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21/11/2017 Processo para obtenção de tntalo, nióbio e urnio de alta pureza por extração líquido-líquido.

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Processo para obtenção de tntalo, nióbio e urnio de


alta pureza por extração líquido-líquido.
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Número do pedido da patente: PI 0303472-0 B1

Data do depósito: 05/09/2003

Data da publicação: 04/10/1994

Data da concessão: 25/08/1998

Inventores:
José Waldemar Silva Dias da Cunha
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Gloria Regina da Silva Wildhagen


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Rosilda Maria Gomes de Lima


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Reginaldo José Farias da Silva


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José Alonso Martins


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José Luis Montalvano


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William Fontinha Costa


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Classi cação:
C01G 43/00; C01G 33/00; C01G 35/00; C22B 3/40
;

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Nome do procurador:
Francisco Rondinelli Júnior
(https://www.escavador.com/sobre/3977382/francisco-
rondinelli-junior)
"PROCESSO PARA OBTENÇÃO DE TNTALO, NIÓBIO E URNIO DE ALTA PUREZA POR EXTRAÇÃO LÍQUIDO-
LÍQUIDO". A presente invenção refere-se a um processo de extração por solvente, em baterias de
misturadores-decantadores de múltiplos estágios, com uma mistura de dois extratantes para obtenção de
tântalo e/ou nióbio de alta pureza contido em compostos ou minérios que contenham ou não urânio associado.
É apresentado também um processo de recuperação do urânio contido nestes minérios ou compostos. O
processo compreende as seguintes etapas: dissolução de compostos ou de minérios em ácido uorídrico ou
um sal que seja fonte de uor, combinado ou não com ácido sulfúrico, produzindo uma solução aquosa ácida
concentrada em tântalo e/ou nióbio; ajuste de acidez desta solução com ácido sulfúrico e/ou água; extração do
tântalo e/ou nióbio com a mistura dos extratantes; lavagem para remoção de impurezas; reextração seletiva do
nióbio da fase orgânica com bi uoreto de amônio ou com água levemente acidulada; segunda lavagem do
solvente para remoção de impurezas; reextração do tântalo da fase orgânica com uma solução de sais de
amônio para obtenção do hepta uortantalato de amônio solúvel em água, de elevada pureza e com alto
rendimento; precipitação das soluções de nióbio e de tântalo reextraídas com amônio; obtenção dos óxidos de
tântalo e de nióbio e/ou do uortantalato de potássio. O óxido de tântalo e o uortantalato de potássio obtido
por este processo têm uma pureza acima de quatro noves (99,99%) e com rendimento acima de 99%.

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RELATORIO DESCRITIVO DA PATENTE DE INVENÇÃO “PROCESSO PARA OBTENÇÃO DE TÂNTALO,


NIÓBIO E URÂNIO DE ALTA PUREZA POR EXTRAÇÃO LÍQUIDO-LÍQUIDO. ”

A presente invenção refere-se a um processo de extração por solvente que utiliza 5 uma mistura de dois extratantes para
obtenção de tântalo e/ou nióbio de elevada pureza e com alto rendimento, contido em compostos ou minérios que
contenham ou não urânio, tório, terras raras, metais de transição e outras impurezas associadas. A presente invenção
apresenta também um processo de recuperação do urânio contido nestes minérios ou compostos. O tântalo e o nióbio têm
várias aplicações em diversos setores 10 de alta tecnologia, onde os requerimentos de elevada pureza destes materiais
são exigidos. O tântalo metálico de alta pureza e o pentóxido de tântalo vêm se tomando cada vez mais utilizados na
preparação de materiais eletrônicos avançados tais como capacitores, sensores piroelétricos de radiação infravermelha,
dispositivos óticos-eletrônicos, lentes especiais e filtros de onda acústicas de superfície.

