

1527. Pfefferkorn, S.; Siedel, H. (2001): Zur Festigung von Cottaer Elbsandstein mit Kieselsäureester am Schloß­
kapellenportal in Dresden. – In: Grobe, J. (Hrsg.): Natursteinkonservierung. Grundlagen, Entwicklungen und
­Anwendungen. – WTA- Schriftenreihe, 23: 93-96, Freiburg (Aedificatio).

1528. Priese, D. (2002): Entwicklung und Erprobung von Verfahren zur Festigung von verwitterten Kalksteinen Injek-
tionstechnologie. Überlegungen und Ansätze für die praktische Umsetzung. – In: Schmuhl, B. (Hrsg.): Kalkstein-
konservierung am Westportal des Halberstädter Domes St. Stephan und St. Sixtus: 178-198, Leitzkau (Domstiftung
Sachsen-Anhalt).

1529. Raue, J.; Arnold, B.; Wendler, E.; Köhler, W.; Schlütter, F.; Höpcke, M. (2004): Konservierungen an der
Dorfkirche Lindena. – Raseneisenstein. Untersuchung u. Konservierung. – Arbeitsh. Brandenburgischen Landes-
amtes Denkmalpflege u. Archäol. Landesmus., 11: 28-35, Potsdam.

1530. Sasse, H. R. (2001): Engineering aspects of monument preservation. – Internat. Z. Bauinstandsetzen u. Bau-
denkmalpflege, 7: 197-216, Freiburg; Stuttgart.

1531. Schindler, C. (2003): Untersuchung ausgewählter Materialien zur Festigung von Tuffstein an Bauwerken in
Guadalajara. – Hildesheim; Holzminden; Göttingen, Fachhochsch., Wintersemester, Diplomarb.

1532. Shin, G. H.; Park, H. D.; Aboushook, M. (2004): Influence of Chemical Consolidants on Engineering Proper-
ties of Stone Monuments. – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration
and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1: 471-477, Stockholm.

1533. Škrdlantová, M.; Kotlik, P. (2001): Modification of stone consolidants based on organosilicon compounds. –
Acta Univ. Carolinae. Geol., 45 (1): 49-50, Praha.

1534. Škrdlantová, M.; Kotlik, P.; Dyková, B. (2004): Modification of Stone Consolidants based on Organosilicone
Compounds. – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conser-
vation of Stone. Stockholm 2004, 1: 291-298, Stockholm.

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1535. Stein, R.; Kimmel, J.; Marincola, M.; Klemm, F. (2000): Observations on Cyclododecane as a temporary
consolidant for stone. – J. Amer. Inst. Conserv., 39 (3): 355-369, Washington.

1536. Van Gemert, D.; Ignoul, S.; Van Rickstal, F.; Toumbakari, E.-E.; Schueremans, L. (2003): Evolution of
Structural Consolidation and Strengthening of Masonry in Belgium: Historical Overview and Case Studies. – In-
ternat. Z. Bauinstandsetzen u. Baudenkmalpflege, 9: 339-364, Freiburg; Stuttgart.

1537. Wendler, E. (2001): Elastifizierte Kieselsäureester als mineralische Bindemittel für unterschiedliche Konservie-
rungsziele. Praktische Erfahrungen mit dem KSE-Modul-System. In: Grobe, J. (Hrsg.): Natursteinkonservierung.
Grundlagen, Entwicklungenund Anwendungen. – WTA- Schriftenreihe, 23: 55-78, Freiburg (Aedificatio). – [Cot-
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1538. Wendler, E.; Köhler, W.; Ortiz Eppe, P.; Höpcke, M.; Schlütter, F. (2004): Konservierungsversuche im
Labor. – Raseneisenstein. Untersuchung u. Konservierung. – Arbeitsh. Brandenburgischen Landesamtes Denkmal-
pflege u. Archäol. Landesmus., 11: 22-27, Potsdam.

1539. Wendler, E. (2005); Festigung von „Problemgesteinen“. – In: Siegesmund, S.; Auras, M.; Snethlage, R.
(Hrsg.): Stein. Zerfall u. Konservierung: 109-114, Leipzig (Edition).

4.4 Hydrophobierung

(siehe auch Nr. 939, 1257, 1340, 1432, 1475, 1482, 1520, 1538)

1540. Bachem, A.; Littmann, K. (2002): Selection of a Hydrophobic Polyurethane Material for the Restoration of a
Wayside Shrine. – Internat. Z. Bauinstandsetzen u. Baudenkmalpflege, 8: 205-215, Freiburg; Stuttgart. – [Räthsand-
stein].

1541. Bläuer Böhm, C. (2004): Auswirkungen von hydrophoben Fassadenmaterialien auf die Erhaltung und Pflege-
fähigkeit von Baudenkmälern. Beobachtungen aus der Praxis. – In: Exner, M.; Jakobs, D. (Hrsg.): Klimastabilisie-
rung und bauphysikalische Konzepte. – ICOMOS Hefte d. dt. Nationalkomitees, 42: 117-128, München (Siegl).

1542. Charola, A. E. (2003): Water repellents and other „protective“ treatments. – Internat. Z. Bauinstandsetzen u.
Baudenkmalpflege, 9: 3-22, Freiburg; Stuttgart.

1543. Cnudde, V.; Cnudde, J. P.; Dupuis, C.; Jacobs, P. J. S. (2004): X-ray micro-CT used for the localization of
water repellents and consolidants inside natural building stones. – Materials Characterization, 53: 259-271, New
York. – [Spec. Iss.].

1544. De Clercq, H.; De Witte, E. (2001): Effectiveness of silicon based water repellent agents at different application
conditions. Part I: reactivity of model compounds. – Internat. Z. Bauinstandsetzen u. Baudenkmalpflege, 7: 63-78,
Freiburg; Stuttgart.

1545. De Clercq, H.; De Witte, E. (2001): Effectiveness of silicon based water repellent agents at different application
conditions. Part II: commercial water repellents. – Internat. Z. Bauinstandsetzen u. Baudenkmalpflege, 7: 641-654,
Freiburg; Stuttgart.

1546. De Clercq, H.; De Witte, E. (2002): Effectiveness of commercial silicon based water repellents applied under
different conditions. – Internat. Z. Bauinstandsetzen u. Baudenkmalpflege, 8: 149-164, Freiburg; Stuttgart.

1547. Domaslowski, W. (2002): Nowa metoda strukturalnej hydrofobizacji piaskowców. – Biul. Inform. Konserw.
Dziel Sztubi, 13 (3-4/50-51): 4-11. – [New method of sandstone hydrophobisation].

1548. Frössel, F. (2001): Neuer Standard gegen alte Leiden. - Bautenschutz u. Bausanier., 24 (7): 22-25, Köln. – [Si-
liconemulsionen zur Mauerwerksinjektion].

1549. Geich, H. (2004): Recent Developments in Protecting Facades with Silicones. – In: Kwiatkowski, D.; Löfven­
dahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1: 363-369,
Stockholm.

176
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1550. Geich, H. (2004): Silicone Resin Based Translucent Coatings. – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.):
Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1: 371-374, Stockholm.

1551. Glienewinkel, U. (2004): Ausgewählte Mikrowachsüberzüge und Hydrophobierungsmittel zum Schutz vor
­Witterungseinflüssen und mikrobiellem Befall für dichte magmatische Gesteine. – Hildesheim; Holzminden;
­Göttingen, Fachhochsch., Wintersemester, Diplomarb.

1552. Kessler, T. (2000): Untersuchung des Einflusses von quellenmindernden Stoffen in Kombination mit einer
Hydrophobierung auf das hygrische Quellverhalten des Schleerriether Sandsteines. – Hildesheim; Holzminden;
Göttingen, Fachhochsch., Wintersemester, Diplomarb.

1553. Pien, A.; Vanhellemont, Y. (2003): A comparison of European test procedures for Water-Repellent Products. –
Internat. Z. Bauinstandsetzen u. Baudenkmalpflege, 9: 79-96, Freiburg; Stuttgart.

1554. Plehwe-Leisen, E. von; Leisen, H. (2005): Die Erhaltung des Chorstrebewerks am Dom zu Köln. – In: Donath,
G. (Hrsg.): Siliconharzschlämmen als Oberflächenschutz für Sandstein am Beispiel der St. Bennokirche in Meißen:
54-59, Stuttgart (Fraunhofer IRB Verl.). – [Krensheimer Muschelkalk; Drachenfels-Trachyt].

1555. Sattler, L.; Wendler, E. (2005): Zur Hydrophobierung von Naturstein. – In: Siegesmund, S.; Auras, M.; Sneth-
lage, R. (Hrsg.): Stein. Zerfall u. Konservierung: 118-121, Leipzig (Edition).

1556. Trachta, G.; Brehm, G.; Koch, R.; Schneider, S. (2002): Zum Eindringverhalten von Hydrophobierungs­
mitteln. Untersuchungen an einem Kalkstein-Modellsystem. – Internat. Z. Bauinstandsetzen u. Baudenkmalpflege,
8: 63-88, Freiburg; Stuttgart.

1557. Vergés-Belmin, V.; Bromblet, P.; Mertz, J.-D.; Leroux, L. (2000): Consolidation et hydrofugation de la
­pierre. – Monumental, 2000: 200-243, Paris.

4.5 Ergänzung

(siehe auch Nr. 899, 1028, 1206, 1245, 1406, 1412)

1558. Brüggemann, D. (2002): Formen wahren. Gießfähiger Steinrestauriermörtel zur Kopienherstellung – das
Apostel­portal der Thomas-Kirche in Leipzig. – Bautenschutz u. Bausanier., 25 (6): 28, 29-31, Köln.

1559. Haase, W. (2002): Ohne geht‘s gar nicht. Handbuchartige Hinweise zur Ergänzung von Kunst- und Naturstein. –
Bautenschutz u. Bausanier., 25 (4): 44-47, Köln.

1560. Haase, W. (2003): Steinergänzung mit mineralischem Mörtel. – Naturstein, 58 (1): 18-21, Ulm.

1561. Holländer, B. (2003): Peter-Parler-Preis 2003. – Naturstein, 58 (5): 40-43, Ulm. – [darin: Andreas Geith: Ergän-
zungsarbeiten an der südlichen Kentaurengruppe im Großen Garten von Dresden; Vaclav Elis: Wiederherstellung
der Wappenbrüstung am Großen Wendelstein zu Torgau, Schloß Hartenfels].

1562. Jürgens, P. (2002): Die Konservierung des Reliefs am Angkor Wat, Kambodscha. Optimierung der Stein­
ergänzungsmörtel im KSE-Modulsystem. – Köln, Fachhochsch., Diplomarb.

1563. Kleinjung, V. (2001): Wieder Frieden für den Burgfried. Substanzergänzungen mit trasshaltigem Spezialmörtel
am Turm der Burg Olbrück. – Bautenschutz u. Bausanier., 24 (8): 34-35, Köln.

1564. Kruck, K. (2003): Untersuchungen zur Eignung von Hydroxylapatit als Bindemittel in Ergänzungsstoffen für
polierbare Kalksteine. – 101 S., Potsdam, Fachhochsch., Fachber. 2, Restaurierung, Studienrichtung Konservie-
rung u. Restaurierung von Objekten aus Stein, Diplomarb.

1565. Leisen, H.; Plehwe-Leisen, E. von (2005): Der Tempel Angkor Wat in Kambodscha – Erfahrungen mit Steiner-
satzmassen im Kieselsäureester-Modulsystem. – Z. dt. Ges. Geowiss., 156: 231-238, Stuttgart.

177
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1566. Maier, U. (2001): Integration von Fehlstellen an antiken steinsichtigen Bildwerken aus Marmor im musealen
Bereich sowie Anwendungsproben und Beurteilung ausgewählter Ergänzungsmassen. – 250 S., Potsdam, Fach-
hochsch., Fachber. 2, Restaurierung, Studienrichtung Konservierung u. Restaurierung von Objekten aus Stein,
Diplomarb.

1567. Niemcewicz, P. (2004): Research on Materials for Filling up Losses in Alabaster. - In: Kwiatkowski, D.; Löf-
vendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1: 339-
346, Stockholm.

1568. Ortiz Eppe, P. (2001): Mineralisch gebundene Steinergänzungsmörtel für Raseneisenstein. – Potsdam, Fach-
hochsch., Fachber. 2, Restaurierung, Studienrichtung Konservierung u. Restaurierung von Objekten aus Stein,
Diplomarb.

1569. Ortiz Eppe, P. (2004): Ersatzmaterialien. – Raseneisenstein. Untersuchung u. Konservierung. – Arbeitsh.

Branden­burgischen Landesamtes Denkmalpflege u. Archäol. Landesmus., 11: 36-38, Potsdam.

1570. Pfanner, M.; Pfanner, J. (2005): Stein und Statik – Steinverbindungen und Steinergänzungen am Markttor von
Milet. – In: Grassegger, G.; Patitz, G. (Hrsg.): Natursteinsanierung Stuttgart 2005. Neue Natursteinrestaurierungs-
ergebnisse u. messtechnische Erfassung. Tagung 2005 in Stuttgart: 117-127, Stuttgart.

1571. Rau, K.-J. (2001): Das Material ist nicht das Problem. Sanierung des Frankfurter Domes in der Diskussion. –
Bautenschutz u. Bausanier., 24 (5): 26, Köln.

1572. Schubert, D. (2003): Konzeption und Entwicklung einer mineralischen Steinergänzungsmasse für den in der an-
tiken Stadt Naga/Sudan verbauten Sandstein. – 87 S., Potsdam, Fachhochsch., Fachber. 2, Restaurierung, Studien­
richtung Konservierung u. Restaurierung von Objekten aus Stein, Diplomarb.

1573. Seifert, F. (1997): Weiterentwicklung von Steinergänzungssystemen. – Bauhaus-Univ., Weimar, Reg.-Nr. 2926/96.

1574. Seifert, F.; Zier, H.-W. (2001): Zusammenfassende Darstellung zum Stand der Entwicklung des acrylatdis-
persions-gebundenen Steinergänzungssystemes. – Arbeitsh. Thüringischen Landesamtes Denkmalpflege, N. F. 1:
29-59, Erfurt.

4.6 Biozidbehandlung

(siehe auch Nr. 1060)

1575. Alakomi, H.-L.; Arrien, N.; Gorbushina, A. A.; Krumbein, W. E.; Maxwell, I.; McCullagh, C.; Robert-
son, P.; Ross, N.; Saarela, M.; Valero, J.; Vendrell, M.; Young, M. E. (2004): Inhibitors of Biofilm Damage on
­Mineral Materials (Biodam). – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deteriora-
tion and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1: 399-406, Stockholm.

1576. Bachem, A. (2001): Kombination von Biozid-Behandlung und Beschichtung von Kalksteinoberflächen zum
Schutz vor mikrobiell induzierten Schadensprozessen. – Hildesheim; Holzminden; Göttingen, Fachhochsch.,
Sommer­semester, Diplomarb.

