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Anais do I Simpósio Nacional de Ourivesaria e Design de Joias | Belo Horizonte | Maio de 2017 157

As variações de cores do quartzo Green Gold


The color variations of quartz Green Gold

TERRA, C.B; M.a; Universidade de São Paulo


caterra@usp.br

GÜTTLER, R. A. S; Dr; Universidade de São Paulo


rainersg@usp.br

A variedade green gold do mineral quartzo é resultante do tratamento com irradiação e


aquecimento realizados em laboratório. O green gold não ocorre espontaneamente na natureza,
seu matiz dependerá da composição química e do ambiente de formação do quartzo. Este
trabalho tem como principal objetivo analisar as diferentes variações de cores do quartzo green
gold resultantes do tratamento térmico e de irradiação. Para isto foram utilizadas no total
97 amostras de quartzo provenientes de pegmatitos de Santana do Araguaia (PA) e de veios
hidrotermais próximos a Joaquim Felício (MG). As amostras foram submetidas à irradiação de
uma fonte de Co-60 e expostas às temperaturas que variaram de 217°C a 330°C com diferentes
tempos de exposição ao calor. As cores desenvolvidas após o tratamento foram classificadas
de duas maneiras: visualmente pelo método CMYK e através da espectroscopia no visível. Os
resultados deste estudo sugerem que, além da composição química e ambiente geológico, a
cor obtida no processo de produção do quartzo green gold está intimamente relacionada ao
número de vezes que as amostras são tratadas, à dose de irradiação gama aplicada, às diferentes
temperaturas e tempo de exposição ao calor.
Palavras-chave: quartzo green gold, cor, tratamento, irradiação, gemologia

The green gold variety of the quartz mineral is the result of irradiation and heating treatment
developed in the laboratory. Green gold does not occur spontaneously in nature, it hue will depend
on the chemical composition and the quartz formation environment. This work has as main
objective to analyze different color variations of green gold quartz resulting from heat treatment and
irradiation. For this purpose, 97 quartz samples from pegmatites from Santana do Araguaia (PA)
and from hydrothermal veins near Joaquim Felício (MG) were used. The samples were submitted
to irradiation from a source of Co-60 and exposures to temperatures ranging from 217 ° C to
330° C with different times of exposure to heat. The color developed after treatment was classified
in two ways: visually by the CMYK method and through visible spectroscopy. The results of this
study suggest that, in addition to the chemical composition and geological environment, the color
obtained in the quartz green gold production process is closely related to the number of times the
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samples are treated, the applied irradiation dose, the different temperatures and time of exposure
to heat.
Keywords: green gold quartz, color, treatment, irradiation, gemology

1 Introdução

O tratamento dos materiais gemológicos não é um procedimento recente. O aprimoramento


das características como cor e transparência já era objetivo de antigos estudiosos. A cor de um
mineral com qualidade gemológica é provavelmente a primeira propriedade física a chamar a
atenção e, após a lapidação, ela corresponderá a pelo menos 50% do seu valor final. Para alguns
esta propriedade é critério de distinção, porém, na sua maioria, a cor é um dos aspectos mais
variáveis, não podendo ser usada como critério diagnóstico, principalmente após a lapidação
do mineral. Diversas técnicas de tratamento são usadas para a alteração das cores nas mais
diferentes espécies de coríndons, berilos, turmalinas, quartzos e diamantes. O objetivo desta
prática é sempre agregar valor ao material.

Existem diversas causas das cores em minerais (Nassau, 2001). A causa mais frequente, a qual
também se aplica ao mineral quartzo, é determinada por elementos químicos conhecidos como
impurezas ou traço, devido ao fato de estarem presentes na estrutura em pequenas quantidades
(< 1%). Esses elementos são responsáveis pela absorção dos comprimentos de onda do espectro
eletromagnético. O tipo de elemento, a sua posição na estrutura cristalina e as transações
realizadas entre eles determinarão a cor final (Nassau, 1978).