15 Antes de 1957, o nióbio e os metais de transição eram separados do tântalo por

destilação ffacionada, pelo processo Marignac que explora a diferença de solubilidade existente entre o K2TaF7 e o
K2Nb0F5.H20 e outros fluormetalatos. Contudo, o pentóxido de tântalo obtido por este processo contém grandes

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quantidades de impurezas de nióbio (1000-3000 ppm) e de outros elementos tais como silício (acima de 3000 20 ppm),
titânio (acima de 100 ppm) e ferro (acima de 2000 ppm). Estes níveis são muito superiores ao nível máximo permitido para
metais de transição (menor do que 1000 ppm) contidos em fios de tântalo usados em capacitores. Depois de 1950, os
processos de extração por solvente e de troca iônica suplantaram o uso do processo Marignac. Exemplos de métodos de
extração por solvente e de troca iônica são descritos nas 25 patentes U.S. 3,117,833; U.S. 3,712,939; U.S. 4,446,115; U.S.
4,673,554 e U.S. 5,209,910

Dos processos existentes para separação e purificação do tântalo e nióbio por extração por solvente, o mais adotado utiliza
como extratante o MDBK (metil iso-butil

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cetona) descrito na patente U.S. 2,962,372. Outros solventes orgânicos podem também ser usados, tais como dietilcetona,
ciclohexona, di-isobutil cetona, tri-butil fosfato, amina terciária, sal de amônio quartenário e álcoois alifáticos.

El proceso se inicia al hacer la digestión MIBK del compuesto o de tántalo y niobio mineral con ácido fluorhídrico,
formando complejos heptafluorados H 2 TaF $ 7 y H 2 NBF 7 o H 2 NbOF 5 . Después de la filtración del residuo insoluble
(fluoruros de metales alcalinos y fluoruros de tierras raras), el filtrado que contiene tántalo y niobio en un medio HF ácida /
H 2 S0 4se coloca en contacto con el disolvente orgánico (MIBK) que extrae selectivamente las especies de tántalo y niobio,
dejando las impurezas tales como el hierro, titanio y manganeso en la fase acuosa. El niobio es entonces reextraído de la
fase orgánica con agua o ácido sulfurico diluido. Por último, el tántalo se vuelve a extraer de la fase orgánica (MIBK) con
una solución diluida de amoniaco o amonio fluoruro, y convertida a K 2 TaF $ 7con adición de KC1 o precipitado con
amoníaco y calcinado para la obtención del pentóxido de tántalo. Aunque el pentóxido de tántalo o el fluantantalato de
potasio obtenido por este método de extracción por disolvente se pueden utilizar en muchas aplicaciones, este
procedimiento presenta algunas desventajas tales como el elevado costo del proceso, el uso de grandes cantidades de ácido
fluorhídrico, el cual necesita de manipulación especial, y la generación de grandes cantidades de desechos,
aproximadamente 9 a 10 toneladas de desecho por tonelada de material de partida. Además, este extractor presenta una alta
solubilidad en la fase acuosa cuando se compara con otros extractores, bajo punto de inflamación y normalmente las
purezas por encima del 99% no se obtienen por este proceso.

La patente PI 9102794 presenta una mejora del proceso referenciado en la patente US 2,962,372, en la cual la obtención de
tántalo y niozo de compuestos conteniendo estos metales es hecha mediante la digestión con ácido fluorhídrico y separación
de ambos con MIBK con purezas superiores al proceso original.

La patente US3,976,475 describe un proceso para la recuperación y separación de tántalo y / o niobio de soluciones ácidas,
preferentemente en medio sulfurico. En esta patente, los autores utilizan una amina terciaria en presencia de peróxido de
hidrógeno y iones fluoruros. Sin embargo, la aplicación de este proceso se limita a bajas

concentraciones en la solución de alimentación de ácido sulfúrico (menores de 1M), de iones fluoruros (menores de 0,3M) y
niobio o tántalo (menores de 5 g / L).

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La patente US6,383,459 describe un método de purificación del óxido de tántalo amoníaco hidratado de grado técnico, en
adelante llamado HATO, que utiliza como fuente 5 de fluor para apertura del HATO, el bifluoruro de amonio en lugar del
HF normalmente usado en los métodos convencionales para la obtención del fluortantalato de potasio. Los autores también
mencionaron que NaF, KF y la CAF 2 se pueden utilizar.