1577. Briski, F.; Krstic, D.; Jagic, R. (2001): Microbial species on a polychrome sculpture from a ruined church:
evaluation of the microbicide PBK against further biodeterioration. – Studies Conserv., 46: 14-22, London.

1578. Chernorukova, Z. G.; Novospasskaya, N. Yu.; Yemelyanov, D. N. (2004): New Polymer Biocides for Protec-
tion of Monuments from Biodestructions. – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr.
Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 1: 543-546, Stockholm.

178
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

5 Dokumentation

(siehe auch Nr. 249, 466, 600, 706, 749, 810, 843, 1047, 1095, 1128, 1148, 1182, 1202, 1217, 1229, 1243, 1341, 1348,
1377, 1514)

1579. Attanasio, D.; Armiento, G.; Bruno, M.; Emanuele, M. C.; Pensabene, P.; Platania, R. (2002): The re-esta-
blishment of an ESR database for provenancing white and grayish marbles:data for Italian and Greek quarries. – In:
Herrmann, J.; Herz, N.; Newman, R. (Eds.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA V, Proc. Fifth
Internat. Conference of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Museum of Fine
Arts, Boston 1998: 97-102, London (Archetype Publ.).

1580. Attanasio, D.; Platania, R. (2002): Refinement and assessment of the classification rule for an update of the
EPR petrographic marble database. – In: Lazzarini, L. (Ed.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ­ASMOSIA
VI, Proc. Sixth Internat. Conference of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity,
­Venice 2000: 149-155, Padova (Bottega d‘Erasmo, Aldo Auisilio Ed.).

1581. Autenrieth, H. P. (2003): Unser Bild vom mittelalterlichen Bauwerk (Oberflächen, Farbfassung, Wandmalerei).
Zum Stand der Forschung. – Arbeitsh. Bayer. Landesamtes Denkmalpflege, 117: 52-75, München.

1582. Beeger, D.; Kühne, E.; Riederer, J. (2002): Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Archi-
tektur und Plastik. Bibliographie 1996-2000. – Berliner Beitr. Archäometrie, 19: 226-371, Berlin.

1583. Bibliographie zur Schweizer Kunst. Bibliographie zur Denkmalpflege. Morel, A.; Wollmann, T. (Red.). – 23.
1999/2000 (2001); 24. 2000/2001 (2002); 25. 2001/2002 (2003); 26. 2002/2003 (2005), Zürich (Eidgenöss. Techn.
Hochsch., Inst. für Denkmalpflege) (2001-2005).

1584. Börner, K.; Hill, D. (2001): Lexikon der Natursteine. 1 CD-ROM, Hasede (Abraxas-Verl.). – [10 000 Fachbe-
griffe, 1 000 Farbabb.].

1585. Börner, K.; Hill, D. (2004): Große Enzyklopädie der Steine. – 1CD-ROM, Hasede (Abraxas-Verl.). – [über
57 000 Stichwörter, 5 400 Farbabb.].

1586. Börner, K.; Hill, D. (2005): Große Enzyklopädie der Steine. – 1CD-ROM, Hasede (Abraxas-Verl.). – [59 000
Fachbegriffe, 7 000 Abb.].

1587. Böttner, M. (2001): Werkstoff mit Vergangenheit und Zukunft. – Naturstein, 56 (7): 102-104, Ulm. – [Natur-
steingeschichte].

1588. Bromblet, P.; Cooper, M. (2003): Report on session „Cleaning of stone and ivory“. Lacona IV. – J. Cultural
Heritage, 4, Suppl. 1: S9-S10, Paris.

1589. Bugini, R.; Folli, L.; Ferrario, C. (2002): A glossary of some coloured marbles. Comparison between ancient
and modern terms. – In: Lazzarini, L. (Ed.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA VI, Proc. Sixth
Internat. Conference of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Venice 2000: 177-
181, Padova (Bottega d‘Erasmo, Aldo Auisilio Ed.).

1590. Calia, A.; Lettieri, M.; Quarta G.; Laurenzi Tabasso, M.; Mecchi, A. M. (2004): Documentation and
­Assessment of the most Important Conservation Treatments Carried out on Lecce Stone Monuments in the last two
Decades. – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation
of Stone. Stockholm 2004, 1: 431-438, Stockholm.

1591. Chikwanda, G. (2004): A GIS Approach in the Documentation of dry Stone Walled Heritage Sites. A Conserva-
tion and Management Tool. – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration
and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 2: 707-714, Stockholm.

1592. Cooke, L.; Price, M. T. (2002): The Corsi Collection in Oxford. – In: Herrmann, J.; Herz, N.; Newman, R.
(Eds.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA V, Proc. Fifth Internat. Conference of the Associa-
tion for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Museum of Fine Arts, Boston 1998: 415-420, London
(Archetype Publ.).

179
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1593. Dessandier, D. (2004): Methodology for the Inventory and Selection of Heritage Building Stone Requiring
Protection. Application to the „Region Centre“ of France. – In: Kwiatkowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th
Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 2: 715-722, Stockholm.

1594. Dominik, M. (2003): Ein Garten der etwas anderen Art – der GeoGarten im Schulbiologiezentrum Hannover. –
Ber. naturhist. Ges. Hannover, 143: 3-11, Hannover.

1595. Donath, G. (2003): Sanierungs- und Restaurierungsarbeiten am Dom zu Meißen 1990-2002. – In: Donath, G.
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1596. Ehling, A. (2004): Dimension stone collection at the Federal Institute for Geosciences and Natural Resources
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1597. Endemann, S. (2001): Zustandsbeschreibung, Leistungsbeschreibung, Überwachung und Dokumentation –

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Regensburg (Schnell u. Steiner).

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1599. Fitzner, B.; Heinrichs, K. (2000): Damage index for stone monuments. – In: Lectures, Short Papers and Enlar-
ged Abstracts of the 5th Internat. Symposium on the Conservation of Monuments in the Mediterranean Basin, 5-8
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Univ. Sevilla).

1600. Fitzner, B.; Heinrichs, K.; La Bouchardiere, D. (2002): Damage index for stone monuments. – In: Galan,
E.; Zezza, F. (Eds.): Protection and Conservation of the Cultural Heritage of the Mediterranean Cities. Proc. 5th
Internat. Symp. Sevilla, Spain 2000: 315-326, Lisse (Balkema).

1601. Fitzner, B. (2004): Documentation and Evaluation of Stone Damage on Monuments. – In: Kwiatkowski, D.;
Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 2:
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1602. Fitzner, B.; Heinrichs, K. (2005): Bauwerkskartierung – ein Verfahren zur quantitativen Bewertung der Ver-
witterungsschäden an Natursteinbauwerken. – In: Siegesmund, S.; Auras, M.; Snethlage, R. (Hrsg.): Stein. Zerfall
u. Konservierung: 56-60, Leipzig (Edition).

1603. Fitzner, B.; Heinrichs, K. (2005): Kartierung und Bewertung von Verwitterungsschäden an Natursteinbauwer-
ken. – Z. dt. Ges. Geowiss., 156: 7-24, Stuttgart.

1604. Franzen, C.; Diekamp, A.; Obojes, U.; Unterwurzacher; M.; Mirwald, P. W. (2005): Lithologische Kartie-
rung als Teil der Bauforschung – Kapelle in der Burgruine Kropfsberg/Tirol. - Z. dt. Ges. Geowiss., 156: 197-203,
Stuttgart.

1605. Geiselberger, S. (2001); Der Fluß der Daten: von der Bauaufnahme vor Ort zum Archiv der Dombauhütte. –
In: Turm - Fassade - Portal. Fachtagung Regensburg 27.-30. Sept. 2000: 141-143, Regensburg (Schnell u. Steiner).

1606. Gerner, A. K. (1999): Gustorfer Chorschranken – Technologie, Zustand und Herkunft. – Köln, Fachhochsch.,
Fachber. Restaurierung u. Konservierung, Diplomarb.

1607. Gorgoni, C.; Lazzarini, L.; Pallante, P.; Turi, B. (2002): An updated and detailed mineropetrographic and
C-O stable isotopic reference database for the main Mediterranean marbles used in antiquity. – In: Herrmann, J.;
Herz , N.; Newman, R. (Eds.): Interdisciplinary Studies on Ancient Stone. ASMOSIA V, Proc. Fifth Internat. Con-
ference of the Association for the Study of Marble and Other Stones in Antiquity, Museum of Fine Arts, Boston
1998: 115-131, London (Archetype Publ.).

1608. Granitmuseum vernetzt. – Stein, 117 (12): 28-29, München (2001). – [Landschaftsmuseum, Hauzenberg:
Granit­museum Bayerischer Wald].

180
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1609. Grassegger, G.; Snethlage, R.; Kiesewetter, A. (2002): Zusammenfassung und Bewertung des Projektes
aus Sicht des wissenschaftlichen Beirates. – In: Schmuhl, B (Hrsg.): Kalksteinkonservierung am Westportal des
­Halberstädter Domes St. Stephan und St. Six tus: 207-208, Leitzkau (Domstiftung Sachsen-Anhalt).

1610. Häfner, F. (2004); Steine und Steinbruch: Ein Buch mit sieben Siegeln – Ergebnisse einer Schülerbefragung
und Schlussfolgerungen. – Mainzer geowiss. Mitt., 32 : 179-188, Mainz.

1611. Hartmann, B.; Quilitzsch, U. (2004): Die geologische Sammlung des Fürsten Franz in Wörlitz. -Sammeln um
zu bilden – Bildung durch Anschauung. Die Geologische Sammlung des Fürsten Franz von Anhalt-Dessau. Aus-
stellung in der Galerie am Grauen Haus in den Wörlitzer Anlagen. – Katalog u. Schriften Kulturstiftung Dessau/
Wörlitz, 23:19-25, Dessau.

1612. Hennze, J. (2004): Ein ewig junges Exponat: Alt-Heilbronn inmitten unserer modernen Fabrikstadt. – Museo,
21: 62-65, Heilbronn. – [Lapidarium des Historischen Museums, Heilbronn].

1613. Höhne, M. (2002): Ein Museum aus und für Granit. Hauzenberg im Bayerischen Wald. – Naturstein, 57 (7):
34-37, Ulm.

1614. Hofestädt, B.; Kalisch, U.; Pfefferkorn, S. (2002): Institut für Diagnostik und Konservierung an Denkmalen
in Sachsen und Sachsen-Anhalt e. V. (IDK). – In: Schmuhl, B. (Hrsg.): Kalksteinkonservierung am Westportal des
Halberstädter Domes St. Stephan und St. Sixtus: 11-41, Leitzkau (Domstiftung Sachsen-Anhalt).

1615. Holländer, B. (2002): Naturstein lernt dazu: Europäisches Fortbildungszentrum für das Steinmetz- u. Steinbild-
hauerhandwerk Wunsiedel. – Naturstein, 57 (3): 58-59, Ulm.

1616. Jägers, E. (2003): Das Deutsch-Französische Forschungsprogramm für die Erhaltung von Baudenkmälern. – In:
Donath, G. (Hrsg.): Die Restaurierung des Doms zu Meißen 1990-2002: 258-265, Stuttgart (Fraunhofer IRB Verl.).

1617. Kalisch, U.; Pfefferkorn, S.; Hofestädt, B. (2002): Institut für Diagnostik und Konservierung an Denkmalen in
Sachsen und Sachsen-Anhalt e. V. Forschung im Dienste der Denkmalpflege. – 24 S., Halle. (IDK).

1618. Kleber, G. (2003): Bibliographie Gerhard Glaser. – Denkmalpflege Sachsen 2002: 19-23, Beucha.

1619. Knoch, P. (2001): Aufmaß und Befunde am Regensburger Westportal. Neue Erkenntnisse zur Portalentwick-
lung – ein Arbeitsbericht. - In: Turm - Fassade - Portal. Fachtagung Regensburg 27.-30. Sept. 2000: 19-22, Regens-
burg (Schnell u. Steiner).

1620. Kraus, K. (2000): 10 Jahre Institut für Steinkonservierung e. V. – Bericht. Inst. Steinkonserv., 10: 9-16, Mainz.

1621. Lange, W.; Siedel, H.; Ullrich, B. (2004): Baugesteinssammlung der TU Dresden eröffnet. – Denkmalpflege
Sachsen, 2003: 132, Beucha.

1622. Laurenge, P.; Bonduà, S. (2004): The Virtual Tile Store and other digital applications for stone tile produc­
tion. – In: Přikryl, R. (Ed.): Dimension Stone 2004. Proc. Internat. Conference, Prague, Czech Republic: 133-137,
Leiden (Balkema).

1623. Lindemann, R. (2002): Das Kalksteinprojekt aus Sicht der Domstiftung. Bewertung und Ausblick. – In:
Schmuhl, B. (Hrsg.): Kalksteinkonservierung am Westportal des Halberstädter Domes St. Stephan und St. Sixtus:
209-211, Leitzkau (Domstiftung Sachsen-Anhalt).

1624. Mader, G. T. (2001): Verformungsgerechtes Aufmaß, Dokument und Arbeitsgrundlage – Wertung der der-
zeitigen Praxis. – In: Turm - Fassade - Portal. Fachtagung Regensburg 27.-30. Sept. 2000: 145-155, Regensburg
(Schnell u. Steiner).

1625. May, E.; Webster, A.; Sorlini, C.; Krage, L.; Vgenopoulos, A.; Mello, E.; Kuever, J. (2004): Databases for
Stone Conservation by Bioremediation Arising from a European Collaboration: The Biobrush Project. – In: Kwiat-
kowski, D.; Löfvendahl, R. (Eds.): Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm
2004, 2: 753-760, Stockholm.

181
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1626. Mieth, K. M. (2004): Robert-Sterl-Haus Naundorf/Struppen. – Sächs. Museen, 14: 1-60, München, Berlin (Dt.
Kunstverl.). – Elbsandstein; Maler der Steinbrüche u. Steinbrecher, S. 40-48].

1627. Müller, F. (2003): Nomen ist oft nicht Omen. Unglückliche Bezeichnungen von Mineralen und Gesteinen. –
Naturstein, 58 (7): 58-63, Ulm.

1628. Plawer, H. (2001): Die Einrichung des Dombauhüttenarchivs als „Zentrales Gedächtnis“. – In: Turm - Fassade -
Portal. Fachtagung Regensburg 27.-30. Sept. 2000: 137-139, Regensburg (Schnell u. Steiner).

1629. Quaiser, R. (Bearb.) (2004): Frauenkirche Dresden. Bibliographie 1680-1989. – Dresdner Frauenkirche. Jahr-
buch 10: 247-288, Weimar.

1630. Rapp, G. (2002): Archaeomineralogy. – 326 S., Berlin (Springer).

1631. Rozgonyi, N.; Koser, E.; Karotke, E.; Althaus, E. (2002): Kartierung gewährleistet Sanierungsqualität. –
Natur­stein, 57 (2): 42-44, Ulm. – [Pfarrkirche Bühl-Vimbuch].