Para o tratamento de cor do mineral quartzo, as técnicas de irradiação e aquecimento são


comumente utilizadas. Por ser abundante no Brasil, é um material de baixo custo e fácil
tratamento, devido a sua estrutura e composição relativamente simples. A alteração da cor
para amarelo-esverdeada agrega cerca de 20x a mais no valor por quilate, exemplares de bons
tamanhos são produzidos e, quando com qualidade gemológica, são lapidados e utilizados
largamente na indústria joalheira (Figura 1). Porém, a resposta a estes processos, dependerá da
composição química de cada amostra e, consequentemente, do seu ambiente geológico.
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Figura 1 – Exemplo de um quartzo green gold de boa qualidade gemológica bruto (esq) e lapidado, após
tratamento com irradiação e aquecimento em condições desconhecidas.

Fonte: Elaborado pelos autores.

Este artigo estuda a formação da cor amarelo-esverdeada desenvolvida em alguns cristais


de quartzo incolores (hialinos) após processos de irradiação e aquecimento em laboratório.
O mineral quartzo com este matiz recebe o nome green gold, variedade que não ocorre
espontaneamente na natureza. Atualmente é frequente no comércio a utilização destes métodos
de tratamento do quartzo, no entanto, as causas pelas quais a cor se desenvolve ou não em
determinados exemplares ainda são pouco entendidas. Através de uma série de experimentos
com quartzos previamente incolores expostos a diferentes doses de irradiação e calor, juntamente
às análises da espectroscopia visível (VIS) e estudos disponíveis na literatura, esta pesquisa visa
contribuir para o entendimento do papel da irradiação e temperatura no comportamento de
alguns elementos químicos e como isso influencia no aparecimento da coloração amarelo-
esverdeada no quartzo.

Este mineral é formado por átomos de silício (Si) e oxigênio (O) dispostos em tetraedros que
se ligam entre si formando uma estrutura tridimensional (Figura 2). Os elementos traços,
como lítio, ferro, sódio e hidrogênio, alojam-se nas lacunas presentes entre os tetraedros, ou até
mesmo substituem o silício na estrutura, como é o caso do alumínio. Esses elementos químicos
presentes como impurezas têm um papel fundamental no aparecimento da cor.
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Figura 2 – Tetraedro composto por um átomo de Si e quatro átomos de O (esquerda). Estrutura ideal do quartzo
formada por tetraedros que se ligam entre si (direita).

Fonte: Akhavan, 2011.

A irradiação, a qual pode ser natural ou induzida, causa os centros de cor no mineral, que
são defeitos eletrônicos na estrutura do cristal que absorvem a luz. A figura 3 ilustra de forma
simples o que acontece com o átomo quando irradiado.

Figura 3 – Irradiação de um átomo inicial (a) e a consequente geração de centros de cor (b).

Fonte: Nassau, 2001.

Segundo Nassau (2001) um elétron do átomo A é expulso de sua órbita quando é submetido à
irradiação (Fig 3a):

A = A+ + e - (1)

O átomo B captura esse elétron retirado:

B + e - = B - (2)

Assim, a irradiação causa um “buraco” ou “defeito” chamado “centro de cor” nas nuvens
eletrônicas do átomo A formando dois centros complementares, um que doa o elétron, e outro
que é receptor desse elétron. O resultado é mostrado na Fig 3b. Somente um desses dois centros
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causa a cor observada. Este processo escurece o quartzo inicialmente incolor, resultando na
coloração fumê ou morion (Henn & Güttler, 2009).

O aquecimento reverte este processo, liberando o elétron do átomo B e retornando-o ao átomo


A (revertendo a equação 2 para 1). Assim, a estrutura do cristal é restaurada e o mineral resultará
em diferentes cores, devido à absorção de específicas bandas do espectro eletromagnético
durante esse processo. Quando a restauração da estrutura estiver completa, o mineral voltará na
sua cor inicial, originalmente incolor.

A coloração fumê/morion resulta da irradiação natural ou não de quartzos que contêm alumínio
(Rossman, 1994). Isto ocorre quando o alumínio na estrutura do quartzo substitui o silício, a
irradiação expulsa um elétron do oxigênio adjacente ao Al3+. Uma instabilidade eletrônica na
estrutura é gerada pela falta de um elétron nas nuvens eletrônicas dos oxigênios (Figura 4), isso
permite aos elétrons remanescentes realizar várias transições eletrônicas absorvendo luz em
todo o espectro visível (Lameiras & Nunes, 2004).