El presente invento propone un proceso, a través de la técnica de extracción por solvente en mezcladores-decantadores de
múltiples etapas, para separar y purificar 10 tántalo y niobio y recuperar el uranio de minerales conteniendo estos metales,
como por ejemplo la tantalita (Fe, Mu) Ta 2 0 6 , la manganocolumbita (Mn ^ e) (Nb, Ta) 2 0 6 , la itriotantalita (Y, U, Fe)
(Ta, Nb) 04, pyrochlore (Na, Ca) 2 Nb 2 Oe (OH, F) ferrocolumbita FeNb 2 06, euxenite (y, Ca, Ce) (Nb, Ta, Ti) 2 06
sarmarskita (y, Fe, U) (Nb, Ta) 50 4 y ashanita (Nb, Ta, U , Fe, Mn) 4 08.

15 El proceso, objeto de esta invención utiliza una mezcla de agentes de extracción que

mejora de manera significativa la separación y purificación del tántalo y niobio y propicia la recuperación del uranio
contenido en los minerales ya mencionados. Se descubrió que una mezcla de un extractor organofosforado polar solvatante,
seleccionado del grupo de los ésteres de los ácidos fosfórico, de los esteres de los ácidos fosfínicos y de los ésteres de los
ácidos 20 fosfónicos, junto con un extractor aniónico seleccionado del grupo de aminas o de sales de amonio cuaternario ,
en proporciones adecuadas con un diluyente seleccionado del grupo de los hidrocarburos alifáticos, como por ejemplo el
queroseno desodorizado, presenta ventajas en relación a los procesos existentes que usan sólo un extractor. Las principales
ventajas de esta nueva mezcla mediante el uso de agentes de extracción 25Por ejemplo, la tri-octilamina y el tri-butil fosfato
(TBP), en adelante llamada TBA, son: mejores factores de descontaminación en relación a los metales de transición,
alcalinos, alcalinos terrosos y otras impurezas contenidas en el mineral; altas cargas de tántalo y niobio en la fase orgánica;
menor número de etapas; baja solubilidad del disolvente en la fase acuosa; alto punto de inflamación y todavía proporciona,
la recuperación de uranio a partir del 30 de mineral.

Neste contexto, os autores da presente invenção desenvolveram um processo páf® obtenção de tântalo e/ou nióbio de
elevada pureza com alto rendimento, bem como uma metodoWgia que propicia a recuperação de urânio a partir de minérios
e compostos impuros de tântalo e/ou nióbio com ou sem urânio associado. Estes minérios e compostos impuros podem ser
dissolvidos por dois procedimentos, no primeiro em ácido fluorídrico e no segundo com uma mistura de ácido fluorídrico e
ácido sulfúrico Os dois procedimentos geram um licor ácido com uma concentração de H4 livre que pode variar entre 0,5 a
18 N. A solução aquosa ácida do licor resultante contactada com solvente orgânico TBA, proporciona, dependendo da
acidez da fase aquosa, a extração seletiva do tântalo e do nióbio pelo TBA, permanecendo as impurezas na fase aquosa. As
impurezas que possam ter sido extraídas pelo TBA são removidas através de uma lavagem com água e ácido sulfúrico. Em
seguida o nióbio pode ser reextraído da fase orgânica com uma solução de sais de amônio como por exemplo, o bifluoreto
de amônio em presença de HF ou água levemente acidulada. Qualquer tântalo que tenha sido reextraído junto com o nióbio
é extraído com uma nova solução de TBA não carregada. O solvente carregado com tântalo sofre uma segunda lavagem
com água e um ácido inorgânico, como por exemplo o ácido fluorídrico ou sulfúrico, para remoção das impurezas
remanescentes. Finalmente, o tântalo pode ser reextraído com alta pureza com uma solução de sais de amônio, como por
exemplo o fluoreto de amônio.

Conforme foi citado anteriormente, existem dois procedimentos de abertura de compostos impuros e de minérios contendo
tântalo e/ou nióbio com ou sem urânio associado. No primeiro, quando se utiliza somente HF para abertura dos compostos
e minérios, o urânio quando presente no material, permanece insolúvel e no segundo, quando se emprega HF e H2SO4 , o
urânio é solubilizado juntamente com tântalo e nióbio.