1632. Scheurmann, I. (Hrsg.) (2005): Zeitschichten. Erkennen und erhalten – Denkmalpflege in Deutschland.
100 Jahre Handbuch d. Deutschen Kunstdenkmäler von Georg Dehio. Katalogbuch zur gleichnamigen Ausstellung
im Residenzschloss Dresden 30.07-13.11.2005. – 339 S., München; Berlin (Dt. Kunstverl.).

1633. Schmidt, I. (2001): Zur Geschichte der Sammlungen der Staatlichen Dombauhütte und zu ihrer Neuordnung. –
In: Turm - Fassade - Portal. Fachtagung Regensburg 27.-30. Sept. 2000: 133-135, Regensburg (Schnell u. Steiner).
- [Regensburg].

1634. Siedel, H.; Weise, S. (2004): Das Institut für Diagnostik und Konservierung an Denkmalen in Sachsen und
Sachsen-Anhalt e. V. – Sächs. Heimatbl., 50: 270-271, Chemnitz.

1635. Siegesmund, S.; Weiss, T.; Vollbrecht, A. (2002): Natural stone, weathering phenomena, conservation strate-
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ring Phenomena, Conservation Strategies and Case Studies. Geol. Soc., London, Spec. Publ., 205: 1-7, London.

1636. Siegesmund, S.; Auras, M.; Ruedrich, J.; Snethlage, R. (Hrsg.) (2005): Geowissenschaften und Denkmal-
pflege. Bauwerkskartierung, Natursteinverwitterung, Konservierungsstrategien. – Z. dt. Ges. Geowiss., 156: 1-238,
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1637. Stadlbauer, E.; Zallmanzig, J. (2001): Modellprojekt zur Konservierung von Baumberger Kalksandstein
­erfolgreich abgeschlossen. – Ber. Denkmalpflege Niedersachsen, 21 (1): 23-24, Hameln.

1638. Staemmler, T. (1998): Zur Entwicklung der Steinkonservierung in Thüringen. – Jb. Stiftung Thüringer Schlös-
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1641. Steindlberger, E. (2000): Das Natursteinkataster des IFS und dessen Bedeutung in der Praxis. – Bericht. Inst.
Steinkonserv., 10: 119-126, Mainz.

1642. Strackenbrock, B. (2001): Das Triangelportal oder die Notwendigkeit der Bündelung aller Möglichkeiten. – In:
Turm - Fassade - Portal. Fachtagung Regensburg 27.-30. Sept. 2000: 157-163, Regensburg (Schnell u. Steiner).

1643. Strobel, R. (2001): 650 Jahre Chor des Heiligkreuzmünsters in Schwäbisch Gmünd. 1351-2001: Architektur
und Skulptur als Zeugnisse der Parlerzeit. – Denkmalpflege Baden-Württemberg, 30: 85-94, Stuttgart.

1644. Uhlir, C. F.; Sartori, A.; Müller, H. W.; Hemmers, C.; Traxler, S. (2004): SRI – A comprehensive web-
database for Roman stone monuments. – In: Přikryl, R. (Ed.): Dimension Stone 2004. Proc. Internat. Conference,
Prague, Czech Republic: 163-167, Leiden (Balkema).

182
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1645. Vergès-Belmin, V.; Cartwright, T. A.; Cassar, J.; Charola, A. E.; De Witte, E.; Delgado-Rodrigues, J.;
­Fassina, V.; Fitzner, B.; Fortier, L.; Franzen, C.; Garcia de Miguel, J.-M.; Klingspor Rotstein, M.; Krumbein,
W. E.; Lefèvre, R.-A.; Maxwell, I.; Nishiura, T.; Queisser, A.; Pallot-Frossard, I.; Snethlage, R.; ­Tourneur,
F.; Vallet, J.-M.; Van Hees, R.; Varti-Matarangas, M.; Warscheid, T.; Winterhalter, K. (2004): An Internet-­
Accessible Multilingual Illustrated Glossary on Stone Deterioration .– In: Kwiatkowski,D.; Löfvendahl, R. (Eds.):
Proc. 10th Internat. Congr. Deterioration and Conservation of Stone. Stockholm 2004, 2: 699-706, Stockholm.

1646. Vogt, T. (2004): Schadenskartierung zur Zustandsbeschreibung an exponierten Gebäudeelementen der Burg
Eger (Ungarn). – 93 S., Göttingen, Univ. Göttingen BSc-Arbeit. – [unveröff.].

1647. Voigt, U. (Bearb.) (2001): Frauenkirche Dresden. Bibliographie 1997-2000 mit Nachträgen 1990-1996. –
Dresdner Frauenkirche. Jahrbuch, 7: 273-398, Weimar.

1648. Voigt, U. (Bearb.) (2005): Frauenkirche Dresden. Bibliographie 2001-2004 mit Nachträgen 1993-2000. –
Dresdner Frauenkirche. Jahrbuch, 11: 339-367, Weimar.

1649. Wagner, W.; Griep, H. G.; Schleiff, H. (2004): Schiefer-Bibliographie. – Schriftenreihe Schiefer-Fachverban-
des Deutschland, 9:1-103, Trier (Kliomedia).

1650. Weinmann, A. ( 2005): Einleitung. – In: Siegesmund, S.; Auras, M.; Snethlage, R. (Hrsg.): Stein. Zerfall u.
Konservierung; 13-14, Leipzig (Edition).

1651. Weiss, G. (2005): Denkmalpflege in Deutschland in den letzten 30 Jahren. – In: Siegesmund, S.; Auras, M.;
Snethlage, R. (Hrsg.): Stein. Zerfall u. Konservierung: 26-29, Leipzig (Edition).

1652. Wölbert, O. (2004): Aktuelle Fragen und Probleme in der Steinrestaurierung in Baden-Württemberg – eine Zu-
sammenfassung. – In: Grassegger-Schön, G.; Patitz, G. (Hrsg.): Natursteinsanierung Stuttgart 2004. Neue Natur­
steinrestaurierungsergebnisse u. messtechnische Erfassung. Tagung 2004 in Stuttgart: 75-77, München (Siegl).

6 Tagungsberichte

(siehe auch Nr. 1108, 1363, 1411)

1653. 2. Baustoffkolloquium an der Bauhaus Universität Weimar. – Steinbruch u. Sandgrube, 94 (12): 14-18, Han-
nover (2002). -[Tagungsbericht über Kolloquium am 1. u. 2. Oktober 2001 in Weimar].

1654. Besch, U.; Du Guerny, A. (2001): 4. Forum Laser in der Restaurierung und Denkmalpflege am 27.10.2000 in
Leipzig. – Restauro, 107: 69-71, München.

1655. Broekmans, M. A. T. M. (Ed.) (2004): EMABM 2003. 9th Euroseminar on Microscopy Applied to Building
Materials, Trondheim, Norway. – Materials Characterization, 53: 83-334, New York. – [Spec. Iss.].

1656. Dohmen, H. (2001): In Ulm und um Ulm herum.... Tagung d. europäischen Dombaumeister. – Stein, 117 (11):
16-17, München.

1657. Entretien continu du patrimoine culturel contre la pollution; fondé sur les actes du séminaire Entretien
continu du patrimoine culturel contre la détérioration due à la pollution et à d‘autres facteurs similaires:
évaluation, gestion des risques et sensibilisation du public. Organis.: Conseil de l‘Europe et le Riksantikvarieäm-
betet. - Patrimoine culturel, 40: 1-235., Strasbourg (Eds. Conseil de l‘Europe) (2000). – [Seminar, Stockholm, 24.
- 26. April 1997].

1658. Galán, E.; Zezza, F. (Eds.) (2003): Protection and Conservation of the Cultural Heritage of the Mediterranean
Cities. Proceeedings on the 5th International Symposium on the Conservation of Monuments in the Mediterranean
Basin, Sevilla, Spain, 5.-8 April 2000. – XIII, 675 S., Lisse, Netherlands (Balkema)

1659. Grassegger-Schön, G.; Patitz, G. (Hrsg.) (2004): Natursteinsanierung Stuttgart 2004. Neue Natursteinrestauri-
erungsergebnisse u. messtechnische Erfassung. Tagung am 29. März 2004 in Stuttgart. – 128 S., München (Siegl).

183
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1660. Grassegger-Schön, G.; Patitz, G. (Hrsg.) (2005): Natursteinsanierung Stuttgart 2005. Neue Natursteinres-
taurierungsergebnisse u. messtechnische Erfassung. Tagung am 18. März 2005 in Stuttgart. – 142 S., Stuttgart
(Fraunhofer IRB Verl.).

1661. Grosse Ophoff, M.; Haspel, J.; Segers-Glocke, C.; Weinmann, A. (Hrsg.) (2002): Neue Wege zur Bauwerk-
serhaltung und Denkmalpflege. Dokumentation d. Symposiums „Qualitätsmanagement in der Bestandspflege“ im
Rahmen d. Initiative Architektur u. Baukultur in Braunschweig. – Initiativen zum Umweltschutz, 51: 1-145, Berlin
(Schmidt).

1662. Hafner, W. (2001): Neue Steine? (Natursteinmesse stone + tec 2001, Nürnberg). – Stein, 117 (7): 24-25, München.

1663. Hahn, O. et al. (Hrsg.) (2003): Archäometrie und Denkmalpflege. Kurzberichte 2003. Zusammenfassung d.
Vorträge u. Poster d. Jahrestagung im Ethnologischen Museum Berlin- Dahlem, 12.-14. März 2003. – 208 S., ­Berlin
(Arbeitskreis „Archäometrie“ d. Ges. Deutscher Chemiker, Arbeitskreis „Archäometrie und Denkmalpflege“ d.
Deutschen Mineralogischen Ges., Rathgen-Forschungslabor Staatl. Museen zu Berlin Preuß. Kulturbesitz).

1664. Haussmann, A.-K. (2003): Die Zukunft der Vergangenheit. Dombaumeistertagung in Dresden und Meißen. –
Naturstein, 58 (11): 32-35, Ulm.

1665. Kautek, W. (2001/2002): Tagung: LACONA IV, Paris 2001. – Restauratorenblätter, 22/23: 215-216, Wien.

1666. Kleeberg, K.; Rascher, J. (2003): Marmor im Erzgebirge: Geologie, Gewinnung, Bergbaufolgelandschaften.
14. Treffen d. Arbeitskreises Bergbaufolgelandschaften d. GGW, 16. u. 17. Mai 2003. – Geowiss. Mitt., 13: 65-67,
Hannover, Bonn.

1667. Koller, M. (2001): Tagungsbericht. Internationales Parler-Symposium vom 17. bis zum 19. Juli 2001 in
­Schwäbisch Gmünd. – Restauro, 107: 559-560, München.

1668. Koller, M. (2002): Romanisches Steinportal von Porta Coeli bei Tisnov, Tschechien. Fachtagung. – Österr. Z.
Kunst u. Denkmalpflege, 56: 349-350, Wien.

1669. Kwiatkowsky, D.; Löfvendahl, R. (Eds.) (2004): Proceedings of the 10th International Congress on Deterio-
ration and Conservation of Stone. Stockholm June 27 - July 2, 2004. Organ. by ICOMOS Sweden. 2 Bde: 1-546,
549-1096, Stockholm.

1670. Lachmann, H. (2002): Marktplatz für gute Kontakte. denkmal 2002 in Leipzig. – Naturstein, 57 (12): 54-58,
Ulm. – [Beuchaer Granit].

1671. Lachmann, H. (2004): Erhaltung von Kulturgütern aus Stein. 13.-15. Mai 2004 Universität Erlangen. – Natur-
stein, 59 (10): 34-40, Ulm. [u. a. Cottaer Sandstein].

1672. Lasers in the conservation of artworks. = Les lasers dans la conservation des oeuvres d‘art. Lacona IV. Paris,
11-14 septembre 2001. 4. Conferénce Internat. – 356 S., Paris (ICOMOS) (2001).

1673. Lefèvre, R.-A. (Ed.) (2001): Sciences and technologies of the materials and of the environment for the protec-
tion of stained glass and stone monuments, advanced study course, Paris, France 7 to 18 Sept. 1998. – European
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burg (Off. Publ. Europ. Comm.).

1674. Leitner, H.; Laue, S.; Siedel, H. (Hrsg.) (2003): Mauersalze und Architekturoberflächen. Tagungsbeiträge.
Hochschule für Bildende Künste Dresden. 1. bis 3. Februar 2002. – 204 S., Dresden (Hochsch. für Bildende Künste
Dresden).

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tific Instrument Centre, Faculty of Science King Mongkut‘s University of Technology Thonburi. 22-23 March
2001: 72 S., Bangkok (Nat. Research Council of Thailand, Dt. Forschungsgemeinschaft; Silpakorn Univ.) (2001).

1676. Nimmrichter, H. (2002): Evaluierung zur Steinkonservierung der Fassaden von Alter Pinakothek und Schloss
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184
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1677. Přikryl, R.; Viles, H. A. (Eds.) (2001): Stone Weathering and Atmospheric Pollution NETwork (SWAPNET).
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1678. Přikryl, R.; Viles, H. A. (Eds.) (2002): Understanding and managing of stone decay. (SWAPNET 2001). Proc.
Internat. Conference Stone Weathering and Atmospheric Pollution Network. – 367 S., Prague ( Charles Univ.;
Karolinum Press).

1679. Přikryl, R. (Ed.) (2004): Dimension Stone 2004. New Perspektives for a Traditional Building Material. Proc.
Internat. Conference on Dimension Stone 2004, 14-17 June 2004, Prague, Czech Republic. – IX, 327 S., Leiden
(Balkema).

1680. Přikryl, R.; Siegl, P. (Eds.) (2004): Architectural and sculptural stone in cultural landscape. Proc. Internat.
Conf. Lux et Lapis (Light and Stone) Valtice, October 12-14, 2002. – 239 S., Prague (Karolinum Press).

1681. Pursche, J. (Hrsg.) (2003): Historische Architekturoberflächen. Kalke - Putze - Farbe. Internat. Fachtagung d.
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vember 2002. – Arbeitsh. Bayer. Landesamtes Denkmalpflege, 117: 1-246, München.

1682. Reitner, J.; Reich, M.; Schmidt, G. (Hrsg.) (2004): Geobiologie. 74. Jahrestagung der Paläontologischen Ge-
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drucke).

1683. Salimbeni, R.; Bonsanti, G. (Eds.) (2000): Lasers in the Conservation of Artworks. Proc. of the Internat. Con-
ference. Lacona III, Florence, Italy, April 26-29 1999. – J. Cultural Heritage, 1, Suppl. 1: 1-356 , Paris.

1684. Salze im historischen Natursteinmauerwerk. Aktuelles zu Herkunft, Schadenswirkung und Restaurierungs-

maßnahmen. IFS-Tagung 2002. Kraus, K., (Red.). – Bericht Inst. Steinkonserv., 14: 1-88, Mainz (2002).