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No primeiro procedimento, além do licor de tântalo e nióbio obtido na abertura fluorídrica dos compostos e dos minérios,
também o resíduo Insolúvel destes compostos, doravante chamado de RICO, que pode conter ainda quantidades de
nióbio, tântalo e urânio não solubilizados, é utilizado como matéria prima do processo da presente invenção. O RICO é
então solubilizado em ácido sulfúrico e o nióbio, tântalo e

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urânio presentes neste outro licor são separados e purificados pelo processo também desenvolvido na presente invenção.

No segundo procedimento, a abertura simultânea do nióbio, tântalo e urânio no minério, gera um licor mais concentrado
que pode ser tratado utilizando também o processo da presente invenção. Neste caso, o urânio que não é extraído pelo
TBA permanece na fase aquosa junto com todas as impurezas e pode ser recuperado em outro circuito de extração por
solvente utilizando extratantes convencionais, como por exemplo, aminas terciárias ou precipitado com peróxido de
hidrogênio na forma peróxido de uranila.

A fim de facilitar a compreensão da presente invenção, os diagramas de bloco representativos das etapas do processo são
descritos a seguir e apresentados nas Figuras 1, 2 e 3 em anexo.

A Figura 1 apresenta um diagrama de bloco que mostra na prática o processo da presente invenção para separar e purificar o
tântalo e nióbio com o solvente TBA, em baterias de misturadores-decantadores de múltiplos estágios, a partir da abertura
dos compostos ou minérios de tântalo e/ou nióbio, com ou sem urânio associado, com ácido fluorídrico 50% a 70% ou com
qualquer outro sal ou ácido que seja fonte de fluor. Neste processo é possível a obtenção de tântalo com alta pureza acima de
99,99% e de nióbio com pureza acima de 99%, independente dos teores das impurezas presentes nos minérios ou
compostos. Estes elevados teores de pureza podem ser obtidos através de adequadas condições operacionais, tais como
razão de fases, número de estágios, natureza e concentrações dos ácidos e sais inorgânicos utilizados. O processo é
descrito pelas seguintes etapas:

(a) A primeira etapa deste processo é a digestão/filtração dos compostos mineralógicos contendo tântalo e/ou nióbio, com ou
sem urânio associado. A digestão pode ser realizada em condições tais (temperatura, pressão, granulometria, tempo
de digestão e relações mássicas de minério/ácido) que se obtêm concentrações de tântalo ou nióbio no licor de alimentação
de até 350 g/1 em meio acídico de HF, com baixa concentração final de ions fluoretos livres, em tomo de 0,5 N. Esta
solução é filtrada, permanecendo no insolúvel (RICO) o urânio, tório e algumas impurezas. Estas condições podem ser
obtidas trabalhando-se em um reator pressurizado a uma temperatura de até 200 °C. Com este procedimento, o rendimento
da abertura em relação ao tântalo e ao nióbio é maior que 97%. Por outro lado, trabalhando-se em condições convencionais
de temperatura de até 100 °C, pressão ambiente e longo tempo de digestão se obtêm concentrações de tântalo ou de nióbio
no licor de alimentação de até 200 g/1 em meio acídico de HF, com concentração final de ions fluoretos livres variando de
7,0 a 11 N. Com este procedimento, o rendimento da abertura em relação ao tântalo e ao nióbio é em tomo de 93%,
obtendo-se então um RICO com urânio, tório, impurezas, contendo ainda tântalo e elevados teores de ferro e nióbio.

(b) A segunda etapa deste processo é a clarificação/ajuste do licor de alimentação. A clarificação pode ser realizada pelos
métodos convencionais e o ajuste da solução de alimentação do processo de extração por solvente com o TBA é feito com
ácido sulfurico concentrado e/ou água, em condições tais que permitam um gradiente adequado de acidez livre (4-10 N)
dentro dos estágios dos misturadores-decantadores, na batería de extração do tântalo e do nióbio.

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(c) A terceira etapa deste processo compreende as operações de extração do Nb/Ta, primeira lavagem para remoção de
impurezas, reextração do nióbio, segunda lavagem e finalmente a reextração do tântalo, precipitação, filtração e calcinação
do tântalo e do nióbio. Para o processamento destas etapas o licor de alimentação deve conter o HaTaF? (ácido
heptafluortantálico) e o HjNbF? (ácido heptafluomióbico) em meio acídico de até 10 N em FC livre, preferencialmente
entre 6 a 8 N. Entretanto quando acidez livre for menor que 6 N o nióbio encontra-se também na forma do
ácido oxopentafluomióbico (H2NbOF5). A concentração de tântalo e/ou nióbio no licor de alimentação pode variar
conforme desejado, como por exemplo entre 100 a 350 g/L. O licor de alimentação, junto com a corrente aquosa da
primeira e da segunda lavagem é contactado em fluxo contra corrente, com o solvente TBA preparado em
proporções adequadas de extratantes, preferencialmente o TBP variando de 10 a 70 (V/V%) e amina terciária
preferencialmente a tri-octilamina entre 5 a 30 (V/V%), para a completa extração do tântalo e do nióbio pelo TBA,
permanecendo as impurezas na fase aquosa.

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Como o TBA é uma mistura de extratantes e existe um efeito sinergético, podemos por exemplo, representar a extração do
tântalo e do nióbio pela fase orgânica composta de TBP e amina terciária protonada, pelas seguintes reações:

H2TaF7 +R.NH X +nTBP <=> (RiNH+ \HTaF1)nTBP + HX

(1)
H2NbF7 +R,NH X +mlBP o (li, NH' \HNbF7 jmTBP + HX

(2)
ou em baixa e moderada acidez

H2NbOF5 + R3NH+X~ + mTBP o ( 3NH \ MOF5 )mTBP + HX

(3)
onde X = F ,HS04,CF,N02,etc., m e n podem variar de 1 a 5 e o símbolo
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sobrescrito (—) representa as espécies em fase orgânica.

A fase orgânica carregada com tântalo, nióbio e mais algumas impurezas de fluormetalatos que tenham sido extraídas pelo
solvente, é contactada com uma solução de ácido sulfurico de acidez moderada para que o gradiente de acidez dentro da
batería de misturadores-decantadores fique entre 1 a 6 N e para a remoção das principais impurezas. A seguir, a fase
orgânica é misturada com água para a remoção das impurezas remanescentes e do ácido sulfúrico co-extraído pelo solvente.
Os principais contaminantes que possam ter sido co-extraídos junto com o tântalo e o nióbio são os complexos aniônicos de
fluor, entre eles destacam-se os elementos: Si, W, Sb, Sn, Fe, V, Cr, Ti, Al, Zr e Mo, bem como os cations de Co, Mn, Ni e
Cu e os alcalinos e alcalinos terrosos. A remoção destas impurezas é conseguida com adequado número de estágios,
gradiente de acidez, de preferência entre 0,1 a 4 N de acidez livre e razão de fases FO/FA de preferência entre 1 a 10.

A separação do tântalo e nióbio do solvente carregado é realizada em outra bateria de misturadores-decantadores de


múltiplos estágios onde o nióbio é reextraído seletivamente com sais de amônio, preferencialmente com NH4HF2 entre 5-
40% em peso em meio acídico ou com água levemente acidificada com qualquer ácido inorgânico, preferencialmente com
ácido fluorídrico. De novo, o gradiente de acidez

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dentro dos misturadores-decantadores é de vital importância para se obter um nióbio livre de tântalo e a fase orgânica
carregada de tântalo livre de nióbio. Este gradiente pode variar entre 0,1 a 3 N em H livre. A reextração do nióbio da fase
orgânica com uma solução de sais de amônio, como por exemplo, o NH4HF2 pode ser representada 5 pela seguinte
reação:

\ 3NH + \fiNbF1 )mTBP + 2NHJIF, => (M/4)2NbF1 + (lBP)m + R^NHF + 3HF (4)

ou

( ,NU ^HN ()F~ ) IBP + 2NH JFF\ (NH4),NbOF5 + (/»/>)„, + R3NHF + 3HF

10 (5)

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O nióbio reextraído segundo as reações (4) ou (5) pode ser precipitado na forma de óxido de nióbio amônio hidratado pela
adição de hidróxido de amônio ou NH3 gasoso e depois convertido ao Nb205 na temperatura entre 600 a 900 °C,
pelas seguintes reações:

15 2(NH4)2NbOF5 +8NH40H =>(NH4)2Nb2O6.Ff2O+10NH4F+3H2O

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