1685. Satake, K.; Kojima, S.; Takamatsu, T. [et al.] (2001): Acid Rain 2000. Conference summary statement. Loo-
king back to the past and thinking of the future. – Water, Air, and Soil Pollution, 130: 1-16, Dordrecht, Boston,
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1686. Schüssler, U.; Fuchs. R. (Hrsg.) (2001): Archäometrie und Denkmalpflege. Kurzberichte Jahrestagung
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1687. Siedel, H. (2004): 10. International Congress on Deterioration and Conservation of Stone, 26.6-2.7. in Stock-
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1688. Smith, B. J.; Turkington, A. V. (Eds.) (2004): Stone Decay. Its Causes and Controls. Proc. Weathering 2000.
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1691. Stadler, R. (2001): Ein Blick zurück nach „Nürnberg“. (11. Internat. Fachmesse für Naturstein u. Naturstein­
bearbeitung). – Kunst u. Stein, 47 (4): 24-25, Bern.

1692. Tagung der Europäischen Dombaumeister Ulm 2001. Tagungsdokumentation. – Ulm (Dombaumeister e. V.)
(2002).

1693. Tinzl, C. (2001/2002): Tagung. Mauersalze und Architekturoberfläche. Dresden, 1.-3. Februar 2002. – Restau-
ratorenblätter, 22/23: 220-221, Wien.

1694. Toepfer, W. (2001): Naturstein als Kulturgut. – Naturstein, 56 (12): 16-18, Ulm. - [Marmormacc 2001].

185
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

1695. Turm - Fassade - Portal. Fachtagung im Rahmen des Raphael-Programmes der EU, Regensburg, 27.-30. Sept.
2000. Colloquium zur Bauforschung, Kunstwissenschaft u. Denkmalpflege an d. Domen von Wien, Prag u. Regens­
burg. Domstiftung Regensburg (Hrsg.). – 222 S., Regensburg (Schnell u. Steiner) (2001).

1696. Venzmer, H. (Hrsg.) (2000): Altbauinstandsetzung. Fortschritte bei Verfahren und Produkten. Vorträge. Alt-
bau-Symposium anlässl. d. Bautec 2000. – FAS-Schriftenreihe, Sonderh. – 91 S., Berlin (Verl. Bauwesen).

1697. Weiss, C. (2004): 1. Tagung des Arbeitskreises Erhaltung von Kulturgütern aus Stein (ARKUS - I) in ­Erlangen. –
Geowiss. Mitt., 17: 113-114, Bonn.

1698. Weiss, T. (2003): Konservatoren im Gespräch. 13. „Euromarble“-Workshop u. DBU-Statusseminar in

­München. – Naturstein, 58 (1): 22-23, Ulm.

1699. Weiss, T. (2004): Laserreinigung von Naturstein. 5. Internat. Konferenz: Lasers in the Conservation of Artworks
(Lacona) in Osnabrück. – Naturstein, 59 (1): 24-25, Ulm.

1700. Weiss, T. (2005): Umwelt. Naturstein. Denkmal. Statuskolloquium 10. u. 11. April 2005, Osnabrück. – Natur-
stein, 60 (6): 38-40, Ulm.

1701. Wittmann, F. H.; Verhoef, L. G. W. (Eds.) (2000): Stone and Stonework. Proceedings of the International
Workshop on urban Heritage and Building Maintenance, 4: Swiss Federal Institute of Technology Zürich/Switzer-
land, August 31st 2000. – Maintenance and Restrengthening of Materials and Structures. – 16, 170 S., Freiburg i.
Br. (Aedificatio Publ.).

Autorenverzeichnis

A
Abakumova, Natalija Borisovna 61 Alves, C. A. S. 762
Aboushook, M. 1532 Amadori, Maria Letizia 9
Abraham, Meg 1390, 1462 Ambrosini, Dario 1323
Accardo, Giorgio 1323 Ammon, Andreas 4
Achtziger, J. 433 Ananicheva, Yulia A. 1382
Ackermand, D. 660 Ander, O. 954
Adamini, Ronald 1391, 1392, 1422, 1423 Anderson, T. 5
Agioutantis, Z. 1525 André, H. 619
Agostini, Domenico 1063 Andreoli, A. 6
Agostini, Stella 1 Andrew, Christopher 1394, 1395
Aires-Barros, Luis 2, 133, 619, 708, 713, 1177, 1256 Andriani, G. F. 603
Akesson, U. 1009, 1023 Anglos, D. 1445, 1446
Alakomi, Hanna-Leena 1059, 1575 Antao, Ana Maria 809
Albers, Meike 1122 Antonazzo, L. 7
Alcalde Morena, M. 1315 Antonelli, Fabrizio 8, 9, 10, 331, 593, 604
Aldrovandi, Alfredo 1393 Appolonia, Lorenzo 1396
Alesiani, Marcella 1123 Armani, Emanuele 1397
Alessandrini, Giovanna 601, 807, 974, 1124 Armiento, Giovanna 1127, 1579
Alessio, A. 63 Arnold, Andreas 696, 895, 1089
Algozzini, G. 984 Arnold, Bärbel 11, 605, 691, 692, 777, 810, 1529
Alisch, Uta 3 Arntz, Bruno 950
Allegretto, Kimberly O. 549 Arrien, Nerea 1575
Allen, Geoff C. 975 Artal-Isbrand, Paula 697
Allmann, Rudolf 808 Aselmeyer, Gunther U. 12
Al-Mukhtar, M. 610, 611 Asgari, Nusin 13
Alnaes, L. 632, 1009 Asmus, John F. 1073, 1398, 1399
Alonso, F. J. 838, 1415, 1416, 1417, 1457 Athanasiou, F. 332
Altenberger, U. 898, 934 Attanasio, Donato 14, 606, 1127, 1579, 1580
Althaus, Egon 1107, 1125, 1631 Attia, Hemdan Rabbie 772
Alvarez de Buergo Ballester, Mónica 602 Aumüller, Lydia 16
Alvarez de Buergo, Mónica 835, 914, 1126 Auras, Michael 17, 1128, 1129, 1130, 1164, 1287, 1289,
Alvarez Galindo, José Ignacio 861 1291, 1501

186
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Ausset, Patrick 1090, 1097, 1103 Bertoncello, Renzo 991

Autenrieth, Hans Peter 1581 Bertone, Andrea 1396
Avdelidis, N. P. 1131 Besch, Ulrike 1654
Awdankiewicz, Marek 18 Betts, Nick 1114
Awwad, I. 1027 Bevilacqua, Fabio 1453
Bianchini, Lorena 1075
B Bianchini, Paolo 1402
Bach, Murielle 811 Bidner, Thomas 612, 613, 730, 1031, 1032
Bachem, A. 1540, 1576 Bielefeld, Tina 1503
Backers, T. 607 Bilal, Essaid 662
Badiali, E. 7 Binda, Luigia 702, 830, 1261
Bähr, Tilo 19 Bionda, Davide 813
Baier, A. 276 Biricotti, Fabrizio 31
Balas, C. 1445, 1446, 1454, 1500 Bisbikou, K. 1450
Balcar, Nathalie 711 Biscontin, Guido 977, 991, 1008, 1450
Bald Romano, Irene 371 Bizarro, Giovanni 1293
Baldini, Laura 145 Bläuer Böhm, Christine 814, 1135, 1136, 1137, 1541
Baldini, Sanzio 1063 Blanc, Annie 32, 33, 798
Ball, Jonathan 1498 Blanc, Philippe 32, 325, 650
Bams, V. 608 Blanco, J. A. 430
Banerjee, A. 503 Blažej, Jiři 34
Baptista-Neto, J. A. 874 Blumenthal, Elke 703
Barbieri, M. 21, 22 Böhm, Karsten 1138
Barbin, Vincent 215, 216, 1259 Boehme, M. 1139
Barnea, Alexandru 429 Börner, Klaus 1584, 1585, 1586
Barone, Germana 91 Böttner, Michael 1587
Baronio, G. 1261 Bonazza, Alessandra 834
Barrera, M. 1416 Bonduà, S. 1622
Barros de Oliveira Frascá, Maria Heloise 1091 Bonelou, E. 978
Bartonlini, Marco 1060 Boos, M. 1140, 1504, 1512
Bartsch, Andreas 23 Borg, B. E. 35, 36
Basheer, P. A. Muhammed 957, 1312, 1313 Borg, Gregor 35, 36
Bastian, Guy 821 Borrelli, E. 1093
Basto, Maria Joao 2, 619, 708, 713 Bosinski, Gerhard 37
Bauer, G. 1132 Bossert, J. 1141
Bauer-Bornemann, Ulrich 1133, 1400, 1473, 1479, Boué, Andreas 1505
1496, 1502 Bourgeois, Brigitte 38
Baur, Christian 1401 Braams, Joanna 1085
Bayer, Karol 698 Brachert, Thomas C. 39
Béal, Cédric 1458 Bradna, Jan 899
Beck, K. 610, 611 Braul, Pia 368
Becker, Gottfried 24 Braun, R. 40
Becker, Karl-Heinz 1092 Brehm, G. 1556
Becker, Lawrence 697 Brendle, S. 769, 797
Becker, Peter 25, 699, 976, 1010 Brežinová, Drahomira 41
Beeger, Dieter 26, 27, 28, 1582 Briski, F. 1577
Beger, Reinhard 29 Brito, P. S. D. 1256
Begonha, Arlindo 700 Brocken, H. 1261
Behaneck, Marian 30 Brockmann, J. 815
Behlen, Andreas 1115 Brogt, U. 42
Bello López, Miguel Angel 861 Bromblet, Philippe 704, 849, 885, 1261, 1403, 1404,
Bellopede, Rossana 1024, 1253 1405, 1439, 1484, 1557, 1588
Belluso, Elena 624 Broschinski, A. 43, 44
Belter, F. 701 Brown, V. Max 199, 200
Benavente, David 812, 835 Brüggemann, Dirk 1558
Bente, Klaus 560 Brüggerhoff, Stefan 612, 613, 816, 845, 1092, 1142
Berg, A. 520 Bruhns, Otto T. 674
Berker, R. 1069 Brundin, J.-A. 1024, 1057
Berti, F. 6 Brunetto, Anna 1396
Bertogg, Annina 1134 Brunjail, Claude 821

187
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Brunnerová, Zdenka 45 Charola, A. Elena 2, 707, 708, 709, 740, 818, 819, 820,
Bruno, Matthias 46, 47, 48, 49, 50, 51, 52, 53, 54, 98, 823, 1095, 1096, 1144, 1145, 1542, 1645
202, 1579 Chatterjee, R. 76
Bruno, R. 7 Chatterjee, T. K. 76
Bruschi, Giuseppe 55 Cheba, Sabina 1066
Buchinger, Günther 1406 Chéné, Grégoire 821
Büdel, Burkhard 1062 Cherido, M. 719
Buffone, Luigi 57 Chernorukova, Zoya G. 1578
Bugini, Roberto 58, 59, 60, 361, 1124, 1589 Chevillot, Catherine 1410, 1489
Buhl, J.-Ch. 1303 Chiantore, O. 1356
Bukovanská, Marcela 41 Chiappini, Laura 1148
Bulach, Andrej Glebovic 61 Chiaveri, G. 1109
Bullmann, B. 1506 Chicharro Santamera, Jacinto 527
Burdett, John 843 Chikwanda, Geofree 1591
Burkert, Toralf 614 Chiodi, C. 439
Burkhardt, Bianca 900 Chlouveraki, S. 77
Burlini, Luigi 667 Choi, S.-W. 758
Burri, Thomas 342 Chotěbor, Petr 1146
Bursiková, Ivana 1094 Christensen, A.-M. 78
Busch, Stephan 1172, 1173 Christiansen, Kai 710
Christl, Andreas 79
C Chvátal, Marek 994, 1336
Caesar, Volker 916 Cloutot, Laurenti 1206
Calcagno, C. 1407 Cnudde, J. P. 1543
Calcagno, Giancarlo 1397, 1408 Cnudde, V. 143
Calcaterra, Domenico 62, 71 Coignard, Olivier 711
Calia, A. 63, 64, 615, 1590 Coignard, Roland 711
Cami, 65; siehe: Teixidió i Cami, Josepmaria 527 Colak, M. 80
Cancelliere, Stefano 49, 66, 99, 125, 331, 504 Colella, Abner 62
Caneva, Giulia 1063, 1064 Collier, Peter 843
Canuti, Paolo 705 Colombini, M. P. 822
Capedri, Silvio 67, 68, 69 Colombo, C. 807, 974
Cappelletti, Pierluigi 62, 71 Colston, Belinda J. 688
Capuani, Silvia 1123 Comelli, Daniela 1147
Cardani, G. 830 Compton, Richard G. 894
Cardell, Carolina 711, 1117 Constantin, Jérome 1458
Cardell-Fernández, C. 979 Conti, Lucia 50, 51, 54, 606
Cardu, M. 70 Conti, Paolo 1029
Carlessi, Mariangela 59 Cooke, Lisa 81, 82, 83, 1592
Carretero, M. I. 1183 Coombs, Mary Jane 1451
Carson, D. 104 Cooper, Martin 1486, 1488, 1588
Carta, Luisa 71 Cornet, Alain 811, 1458
Carter, N. E. A. 1065 Correia, Fátima 713
Cartwright, Tamara Anson 1645 Cossu, Rosella 1148
Casadio, F. 807 Costamagna, Raoul 674
Casagli, Nicola 705 Cottin, Markus 84
Casciani, A. 1466 Coulson, E. E. 975
Casellato, Umberto 1402 Craine, Clifford 274
Cassar, JoAnn 72, 616, 822, 980, 997, 1645 Cramer, Thomas 85, 86, 87, 88, 89, 164
Castello, Alessandra 73 Crippa, A. 974
Castelvetro, V. 1356 Criscuolo, Antonino 55
Castro, B. 1256 Crnković, B. 90
Cather, Sharon 1143 Croveri, Paola 1507
Cebulla, Reinhard 74 Cruciani, G. 559
Celestino Santiago, Cybèle 706 Crump, Derick 1486, 1488
Centeno, S. A. 708 Cubeddu, Rinaldo 1147
Čepek, Martin 75 Cultrone, Giuseppe 91, 785
Cesana, A. 601 Curran, C. 1149, 1490
Chabas, Anne 817 Curran, Joanne M. 874, 875, 901, 957, 958, 1113, 1312,
Chapman, Sasha 1409 1313

188
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Cuthbert, Simon J. 1086, 1087 Domaslowski, Wieslaw 1547

Czekalla, Mareen 92 Dominik, Michaela 1594
Donath, Christiane 105
D Donath, Günter 904, 905, 1156, 1157, 1158, 1412, 1595
Daehner, Jens 1011 Donath, Matthias 106,107, 108, 907
Daniel, Paul 93, 94 Doperé, Frank 109
Danzl, Thomas 1138 Dória, A. 993
Dassel, Wolfgang 96 Doswald, C. 5
David, Christiane 617, 618 Douffet, Heinrich 715
De Angelis, R. 822 Dragovich, D. 1159
De Barquin, F. 608 Dreesen, Roland 109, 110, 622
De Clercq, Hilde 1261, 1544, 1546, 1547 Drew-Bear, Thomas 13
De Clerq, Lode 97 Drewello, Rainer 1160, 1161
De Freece, Sherry N. 823, 1150 Drozdzewski, Günter 96
De Gennaro, Maurizio 62, 71 Drüppel, K. 111
De Haas, G. J. L. M. 769, 797 Du Guerny, Anne 1654
De Maria, Sandro 67 Duane, Bill 843
De Moraes Rodrigues, Debora 1150 Dubarry de Lassale, Jacques 112
De Naeyer, A. 622 Dubelaar, C. W. 908, 943
De Nuccio, M. 98 Dudková, Irena 671, 672
De Paepe, Paul 564 Dülberg, Angelica 113
De Siena, A. 99 Dürrast, Helmut 114, 225, 621
De Silvestro, Giuseppe 361 Dürre, Stefan 909
De Witte, Eddy 1261, 1544, 1545, 1546, 1645 Dunda, S. 115
Deecke, Thomas 100 Dupuis, C. 1543
Degryse, Patrick 563, 564 Durmeková, T. 241
Dehnhardt, J. 575 Dusar, Michiel 109, 110, 622
Dei, Luigi 1507 Dyková, B. 1534
Del Colle, Marcello 1402 Dziedzic, Artur 623
Del Monte, Marco 1097, 1098
Del Signore, Giuseppina 1060 E
Delalieux, Filip 712, 1117 Eberhardt, Ulrike 116
Delgado Rodrigues, José 1151, 1152, 1153, 1645 Eckert, Antje 117
Demény, A. 436 Eckstein, Günter 916
Deodatis, G. 766 Edwards, G. A. S. 1159
Derbez, Michael 1099 Eger, Frank 1163
Derra, Mario 101 Eggers, Tanja 997
Deskov, Vesselin 712 Egloffstein, Petra 17, 1164, 1165
Dessandier, David 1593 Ehling, Angela 118, 119, 120, 121, 480, 981, 1166, 1596
Dethleff, Dirk 102 Ehling, B.-C. 122
Di Paola, E. 1188 Eichberg, Margit 3
Di Stefano, Daniele 1064 Eichert, Diane 1413
Diaz Pache, F. 838 Eichhorn, Herbert 123
Dickmann, Klaus 1429, 1430, 1435, 1436, 1442, 1496, Eilenberger, Michael 1508
1500 El Jarad, Akram 839, 845
Diekamp, Anja 1604 El-Turki, A. 975
Diezemann, Julia 902 Eldeeb, A. R. 1451
Dignard, Carole 1485, 1487 Elenz, Reinhold 1167
Dillmann, Olaf Otto 103 Elert, Kerstin 1415, 1416 , 1457
Dimou, E. 297, 1452 Elmenhorst, Jan 1168
Dionisio, Amélia 2, 619, 713 Emanuele, Maria C. 1127, 1579
Dirks, Marion 1154 Emblanch, Christophe 1299
Dislaire, G. 620 Endemann, Sebastian 982, 1169, 1414, 1597
Ditsa, T. 1420 Engelhardt, F. 277
Do, Jinyoung 714 Ercan, Semih 564
Doehne, Eric 104, 824, 871, 937 Ercoli, L. 983
Döschner, Elvira 903 Esbert, Rosa Maria 838, 1415, 1416, 1417, 1457
Doganis, Y. 978, 1454 Escudero, C. 1415, 1416, 1457
Dogariu, A. 1500 Ettl, Hans 1012, 1170, 1171, 1172, 1173
Dohmen, Heinz 1656 Ewert, U. 1372

189
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Eyckmans, K. 1117 Franke, Jörg 138

Franke, Lutz 827, 1419
F Frantzikinaki, K. 1420, 1452
Fabbri, D. 1109 Franzen, Christoph 139, 140, 141, 600, 729, 730, 828,
Fabiani, F. 1465 829, 1100, 1604, 1645
Fahrenkrog, Herbert 124 Franzini, Marco 142, 143, 144, 627
Falletti, Franca 1013 Fratini, Fabio 143, 143, 628
Fallick, A. 430 Freiberg, Bernd 147, 148
Faltus, Josef 994, 1336 Frenzel, C. 149
Fant, C. J. 125 Freudenberger, Walter 150
Fanti, Riccardo 705 Frey, J. Christopher 1421
Farcas, Fabienne 811 Frick, Jürgen 926
Farrak, Holger 1598 Frielinghaus, Anja 151
Faryad, S. W. 693 Fries, T. L. 1451
Fascia, Flavia 717 Friese, Peter 1180, 1181,1392, 1422, 1423
Fassina, Vasco 718, 719, 1014, 1027, 1174, 1645 Friolo, Kin Hong 910
Favaro, Monica 718, 1027, 1175, 1202 Fritsch, A. 276
Favoni, Orlando 834 Frössel, Frank 1548
Fawcett, Jane 126, 127 Frogner, Paul 911
Fediuk, Ferry 129, 130 Fuchs, Friedrich 731
Feely, Jessica 1418 Fuchs, Karlfried 152
Fekrsanati, F. 1435 Fučić, Mario 732
Fendt, Astrid 1284 Fuhrmann, M.-C. 1509
Feraud, Jean 348 Fuller, Edwin R. 1055, 1056
Fernandez, E. 993 Furrer, Bernhard 1182
Ferrario, C. 135, 1589 Furrer, Heinz 153
Ferreira Pinto, Ana 1151, 1153
Feugeas, Francoise 811 G
Fieber, Wernfried 131 Gadomska, A. 278
Fiedler, K. 1176 Gagnon, Louis 155
Fieting, Manfred 132 Gaitán, J. E. 1315
Figueiredo, Carlos A. M. 133, 1177, 1256 Gal, Géraldine 1458
Figueiredo, Paula 133, 1177 Galán, Emilio 1183
Filetici, Maria Grazia 174 Galanos, A. 978, 1554
Findeisen, Peter 720 Galante, Francesca 60
Fink, Alexandra 721 Galetakis, Michael 658
Fiora, Laura 624 Galinsky, Frank 147
Fischer, Cornelius 625, 825 Galinsky, Gunther 147, 148
Fischer, M. 134 Gall, Jean Yves 1299
Fistrić, Mladen 504 Gall, Jean-Claude 156
Fitzner, Bernd 636, 722, 723, 724, 725, 726, 984, 997, Gálos, Miklos 1107, 1355
1599, 1600, 1601, 1602, 1603, 1645 Gangemi, Giuseppe 91
Flammer, Ivo 677 Ganss, Ernst-Dieter 1184
Flatt, J. Robert 826, 884 Garavaglia, E. 830
Flies, C. 1069 Garcia de Miguel, José-Maria 1645
Flügel, Erik 626 Garcia del Cura, M. A. 812
Foldyna, J. 1178 Garcia-Vallès, Maite 1067
Folli, Luisa 58, 59, 60, 135, 1589 Garner, Keith 1185
Ford, J. 434 Garrecht, Harald 831, 832, 912
Forgó, Lea Zamfira 727, 793 Gaupp, Reinhard 825
Fornaro, M. 70 Gaylarde, C. C. 1068
Fort González, Rafael 173, 602, 1126 Geddes, Helen 157
Fort, Rafael 812, 835, 914 Gehrmann, Oliver 158
Fortier, Laurent 1645 Geich, Heinz 1549, 1550
Fotakis, C. 1420, 1455 Geiselberger, Siegmar 1605
Founti, M. 295 Gelli, Daniele 1186
Fowler, Daryl 1179 Genkinger, Selma 833
Fowles, P. Stephen 728, 1418 Gentili, G. 9
Francese, G. 1027 Gerlach, Dieter 160, 161
Frangipane, A. 136, 137 Germain-Donnat, Christine 711

190
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

German, Albrecht 162 Grossman, Janet Burnett 1198

Germann, Klaus 85, 86, 87, 89, 164, 629 Grüner, Friedrich 926, 1199
Gerner, Anja Katharina 1606 Grützner, Thomas 1016
Gerner, Manfred 165, 166, 167, 168, 169 Grundmann, Fritz 138
Gervais, Angelika 338, 1187, 1200 Gualtieri, A. F. 559
Gervais, Klaus 338 Guasparri, Giovanni 1029
Gesang, Heinrich 170 Guba, Ingeborg 185
Gesellchen, Martin 368 Guedes, A. 993
Ghedini, Nadia 834 Gülbiz, Mehmet 186
Giamello, Marco 1029, 1424, 1453, 1459, 1460, 1465 Gülker, Gerd 839 , 845
Giampaolo, Ciriaco 1064 Günter, Silke 738
Giannotta, M. T. 63 Guinchard, Didier 1458
Giannoulaki, M. 1050 Gurteen, Brian R. 1427
Giavarini, C. 1093 Guse, S. 1200
Giermann, Ralf 913 Gwosdz, Werner 655, 656
Gillhuber, Stephanie 171, 337, 734
Giorgi, Rodorico 1507 H
Girardet, Fred 630, 1458 Haake, Sophie 1201, 1202
Giunta, G. 1188 Haase, Wilhelm 1559, 1560
Giusti, Annamaria 1402, 1466 Haassengier, Claudia 187
Glaser, Stefan 264 Hädrich, Wulf 1516
Glienewinkel, Ute 1551 Häfner, Friedrich 188, 590, 591, 1610
Gobbi, Giancarlo 834 Häusler, Gerd 1206
Gödicke-Dettmering, Tanja 1189 Hafner, Willy 189, 190, 191, 192, 193, 194, 195, 1428, 1662
Götze, Jens 172, 366, 367, 476 Hahn, Horst 1203
Goltermann, P. 632, 1057 Hahn, Ulrich 196
Gómez-Heras, Miguel 173, 835, 914 Hajpál, Monika 686, 919
Gorbushina, Anna A. 859, 1083, 1575 Hall, Christopher 840
Goretzki, Lothar 836, 1496 Hall, Tony 1204
Gorgoni, Carlo 49, 98, 174, 175, 559, 1607 Hallam, Keith R. 975
Gorny, Siegfried 176 Hamilton, Andrea 840
Gottardo, V. 735 Hammer, Ivo 1205
Gouerne, Raphael 1486, 1488 Hancke, Hansjochen 197
Grabert, Hellmut 177 Hansch, Wolfgang 198
Gräfe, Hartmut 915 Hansen, Kurt Kielsgaard 635
Graphchikov, Alexander 631 Hansmann, Wilfried 739
Grassegger, Gabriele 736, 916, 926, 985, 1190, 1191, Hans-Schuller, Christine 721
1326, 1426, 1609 Harbottle, Garman 33
Grassegger-Schön, Gabriele 1141, 1192 Harmon, Norman G. 1312, 1313
Graue, B. 1193 Harrell, James A. 199, 200, 201, 202
Green, Walton A. 179 Hartleitner, Walter 1206
Gregarek, Heike 180 Hartmann, Bernd 1611
Gregerová, Miroslova 1194 Hartmann, O. 203
Greiling, Reinhard O. 464 Hassaneen, Abdel Rady 1232
Grelk, Bent 632, 635, 1057 Hastaba, Ellen 204
Grell, Stefan 917 Hauer, Markus 920
Greubel, Dieter 633 Hauser, W. 730
Griep, Hans G. 1649 Haussmann, Ann-Katrin 205, 206, 1207, 1664
Griesinger, Herbert 181 Hawerkamp, Wilhelm 207
Grigorieva, Olga V. 1383 Heeren, Anne 1208
Grimm, Bettina 1195 Heeren, Heinrich 1208, 1209
Grimm, Corinna 1510, 1511 Hegermann, Jan 1071
Grimm, Ingeborg 446 Heidelmann, Hendrik 921
Grimm, Wolf-Dieter 634, 737, 837, 1015, 1196 Heidenfelder, Wolfram 29
Grissom, Carola 707 Heidingsfeld, Viktor 751, 752
Grobe, Joseph 1512 Heilmeyer, Wolf-Dieter 85, 86, 87, 208
Groessens, E. 182 Heimann, Robert B. 366, 367
Gross, G. 183 Hein, Christoph 921
Gross, R. 183 Heinrichs, Kurt 636, 722, 724, 725, 726, 984, 1599,
Grossi, Carola M. 838, 1415, 1416, 1457 1600, 1602, 1603

191
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Heinz, Ferdinand 209 Hubel, Achim 1219

Heinze, Juliane 210 Huber, J. 912
Heinze, Thomas 1437, 1438 Hubmann, B. 243
Heise, Gunter 346 Hudec, Mladen 244
Heldal, Tom 520, 521 Hübner, M. 1371, 1372
Hemmers, Christian 211, 1644 Hüpers, Andre 986, 1005
Hempel, Rainer 1373 Hufnagel, Helmut H. 1220
Henderson, J. S. 350 Hughes, John 1087
Hendrych, Jan 1210 Hugues, Theodor 245
Hennings, Burkhard von 1211 Hulka, Carola 680
Henningsen, Dierk 212, 213 Hummel, Günter 246
Hennze, Joachim 1612 Hundbiss, Stefan 743
Henriques, Fernando M. A. 740, 1144, 1145 Hunkeler, Walter 247
Heres, Huberta 208 Hunold, Angelika 248
Herlyn, Johann W. 633 Hursthouse, Andrew 1087
Hermoneit, Bernd 1422 Hyslop, Ewan 924
Hermosin, B. 1080
Herrmann, John J. 179, 215, 216, 217, 218, 435, 549, I
555, 1051, 1259 Ibach, Hermann Wolf 1502, 1515
Hertrich, Marian 1310 Ibach, Katharina 1515
Herz, Norman 371, 424, 428, 435 Ibach, Werner 1221, 1516
Hesse, Angelika 219 Igaune, Silvija 782, 783, 784, 799
Hestermann, Michaela 968 Ignoul, Sven 1222, 1536
Hilbert, Georg 936, 1140, 1212, 1213, 1513 Illich, Bernhard 1277, 1278, 1279
Hildenhagen, Jens 1429, 1430, 1435, 1436, 1442, 1478, Imgrund, Judith 925
1500 Incitti, M. 1093
Hill, Detlev 577, 1584, 1585, 1586 Indra, Anke 744
Hiller von Gaertringen, Rudolf 1214 Inigo, A. C. 745
Hinderer, Matthias 470 Inkpen, Robert 640, 842, 843
Hinsch, K. D. 839 Ioppolo, Salvatore 91
Hochleitner, Rupert 503 Iotti, Alberto 705
Hochstrasser, Markus 220 Iovino, Renato 717
Höbler, H.-J. 499 Ishizaki, Takeshi 1223
Hoefling, R. 277
Höhne, Manfred 221, 222, 223, 741, 1215, 1613 J
Höpcke, M. 692, 1529, 1538 Jacobs, Franz 1310
Hörenbaum, W. 922 Jacobs, P. J. S. 1543
Hofbauer, Gottfried 224 Jäger, Wolfram 250, 614, 922
Hofestädt, Bernd 1216, 1614, 1617 Jägers, Elisabeth 1616
Hoffmann, A. 225 Jagic, R. 1577
Hoffmann, Y. 226, 228, 229, 231 Jahns, Eberhard 621
Hoffmeier, Lars 710 Jankowska, M. 1431
Hofmann, Friedrich H. 138 Janouš, František 252
Hofmann, Joachim 233 Jardine, A. T. 1225
Hoke, G. D. 841 Jeannette, Daniel 817, 883, 939, 962
Holländer, Bärbel 235, 236, 237, 238, 1514, 1561, 1615 Jentsch, Frieder 253
Holländer, G. 742 Jimenez Gonzales, Inmaculada 844, 870
Holländer, Katarina 239 Jockey, P. 38
Hollinshead, Mary B. 240 Jooss, Martin 926
Holmes, Lore L. 33 Jornet, Alberto 1017, 1018
Holzer, R. 241 Jost-Kovacs, G. 254, 278
Holzinger, Karl-Heinz 659 Joyce, R. A. 350
Holzmann, Malcolm 242 Jürgens, Patrick 1562
Holzwarth, Diana 1217 Juling, Herbert 845, 1324
Hopp, Heike 923 Just, Anita 1310
Hoppert, Michael 986, 1069, 1070, 1071 Justa, Petr 698, 1226
Houy, Peter 1218
Houzar, Stanislav 637, 638, 639 K
Hradil, David 948, 949, 960, 1474 Kacer, Jiri 698
Hrouda, F. 693 Kämper, M. 1069

192
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Kästner, V. 87, 89 Koch, Roman 254, 276, 277, 278, 279, 646, 647, 987,
Kahn, Olivier 1413 1161, 1320, 1502, 1556
Kahnt, M. 583 Kocsányi-Kopecskó, I. 1355
Kaiser, Egon 956 Kögler, Reinhard 280, 281, 282, 283, 284, 285, 286,
Kaiser, Thomas 927 287, 288, 289, 290, 291, 293, 413
Kakoulli, I. 822 Köhler, Wolfram 648, 691, 692, 985, 988, 1227, 1233,
Kalina, Walter F. 255 1234, 1529, 1538
Kalisch, Uwe 846, 982, 1227, 1432, 1517, 1614, 1617 König, Sabine 1071
Kallithrakas-Kontos, N. 1525 Koenigs, Wolf 294
Kamh, Gamal Mohamed Esawy 641, 642, 928, 929, Königshof, Peter 40
930, 1518 Koestler, Robert J. 708
Kane, S. 256 Kohler, Sonja 1196
Kapinus, Andrej 639 Kojima, S. 1685
Karampotsos, A. 851 Koller, Manfred 748, 749, 750, 1235, 1236, 1272, 1408,
Karás, Agnieszka 1433 1667, 1668
Karatasios, I. 1050 Konstantopoulou, P. 295
Karbacher, Stefan 1206 Korecký, Jan 994, 1336
Kardel, Jens 1228 Koschke, W. 296
Karotke, Ekkehard 1107, 1631 Koser, Elke 1631
Kasthurba, A. K. 746 Kosmidis, Perikles 977
Katsikis, I. 978 Kotlik, Petr 698, 751, 752, 1533, 1534
Katzschmann, Lutz 170, 257, 258, 493, 643 Kots, L. 1362
Kaufmann, A. S. 259 Koutsoukos, P. 507
Kaulich, Brigitte 260 Kouzeli, K. 297, 753, 1021
Kautek, Wolfgang 1665 Kownatzki, Ralf 162, 629
Kavacs, Günter 261, 262, 263 Kozeli, T. 299
Keim, Gertrud 264 Kozub, Petr 1237
Keller, Thomas 39 Krage, Linda 782, 783, 784, 799, 1625
Kempkes, Rouven 1519 Krainer, Karl 300
Kessler, T. 1552 Kranz, Karl-Heinz 850
Kiesewetter, Arndt 747, 945, 1229, 1230, 1432, 1434, 1609 Kraus, Karin 1238, 1620
Kiesinger, Katharina 100 Krause, Karlheinz 301
Kiesow, Gottfried 265, 266, Krausse, Dieter 302, 303
Kilikoglou, V. 1050 Krautwig, D. 1502
Kimmel, Jocelyn 1535 Krempler, Michael 648, 649, 691, 810
Kirchner, Dirk 845, 860, 866, 891, 892, 1044 Kresáč, Martin 304
Kirchner, K. 1502 Kretzschmar, Frank 754, 755
Kirsten, Michael 267 Kretzschmar, Karl-Heinz 84
Kitzmann, P. 277 Krstic, D. 1577
Klank, Gina 84 Kruck, Katharina 1564
Klaua, Dieter 268, 269 Krumbein, Wolfgang E. 1072, 1575, 1645
Kleber, Gerd 1618 Krus, Martin 1170, 1171
Kleeberg, Katrin 1666 Kuban, Z. 305
Klein, Stefan 1435, 1436 , 1442, 1500 Kucera, Vladimir 1102
Kleinjung, Vera 1563 Kühne, Ellen 1582
Klemm, C. F. 1231 Kueng, Andreas 696, 814
Klemm, Friederike 1535 Kürschner, Dieter 84
Klemm, Werner 847, 848, 931, 932, 1101, 1110 Kürten, Luzius 1520
Klingspor Rotstein, Marie 1264, 1645 Kuever, J. 1625
Kloppmann, Wolfram 849 Kuhn, Gerd 74, 306
Kluzer, Alessandra 59 Kuhn, R. 203
Knaus, J. 271 Kujundžić, T. 115
Kneifel, F. 254 Kulke, Holger 346
Knoblich, Klaus 1232 Kunze, Gerhard 594
Knoch, Peter 1619 Kurowski, Leszek 18
Knoche, Barbara 273 Kursawe, Udo 308
Knudsen, Sandra E. 274 Kusch, Hans-Günter 1437, 1438, 1497
Kobuch, Manfred 275 Kuster-Wendenburg, Elisabeth 398
Koch, Andreas 625, 632, 644, 645, 679, 1009, 1019, Kwiatkowski, Daniel 1264
1020

193
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

L Leuschner, Christian 1247

La Bouchardiere, Dennis 725, 984, 1600 Lezzerini, Marco 142, 143, 144, 627
La Rosa, Carmela 1305 Liebeskind, Werner 343
Labhart, Toni P. 310 Lilyquist,C. 21
Labouré, Martin 1404, 1405, 1439 Limonov, Mikhail F. 1076
Laboureux, Xavier 1206 Lindblom, S. 911
Lachmann, Harald 311, 312, 313, 314, 315, 316, 317, Lindemann, Ralf 1623
318, 319, 320, 756, 933, 989, 1239, 1240, 1241, 1521, Lindqvist, Jan Erik 1023, 1025, 1252
1670, 1671 Lindqvist, Oliver 1252, 1524
Lagally, Ulrich 264 Linhard, Siegfried 344
Laho, M. 241 Linhardt, Elmar 150
Laing, Richard 973, 1498 Linke, Jens 1104
Lalli, Carlo 1393 Linnow, Kirsten 845
Lambrinoudakis, V 362 Littmann, K. 1540
Lampropoulos, V. 851 Löbens, Stefan 759, 793
Lang, Frank Th. 322 Logan, J. M. 1022
Lange, Peter 323, 324 Lokajiček, T. 673
Lange, Wolfgang 1621 Lombarodo, Tiziana 937, 1248
Langella, Allesio 62, 71 Loots, Lieven 563, 564
Lanterna, Giancarlo 1393, 1440 López Correa, Matthias 345
Lanza, Simona G. 757 López-Doncel, Ruben Alfonso 346
Lapuente, Pilar 325, 650 Lopez, A. 993
Larson, John H. 1441 Lopez, J. A. 993
Laskaridis, K. 295, 326 Lorenz, H. 276, 277, 278
Laštovička, Jiři 1210 Lorenz, Ines 347
Laubert, Christine 1242 Lorenz, Jacquelin 348
Laue, Steffen 327, 852, 853, 854, 873, 898, 934, 935, Lorenz, Walter 654, 655, 656
936 Lorenzoni, Sergio 57
Laurenge, P. 7, 1622 Lovera, E. 70
Laurent, Jean-Paul 855 Lucas, G. 859
Laurenzi-Tabasso, Marisa 990, 1590 Luckert, Joachim 941
Laycock, Elizabeth 946 Lukaszewicz, Jadwiga W. 1523
Lazari, C. 297 Luke, Christina 349, 350, 351
Lazzari, M. 1356 Luk‘yanchuk, B. S. 1500
Lazzarini, Lorenzo 6, 8, 10, 49, 50, 52, 54, 64, 66, 80, Luni, Mario 10
99, 125, 174, 175, 200, 201, 202, 328, 329, 331, 332, Lusis, Ronalds 783, 799
333, 334, 426, 593, 598, 604, 651, 1607
Le Mouël, J.-L. 816 M
Leavengood, Patricia 1073 Maack, Verena 1028, 1047
Lebrun, V. 1243, 1244 Madden, Claire 1390 , 1441
Lee, C. H. 758 Madden, Odile 1462
Lee, J.-M. 1490 Mader, Gert Th. 1624
Lee, M. S. 758 Mählmann, R. Ferreiro 470
Lefèvre, Roger-Alexandre 652, 1097, 1098, 1103, 1645 Maggetti, Marino 352
Leguey, S. 1183 Magirius, Heinrich 353, 354, 355, 356, 357, 358, 760
Lehmkuhl, Thomas 1522 Magnus, Michael 366, 367
Lehr, Ralf 278 Maier, B. 1372
Lehrberger, Gerhard 336, 337, 734 Maier, Josef 1249
Leichmann, Jaromir 638, 639 Maier, Ulrike 1566
Leisen, Hans 1191, 1245, 1246, 1287, 1288, 1289, 1291, Maintz, Helmut 1250
1554, 1565 Mainusch, Nils 856
Leonhardt, Heidemarie 148 Mainzer, Udo 359
Lepper, Jochen 44, 338, 339, 340, 341, 575, 576, 653, Mairinger, Franz 1251
689 Maischberger, Martin 360
Lergier, William 342 Maish, Jeff P. 1198
Leroux, Lise 1557 Malaga, Katarina 1023, 1024, 1524
Lesnych, Natalia 1362 Malaga-Starzec, Katarina 1025, 1252
Lettieri, M. 1590 Malama,V. 332
Lettino, A. 615 Manariti, A. 1356
Leuprecht, Manfred 375 Manfredotti, Lucia 1253

194
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Manganelli Del Fá, Carlo 145, 628 Meinhardt-Degen, Jeannine 1257, 1339, 1340, 1689
Maniatis, Y. 554 Meinlschmidt, Peter 633
Mannella, Lorenzo 142 Melesanaki, K. 1500
Manousaki, A. 1500 Melica, D. 719, 1027
Mantovani Ugozzini, Maria P. 67 Melis, E. 657
Manutsoglu, E. 362 Melisa, Gabriele 1130
Marakis, Giorgos 1442, 1443, 1444, 1452, 1500 Mello, E. 1625
Marakis, Y. 1435 Meloni, S. 1258
Maravelaki, P. 1442 Melzi, Roberto 1293
Maravelaki-Kalaitzaki, Pagona 991, 1443, 1444, 1445, Meneely, J. 957
1446, 1452, 1500, 1525 Menichelli, Claudio 1397
Maraviglia, Bruno 1123 Mentzos, Aristotle 216, 1259
March, Riccardo 1186 Merlino, Stefano 664
Margheri, Fabrizio 1447 Merola, D. 22
Margutti, Simona 1368 Mertz, Jean-Didier 939, 1557
Marie-Victoire, Elisabeth 811 Meyer, Hermann 1526
Marincola, Michele 1535 Mézlová, Markéta 994, 1336
Marinelli, Daniela 717 Michalik, M. 970
Marini, Paola 1253 Michalski, Steffen 366, 367
Marinoni, Nicoletta 361 Michelotti, E. 70
Mariolacos, I. 362 Michoinová, Dagmar 1260
Mariottini, M 1 Middendorf, Bernhard 1028, 1047
Maritan, L. 657 Mieth, Katja Margarethe 1626
Markopoulos, Theodoros 333, 362, 657 Migliaccio, Nello 717
Martin, Bill 1254, 1448 Mihm, Arne 368, 369, 370
Martin, Guy 363 Miquel, A. 1261
Martinec, P. 1178 Miranda, V. C. 862
Masieri, M. 615 Mirwald, Peter W. 140, 141, 612, 613, 729, 730, 1031,
Masotti, Leonardo 1447 1032, 1100, 1604
Massey, Stephen 857 Misa, M. 332
Massmann, Wolfgang 208 Misterek, René 940
Mastalerz, Krzysztof 18 Miura, Sadatoshi 1223
Matarangas,D. 556 Model, E. 122
Matejka, Dobroslav 129 Modi, Stefano 1447
Mateos, F. 1417 Moen, K. 109
Mathews, M. S. 746 Moens, Luc 564
Matias, J. M. S. 619, 762 Mörth, C.-M. 911
Matsikure, Joymore 1255 Moggi, Giovanni 1368
Matteini, Mauro 1013, 1393, 1440, 1460, 1466 Moltesen, M. 371
Mattila-Sandholm, Tiina 1059 Monte, Michela 1074, 1075
Mauricio, Antonio M. 1256 Montgelas, Gotthard von 765
Maurigiannakis, S. 525 Montoto, M. 1415, 1416, 1457
Maxwell, Ingval 1575, 1645 Moosdorf, Andreas 372
May, Eric 1625 Morat, Pierre 816
Mazzinghi, Piero 1447 Morgenroth, V. 585
Mazzoli, C. 657 Moroni, Beatrice 373, 374, 668, 992
Mazzoni, M. 858 Moropoulou, Antonia 766, 1131, 1450
McAlister, J. J. 874, 957, 1114 Morteani, G. 660
McCullagh, Cathy 1575 Moses, Cherith 995, 996, 1113
McKinley, J. 967 Moshammer, Beatrix 375
McLean, Roger O. 1086, 1087 Mossotti, V. G. 1451
McMillan, Andrew 924 Mottershead, Derek 859
Mecchi, A. M. 1590 Muchez, Philippe 563, 564
Meckes, Franz 916 Mucke, Dieter 1228
Mederer, Joseph 341 Mühlhaus, Susanne 1280
Meerschaut, Alain 664 Müller, Christian 986, 1005
Megarry, Y. 1114 Müller, Friedrich 376-414, 1627
Mehringer, Martin 365 Müller, H. S. 922
Meier, Martin 659 Müller, H. W. 415, 1644
Meierding, T. C. 764, 938 Müller, Holger 941

195
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Mueller, K. 108 Orlandi, Paol 664

Müller, Karl 416 Ormsbee, A. 104
Müller, Katrin 1262 Ortiz Eppe, Pablo 1538, 1568, 1569
Müller, R. 417 Ossola, Franco 1175
Müller, Steffen 661 Osswald, Jürgen 1274
Müller, Urs 104, 1263 Ozbolt, J. 1141
Müller-Merz, Edith 418
Münzner, Eberhard 419 P
Mugnaini, Sonia 1029 Pacheco, A. M. G. 1256
Mujat, C. 1500 Pätzold, Jürgen 422
Munro, Helen L. 688 Palagia, Olga 423, 424
Murphy, W. 640 Palio, O. 333
Muth, Andreas 942 Pallante, Paolo 49, 53, 98, 174, 175, 559, 1607
Myrin, Malin 1264, 1524 Pallara, Mauro 57
Myšková, Katerina 994, 1336 Pallot-Frossard, Isabelle 1275, 1645
Palvadeau, Pierre 664
N Panagidis, G. 556, 557
Naccari, Andrea 718, 719, 1027 Panas, I. 1252
Nasraoui, Mohamed 662 Pancotti, Gabriele 67
Natalini, R. 1093 Panina, Ludmila K. 1076
Nathan, Carola 767, 1265 Panou, A. 1420
Naudé, V. N. 1451 Paoletti, Domenica 1323
Nedelcu, L. 429 Papakonstantinou, E. 1420, 1452
Nejedlý, Vratislav 1266, 1267, 1268, 1269 Papayianni, I. 665
Neumaier, Hannes 1196 Paradise, Thomas R. 944
Neumeister, Katrin 1469, 1470, 1472, 1496 Paribeni, Emanuela 55
Neustifter, Ludwig 1270 Park, H. D. 1532
Newman, Richard 217, 218, 549, 1050 Parroncchi, Agnese 1276
Nicholson, Dawn T. 663, 1271 Patitz, Gabriele 1277, 1278, 1279, 1280, 1281, 1282,
Niehr, Klaus 768 1371, 1372
Niemcewicz, Piotr 1567 Patrikiou, F. 851
Niemeyer, R. 788 Paulik, Ulrike 771
Nijland, T. G. 769, 797, 943 Pavelis, C. 753
Nilsson, ?. 911 Pavese, Alessandro 361
Nimmrichter, Hans 749 1676 Peacock, D. P. S. 595
Nimmrichter, Johann 748, 770, 1272 Peccioni, Elena 628, 705
Nishiura, Tadateru 1645 Pedemonte, Enrico 1368
Noble, Timothy 1421 Peinado, M. 430
Nollau, Günther 279 Pellegrino, E. 64
Normandin, K. C. 785, 869 Pensabene, Patrizio 49, 50, 51, 52, 54, 174, 425, 426,
Noronha, F. 993 1579
Novák, Milan 637 Pentecost, Allan 427
Novospasskaya, Nina Yu. 1578 Pentia, Mircea 428, 429
Novotná, Mirsolava 994, 1336 Pera, Emanuela 666, 667
Nowak, B. 1502 Perdikatsis, V. 362, 1452
Pereira, D. 430
O Pérez de Andrés, M. C. 1415, 1416, 1457
Oberhänsli, Roland 898 Pérez-Bernal, Juan Luis 861
Obojes, Ulrich 1604 Perrier, Frederic 816
Ochwat, Christian 1142 Perugini, D. 668
Oddone, M. 1258 Peruzzi, Roberto 1283
Oddy, Andrew 1030 Petley, D. 640
Oehler, Franziska-Maria 1273 Petrasch, J. 78
Oelsner, Norbert 261, 262, 263 Petrella, P. 431
Okrusch, Martin 78, 204 Petridis, G. 557
Ondrasina, Joseph 683, 860 Petzold, Ilona 84
Opletal, Mojmir 130 Petzold, Marlies 116
Ordaz, Jorge 1415, 1416, 1417, 1457 Pezzetta, E. 719
Ordónez, S. 812 Pfanner, Johannes 1284, 1570
Orial, Geneviève 1404, 1405, 1439 Pfanner, Michael 1012, 1284, 1570

196
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Pfefferkorn, Stephan 747, 935, 936, 945, 1285, 1527, Protz, A. 1180, 1181, 1392, 1423
1614, 1617 Proverbio, M. 7
Pfefferkorn, Wilfried 432 Prudêncio, Maria I. 662
Pfeifer, G. 433 Pühringer, Josef 820, 864, 865
Phillips, J. 434 Pummer, Erich 1408
Photiades, A. 68 Pung, Olaf 1295
Piatella, Paolo 803 Punstein, Alwin 248
Piazza, V. 1453 Putnis, Andrew 833
Picalli, Joseph 946 Putnis, Christine 833
Piccioli, C. 334
Pick, Robert 1286 Q
Picur, Véronique 711 Quarta, G. 63, 64, 1590
Pien, André 1553 Queisser, Andreas 1645
Pierobon Benoit, R. 6 Querci, Daniela 373
Pike, Scott 435 Quilitzsch, Uwe 447, 1611
Pina, Pedro 133, 1177
Pini, Roberto 1445, 1446, 1447, 1453, 1459, 1460, R
1465, 1466 Raaska, Laura 1059
Pininska, Joanna 772 Raczynski, Pawel 18
Pinna, Daniela 1424 Ramage, Michael H. 550
Pintér, Farkas 436 Ramcke, R. 433
Pirard, E. 620, 1243, 1244 Ramos, Vitorino 133, 1177
Pirazzoli, Ilaria 1123 Rampazzi, L. 974
Pitzurra, L. 992 Ranalli, Danilo 1297
Pivko, D. 437 Rapp, Georg 1630
Platania, Rosario 606, 1127, 1579, 1580 Rascher, Jochen 1666
Plawer, Heinrich 1628 Rasolofosaon, Patrick N. J. 690, 1052, 1054
Plehwe-Leisen, Esther von 1245, 1246, 1287, 1288, Rasplus, Léopold 604
1289, 1290, 1291, 1554, 1565 Rau, Klaus-Jürgen 1571
Pösges, G. 438 Raue, Jan 1529
Pötzsch, Ralf 439 Raupach, M. 815
Poganatz, Roland 1292 Ravagnan, R. 1027
Pohl, Wolfhart 1069, 1077, 1078 Ray, Abhi 910
Pohle, Frank 250 Raynaud, Suzanne 1299
Poli, Giampiero 373, 374, 668, 992 Realini, Marco 1124
Poli, Tommaso 1283, 1293 Recheis, Arno 612, 613, 1031, 1032
Polikreti, Kyriaki 554, 766 Redmer, B. 1371, 1372
Polychronakis, Y. 22 Reed, R. 216
Ponti, G. 651 Reichert, Frank 448
Pope, Gregory A. 669 , 862, 1105, 1106 Reichwald, Helmut F. 1300
Porcinai, Simone 1424, 1466 Reimann, Dorothee 449, 767
Poschlod, Klaus 440, 670 Reimann-?nel, Regine 827, 1419, 1456
Pospišil, Pavel 441, 1194 Reiner, Peter 1172, 1173
Postaremczak, Petra 947, 1294 Reinhold, Andreas 450
Pouli, Paraskevi 1420 , 1443, 1444, 1445, 1446, 1452, Reinhold, Frank 246
1454, 1455, 1500 Remus, Torsten 451
Poulimenea, S. 1050 Renner, Jörg 631, 674
Preis, Johannes 773 Rentmeister, Andreas 1301
Preis, Rainer 442 Renzulli, A. 9
Preite Martinez, Maria 64, 125, 374, 650, 651 Rescic, S. 628
Preuss, Balder 138, 443, 444 Reul, H. 1302
Previde Massara, Elisabeth 1188 Reynders, Bénédicte 1364
Price, Clifford 867, 868 Ricci, Sandra 1060, 1064
Price, Monica T. 1592 Richard, Jean-Claude 32
Priese, Daniel 1528 Richardt, K. 1303
Prieto, A. C. 993 Richner, Barbara 452
Přikryl, Richard 445, 547, 671, 672, 673, 948, 949, 960, Richter, Daniel 1035
994, 1007, 1336, 1474, 1483 Richter, Uwe 228, 229, 231, 453, 454, 774
Přikrylová, Jiřina 445, 547 Rick, Martina 370
Prinz-Grimm, Peter 446 Riederer, Josef 1582

197
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Řimal, Jaroslav 1304 Sabelfeld, Alexander 464

Ring-Heber, A. M. 455 Sahlin, Torgny 676
Rinne, Antje 950 Saisi, A. 702
Ritschel, Hartmut 456 Saiz-Jimenez, C. 1080
Ritter-Höll, Anette 279 Salimbeni, R. 1445, 1446, 1447, 1453, 1459, 1460,
Rizzarelli, Paola 1303 1465, 1466
Rizzo, Giovanni 983 Salonia, Paolo 1186
Roberts, Sheila M. 1039 Saltari, Valeria 60
Robertson, Peter 1575 Salvadori, Barbara 1507
Robinson, David A. 951, 972, 995, 996 Salvetti, S. 858
Rockwell, Peter 651 Salzgeber, Joachim 465
Rodrigues, M. 619 Sánchez, R. V. 1315
Rodrigues da Costa, Dória 1151 Sanchez, Rebecca Andrade 994, 1336
Rodriguez-Navarro, Carlos 1415, 1416, 1457 Sanderson, Robin 1185
Röchter, Lars 674 Sandner, Gerhard 1316
Röhl, Sebastian 594 Sano, Chie 1223
Roeper, Detlef 941 Sansonetti, A. 601, 974, 1124
Röper, Martin 457 Santarelli, M. L. 1093
Rogal, Robert 1433 Santo, A. P. 705
Rohowski, Henning 629, 675 Sarantidou, M. 332
Rojas, D. P. 619 Sareik, Udo 467
Rojo, A. 1415, 1416, 1417, 1457 Sartori, A. 1644
Rolland, Olivier 849 Sasse, Hans Rainer 816, 1530
Romano, J. 1 Satake, K. 1685
Rommel, Ingrid 1306 Satir, Muharrem 599
Romstedt, Hendrik 1307 Sattler, Ludwig 682, 959, 1317, 1318, 1504, 1555
Rosato, Vilma G. 1079 Savage, J. 1149
Rosendahl, Wilfried 345, 461 Sawatzki, Rolf 1168
Ross, Neil 1575 Sawdy, Alison 867, 868
Rossetti, Marisol 1397 Scala, Andrea 1029
Rossi, M. A. 1 Schaab, Christoph 1319
Rossner, Christiane 1034 Schad, Frank 1461
Rother, Susanne 968 Schäfer, Juliane 775
Rothert, Elke 997 Schäfer, Mathias 953
Rothgaenger, Monika 457 Schauer, Leonhard 469
Rouba, Bogumile 1433 Scheerer, Stefanie 1390, 1462
Rousset, Bénédicte 1458 Scheffler, M. J. 785, 869
Rozgonyi, Nikoletta 547, 1004, 1107, 1631 Scheffzük, C. 1320
Roznerska, Maria 1433 Scheidel, Georg 1321
Rück, Philipp 1017, 1018, 1308, 1309 Scheppach, Joseph 1322
Rüdrich, Jörg 866, 997, 1028, 1035, 1036, 1037, 1038, Scherer, George W. 844, 870, 884
1039, 1040, 1041, 1043, 1045, 1046, 1047, 1048, 1049, Scheuvens, Dirk 470
1053, 1310, 1333, 1334 Schiavon, Nick 1080, 1109
Rüger, Reinhard 1227 Schick, Herrmann 1463
Rühle, Siegfried 138 Schieweck, O. 1070
Rünzler, H. 1263 Schilling, Christiane 1265
Rüppel, Heide 462 Schimpfle, Dietrich 776
Rüsges, Wolfgang 1311 Schindler, Claudia 1531
Ruf, Veronica 766 Schirmer, E. 954
Russell, Mark I. 901, 1113, 1312, 1313 Schirripa Spagnolo, Giuseppe 1323
Russo, Umberto 1175 Schirrmeister, Gerda 471, 472, 480
Rust, Alexander 147 Schleiff, Heinrich 1649
Rybařik, Václav 463, 952 Schlenska, Wolfgang 580
Schlütter, Frank 649, 691, 692, 777, 810, 1324, 1529,
S 1538
Saarela, Maria 1059, 1575 Schmid, Georg 1325, 1326
Saatsoglou-Paliadeli, C. 554 Schmidt, Annette 778
Sabatini, Giuseppe 1029, 1424, 1453, 1459, 1460, 1465 Schmidt, Isolde 1327, 1633
Sabatzki, Christoph 1314 Schmidt, Jacqueline 677
Sabbioni, Cristina 834 Schmidt, Thomas 1328

198
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Schneider, Agnes 473 1038, 1040, 1041, 1042, 1043, 1044, 1045, 1046, 1047,
Schneider, Joan S. 474 1048, 1049, 1052, 1053, 1054, 1055, 1056, 1058, 1310,
Schneider, Jürgen 1069, 1077, 1078 1320, 1333, 1334, 1635
Schneider, S. 1556 Siegl, Petr 994, 1336, 1474, 1475, 1483
Schock-Werner, Barbara 1329 Silva, M. A. M. 874
Schönberger, Martina 475 Silva, M. R. 1068
Schönburg, Kurt 1330 Simek, O. 1474
Schorn, Harald 1373 Simitzis, V. 22
Schouenborg, Björn 632, 676, 1009, 1023, 1024, 1025 Simon, G. 503
Schreiner, Marcus 476 Simon, Stefan 104, 937, 956, 1202, 1248
Schröder, Jens 186 Simon, W. 932
Schroeder, Johannes H. 477, 478, 479, 480 Simon-Boisson, C. 1439
Schubert, Daniel 1572 Šimunić Buršić, Marina 504
Schubert, G. 481 Šindelář, Jaroslav 734
Schubert, Reiner 482 Singh, S. K. 76
Schubert, Yvonne 955 Sippel, J. 306, 891, 892
Schueremans, Luc 1536 Sippel, Ute 74, 505, 506
Schüssler, Ulrich 78 Sitek, L. 1178
Schuh, Horst 779, 1344 Škrdlantová, Markéta 1533, 1534
Schuller, Manfred 483 Śliwinśki, G. 1431
Schulmann, K. 693 Sližková, Zuzana 1111, 1112
Schulte, Volker 780 Slovák, M. 1483
Schultheis, Wolfgang 484 Smith, Bernard J. 874, 875, 901, 957, 958, 963, 964,
Schulz, Werner 485 966, 967, 1113, 1114, 1149, 1313, 1357
Schumacher, Karl-Heinz 486 Snethlage, Rolf 1257, 1337, 1338, 1339, 1340, 1341,
Schwarz, Hans-Jürgen 781, 787, 788, 1303 1342, 1432, 1609, 1645, 1689
Schwarzburg, Regine 1046, 1049 Sobott, Robert J. Gordon 560, 959, 987, 999, 1318,
Schwate, Werner 487, 488, 489, 490 1343, 1344, 1400, 1469, 1470, 1472, 1473, 1476, 1477,
Schweicher, Theophil 491 1478, 1479, 1480, 1496, 1516
Schweigert, Günter 492 Soderberg, Lisa 1451
Scozzafava, Marco 1297 Sözmen, Burak 795
Seaward, M. R. D. 1481 Soligo, Michele 52
Sebastián, Eduardo 1415, 1416, 1457 Song, Insun 631
Seebach, Jochen 1142 Sorlini, C. 1625
Sehm, Klaus 3 Soroldoni, Luigi 1402
Seidel, Gerd 493 Sotiropoulos, P. 507, 851
Seidel, Jean Luc 1299 Soukharjevski, Stanislav M. 1076
Seidel, M. 866 Soukupová, Jana 960
Seifert, Frank 1120, 1573, 1574 Speiser, Sebastian 1048
Selonen, Olavi 495 Sportun, Samantha 1481
Selwitz, Charles 871 Stadlbauer, Erwin 781, 787, 788, 1345, 1637
Sequeira Brága, Maria Amalia 619 Stadler, Robert 508, 961, 1346, 1482, 1691
Severi, Marco 31 Staemmler, Thomas 1638
Seyffarth, Edith 497, 498 Stampfer, H. 730
Seyffarth, Joachim 497, 498 Stavash, John M. 1105, 1106
Seyfried, F. 499 Stefanidou, M. 665
Shadmon, Asher 500, 501 Steiger, Ludwig 245
Shaer, May 956 Steiger, Michael 845, 876, 877, 878, 879, 880, 953,
Sheronova, Olga I. 1383 1092, 1115
Shin, G. H. 1532 Stein, A. 510
Siano, Salvatore 1424, 1445, 1446, 1447, 1453, 1459, Stein, J. 981, 1639
1460, 1465, 1466 Stein, K. 511
Sidraba, Inese 782, 783, 784, 785, 799 Stein, Karl-Jochen 114, 225, 502, 661, 1640
Siedel, Heiner 172, 366, 367, 649, 678, 810, 872, 873, Stein, Renée 1535
935, 936, 1101, 1110, 1331, 1332, 1366, 1467, 1468, Steindlberger, Enno 17, 513, 682, 881, 1500, 1641
1469, 1470, 1472, 1473, 1479, 1496, 1527, 1621, 1634, Steinhäusser, Ute 789, 1347
1687 Stelvox, D. 1149
Siegesmund, Siegfried 114, 225, 502, 621, 644, 645, Stenzel, Eric 516
679, 680, 681, 683, 684, 690, 793, 860, 866, 891, 892, Stephan, Bärbel 517
986, 997, 1005, 1019, 1020, 1028, 1035, 1036, 1037, Sterflinger, Katja 1082

199
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Stern, Edda 560 Tomasin, Patrizia 1175

Stern, Josef 519 Tomaszewska-Szewczyk, Alina 794
Steyer, M. 682 Toniolo, Lucia 601, 807, 1147, 1283, 1293, 1356
Stigh, Jimmy 676 Topal, M. 1067
Stimmel, Eberhard 138 Topal, Tamer 795
Storemyr, Per 520, 521, 791 Torfs, Karlien 979
Stowell, R. A. 975 Torraca, Giorgio 1116
Strackenbrock, Bernhard 1642 Torrisi, Alberto 1305
Stratoudaki, T. 1500 Tóth, Mária 436
Strobel, Richard 1348, 1643 Toumbakari, Eleni-Eva 1536
Ströbel, S. 1069 Tourneur, Francis 1645
Strohmeyer, Daniel 683, 684, 892 Toussaint, C. 1243, 1244
Štrouf, Richard 698, 1226 Trachta, G. 1556
Strübel, Günter 1349 Traxler, Stefan 211, 1644
Stuart, Barbara 910 Trüssel, M. 548
Suchomel, Miloš 523, 792, 882 Tsantila, V. 1450
Suh, M. 758 Tschegg, Elmar Karl 1042
Suihko, Maija-Liisa 1059 Tsiourva, Th. 1450
Sutherland, Anne 524 Tsui, Nicholas 884
Sutherland, Ian 1441 Turcotte, D. L. 841
Sutherland, Jeanne 524 Turi, Bruno 8, 50, 51, 52, 54, 64, 66, 125, 331, 334, 374,
Svobodová, Jiřina 673, 948, 949, 994, 1336, 1474, 1483 426, 428, 593, 604, 606, 650, 651, 1607
Szakmány, György 436 Turkington, Alice V. 875, 957, 963, 964, 1357
Székely, B. 600 Twilley, John 1073, 1358
Szurlies, Michael 339 Tykot, Robert H. 274, 350, 351, 429, 549, 550, 1050

T U
Tabasso, Marisa Laurenzi 1350 Uhlig, Rainer 551
Takamatsu, T. 1685 Uhlir, C. F. 415, 1644
Tallini, Marco 1297 Uhlmann, Erich 552
Tarnowski, Amber 1351 Ulbrich, Susanne 744
Tatton-Brown, Tim 525 Ullemeyer, K. 1042
Tayl, Mark P. 894 Ullrich, Bernd 1621
Tcheremkhin, Vladimir 1352 Unger, Christa 553
Tedoldi, Fabio 1293 Unterwurzacher, Michael 1604
Teixidió i Cami, Josepmaria 527 Uphoff,H. 1435
Temper, Roswitha 528 Upton, B. 430
Terrari, M. 601
Teruzzi, Tiziano 1017, 1018 V
Testa, G. 21, 22 Vácha, Zdeněk 1360
Themelis, P. 1050 Vakoulis, Th. 554
Theoulakis, P. 665, 1050, Valdeón, L. 1417
Thiel, Reiner 1353 Valentini, Gianluca 1147
Thiele-Wittig, Inga 1354 Valentini, Massimo 1293
Thomachot, Céline 883, 962 Valero, Jesus 1152, 1575
Thomae, M. 529 Vallet, Jean-Marc 1645
Thomschke, Matthias 530 Van Bos, M. 1153
Thoss, Wolfgang 531 Van den Hoek, Annewies 218, 555
Thuns, Michael 1203 Van der Linden, T. J. M. 943
Tidblad, Johan 1102 Van der Merwe, Nikolaas J. 179, 549
Tinzl, Christoph 1693 Van Gemert, Dionys 1222, 1536
Tischer, Andreas 621 Van Grieken, René 712, 979, 1117
Titze, Mario 532, 533 Van Hees, Rob P. J. 769, 797, 943, 1261, 1645
Todorov, Valentin 712 Van Keuren, F. 1361
Toepfer, Wolfgang 534, 535, 536, 537, 538, 539, 540, Van Rickstal, Filip 1222, 1536
541, 542, 543, 544, 545, 546, 1694 Vandeput, Lutgarde 563, 564
Török, Ákos 547, 685, 686, 687, 793, 919, 986, 1000, Vanhellemont, Yves 1553
1001, 1002, 1003, 1004, 1005, 1114, 1355 Vanrell, M. 610
Tolboom, H. J. 797 Varas, Maria José 914
Tolomelli, M. 1098 Vardinghus-Nielsen, Kim 635

200
 HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Varti-Matarangas, Myrsini 331, 556, 557, 1645 Warrack, Simon 1245

Vásárhelyi, B. 687 Warscheid, Thomas 1068, 1084, 1085, 1092, 1645
Vasiliadis, C. 1420 Watelet, Sylvie 1410, 1489
Vaudan, Dario 1396 Wathke, R. 574
Vávra, Václav 639 Watkins, K. G. 1490
Vavřin, Ivan 130 Watt, David S. 688
Vendrell, Marius, 1575 Wazen, P. 1491
Vendrell-Saz, M. 1067 Weber, Johann 245
Venturelli, Giampiero 67, 68, 69 Weber, Johannes 341, 653, 698, 823, 890
Venzmer, Helmuth 1362 Weber, Jutta 470, 575, 576, 689
Vereecke, Jaques 1364 Weber, Lothar 1486, 1488
Vergès-Belmin, Véronique 798, 885, 1261, 1365, 1366, Weber, Rainer 577
1413, 1484, 1485, 1486, 1487, 1488, 1557, 1645 Webster, A. 1625
Verhoef, L. G. W. 886 Wedekind, Wanja 1370
Vetters, W. 415 Wehinger, Ansgar 578
Vgenopoulos, A. 1625 Weinig, Hermann 150, 579
Viani, A. 559 Weinmann, Arno 1650
Vicente, M. A. 1357 Weise, Frank 1263, 1282, 1371, 1372
Vicente-Tavera, S. 745, 1367 Weise, Gerhard 580, 581, 582, 583, 584, 585
Vicini, Silvia 1368 Weise, Stefan 1373, 1634
Vigato, Pietro A. 1027, 1175 Weishaupt, Christiane 586, 1006, 1374, 1492
Vignard, Gabriel 1299 Weishauptová, Z. 673, 1007
Viles, Heather A. 887, 888, 894, 1065, 1083 Weiss, Christian 1697
Villet, D. 5 Weiss, Gerd 1651
Vinx, Roland 560 Weiss, Thomas 587, 681, 683, 690, 793, 891, 892, 986,
Vitina, Inta 782, 783, 784, 799 1005, 1036, 1037, 1038, 1040, 1041, 1042, 1043, 1045,
Vitulano, Domenico 1186 1046, 1049, 1052, 1053, 1054, 1055, 1056, 1058, 1333,
Vleugels, G. 979 1334, 1635, 1698, 1699, 1700
Voerkel, Stefan 561 Weisslein, Carl 1493, 1494
Vogel, Gerd-Helge 562 Weller, B. 614
Vogel, Jochen 482 Welsch, Katrin 588, 589
Vogler, Wolf Stefan 617 Welton, Ryang G. 1086, 1087
Vogt, Tobias 793, 1646 Wendler, Eberhard 649, 682, 691, 692, 734, 801,
Voigt, Thomas 258 810, 968, 1347, 1375, 1376, 1377, 1529, 1537, 1538,
Vokolková, Daniela 800 1539,1555
Volkova, Natalya V. 1382, 1383 Wenzel, Astrid 590, 591
Vollbrecht, Axel 680, 681, 1635 Wermescher, Anne 969
Voss, Susanne 186 Werner, Winfried 802
Wetzel, Michael 592
W Wheeler, George Segan 1451
Wachowiak, Melvin J. 707 Wiedemann, Günter 1437, 1438, 1439, 1486, 1488,
Waelkens, Marc 563, 564 1495, 1496, 1497
Waerenborgh, Joao C. 619, 662 Wielgosz, D. 593
Wagner, Hans 1016 Wierschem, Franz 248
Wagner, Horst 565 Wiese, Utz 1115
Wagner, Sebastian 150 Wilczyńska-Michalik, W. 893, 970
Wagner, Wolfgang 248, 484, 566, 1649 Wilde, S. 971
Waldmann, Gabriele 567 Wildung, Dietrich 594
Walker, Jean C. 1105, 1106 Wilimzig, Markus 1088
Wallace, William E. 568 Wilkins, Shelley J. 894
Walsh, Joan A. 889 Wille, Hans 1379
Walsh, N. 603 Williams, D. F. 595
Walters, E. J. 569 Williams, Rendel B. G. 951, 972
Walther, Hans-Christoph 570 Williams, S. 1418
Wanetschek, Margret 571, 572 Winterhalter, Kati 1645
Wange, Georg 816 Witry, Pascal 596
Wansa, Stefan 573 Wittmann, Folker H. 803
Wardenbach, Thomas 247 Wittmann, T. 1380
Ware, R. 1096 Wölbert, Otto 804, 916, 1652
Warke, Patricia A. 874, 957, 958, 966, 967 Wolf, Dieter 476

201
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik

Wolff, Arnold 805 Zanchetta, Giovanni 5

Wolke, Achim 1381, 1512 Zanettin, Eleonora 57
Wright, Janet S. 859, 1118 Zappia, Giuseppe 834
Wurch-Kozelj, M. 299 Zarbok, Peter 150
Wycislok, A. 932 Závada, P. 693
Wypyski, Mark T. 697 Zehetner, Wolfgang 1385
Zehnder, Konrad 696, 814, 895, 986, 1386
Y Zeidler, Olaf 597
Yamamoto, Jorge Kazura 1091 Zeine, C. 1512
Yaramanci, Ugur 1310 Zeisig, Annette 683, 1058
Yates, Tim 843, 1102 Zendri, Elisabetta 977, 1008
Yates, T. J. S. 1057 Zezza, Ugo 598
Yemelyanov, Daniil N. 1382, 1383, 1578 Zgouleta, E. 1021
Yenes, M. 430 Zielecka, Maria 1387
Young, Maureen E. 973, 1384, 1498, 1499, 1575 Zier, Hans-Werner 897, 923, 1119, 1120, 1121, 1388,
Young, Suzanne M. M. 179 1574
Zilch, K. 433
Z Zimdars, Dagmar 806
Zafiropulos, Vassilis 1420, 1435, 1436, 1442, 1443, Zimmermann, Günter 694
1444, 1445, 1446, 1452, 1454, 1455, 1500 Zinkernagel, U. 647
Zahradnik, Pavel 523 Zöldföldi, Judith 599, 600
Žak, Karel 949 Zumbrunn, Urs 1389
Zallmanzig, Jutta 1502, 1637 Zurheide, Eckhard 925

Corresponding author: heiner.siedel@tu-dresden.de

202
203
204
• Friedrich Rathgen, Pionier der modernen archäologischen Restaurierung  5-13
EVA BRACCHI
• Identification of natural organic dyes by Surface Enhanced Raman Spectroscopy (SERS) 15-24
GIULIA BERTOLOTTI
• Neue Identifizierungsstrategie eisenzeitlicher Korallen anhand optischer und
Raman-spektroskopischer Charakteristiken 25-35
SEBASTIAN FÜRST et al.
• Learning about Cellulose Acetate Tape Composition: Analysis of the Additives  37-41
ELENA GÓMEZ-SÁNCHEZ et al.
• Looking underneath a glass surface  43-46
HEINZ-EBERHARD MAHNKE et al.
• Vis diffuse reflectance spectroscopy coupled to a zoom stereo microscope – a new
tool for the analysis and documentation of miniature paintings  47-55
STEFAN RÖHRS UND UTE STEHR
• Art-technological studies into the degradation process of the pigment
vivianite in 17th century oil painting – Part I  57-67
HEIKE STEGE et al.
• Cleaning graffiti and soot with atmospheric plasma 69-76
CRISTINA AIBÉO et al.
• Analyse von mit Carbolineum belastetem Kulturgut und modellhafte Erprobung
konservatorischer Dekontaminierung 77-82
AMÉLIE NUSSER et al.
• Verwendung, Zerfall und Konservierung von Naturstein in Architektur und Plastik 83-202
HEINER SIEDEL UND ELLEN KÜHNE

B © Sibylle Forster, Bayrische Staatsgemäldesammlungen

B
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