Figura 4 – Representação esquemática da estrutura do quartzo: (a) puro, (b) contendo alumínio como impureza.
A radiação ionizante expulsa um elétron de um oxigênio adjacente ao alumínio substitucional.

Fonte: Castañeda, 2001.

Após o escurecimento do quartzo o tratamento térmico é aplicado, pois o aquecimento reverte


esse processo (equações 1 e 2), ou seja, o defeito criado na estrutura cristalina é eliminado
gradativamente de acordo com a temperatura e tempo de exposição ao calor. Neste processo o
mineral passa por diversos matizes e tonalidades e, quando o defeito é eliminado totalmente,
a cor desaparece e o quartzo volta a ser novamente incolor. As cores resultantes durante o
aquecimento dependerá do elemento químico que faz a compensação química próxima ao
alumínio (Figura 5).
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Figura 5 – Tratamento com irradiação e aquecimento do quartzo hialino, resultando em diversas cores.

Fonte: Elaborado pelos autores.


A influência das impurezas e centros de cor presentes na estrutura do quartzo tem sido estudada
por alguns autores, haja vista a importância destas variáveis no comportamento da cor neste
mineral (O’Brien, 1955; Kats, 1962; Lehmann et al., 1966; Lehmann, 1975; Nassau, 1978; Iwasaki
et al. (1989, 1990, 1991); Markes & Hallliburton, 1979; Hallliburton et al. (1981); Guzzo, 1992;
Pasquali, 1992; Rossman, 1994; Nassau, 2001; Lameiras & Nunes, 2004; Liz et al. (2005); Nunes,
2005; Guzzo et al. (2006); Lameiras et al., 2006; Barbosa, 2009; Henn & Güttler, 2009; Terra, 2012).

A coloração do green gold se desenvolve quando há altas quantidades de Al, Li e H na estrutura


do quartzo (Rossman, 1994). A compensação química quando o Si é substituído pelo Al é feita
por íons de H+ e Li+. De acordo com esse mesmo autor, a coloração é proporcional à quantidade
de lítio, sendo tonalidades pálidas vinculadas às altas quantidades de Al e H.

2 Materiais e Métodos

Neste estudo foram utilizadas no total 97 amostras de quartzo provenientes de duas localidades:
Santana do Araguaia (PA) e Joaquim Felício (MG) (Figura 6).
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Figura 6 – Mapa de localização mostrando o local de procedência das amostras.

Fonte: Terra, 2012

O lote proveniente de Santana do Araguaia (S.A) corresponde à variedade green gold


(previamente tratadas em laboratório sob condições desconhecidas) provenientes de pegmatitos.
Correspondem a 93 amostras no total, as quais foram divididas em 17 grupos de acordo com
a tonalidade, partindo do pressuposto de que as diferenças de tonalidade dos cristais estão
relacionadas aos teores de elementos químicos presentes. Outras 4 amostras correspondem à
quartzos fumês naturais de provável origem hidrotermal e são provenientes de Joaquim Felício
(J.F) (Figura 7).

Figura 7 – Amostras representativas dos lotes J.F (esquerda) e S.A (direita).

Fonte: Terra, 2012.


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Neste estudo foi utilizada a irradiação gama devido ao seu alto poder de penetração e por não
deixa resíduos radioativos. O ensaio de irradiação foi realizado no Centro de Tecnologia de
Radiação (CTR) do IPEN-CNEN/SP), utilizando um irradiador que possui 32 fontes de Co60.
Uma dose única de 330kgy foi aplicada nos lotes S.A com base nos dados existentes na literatura
sobre a influência das doses nas cores do quartzo.

O tratamento térmico foi feito no forno Rinnai Pratic que atingia a temperatura máxima de
320°C. A calibragem do forno foi realizada utilizando um termopar tipo K, conectado a um
termômetro digital da marca “Minipa MT401A-Digital Thermometer-50~750C. Para diminuir as
flutuações de temperatura, a ponta do termopar foi revestida com um cone de berilo perfurado.
O tratamento térmico foi realizado com temperaturas que variaram entre 217°C e 330°C, com
tempo de exposição entre 15min e 8h, de acordo com a quantidade de amostras disponíveis.

O tratamento de irradiação seguido de aquecimento foi aplicado somente nos lotes de green
gold, enquanto o lote de quartzo fumê foi submetido somente ao tratamento térmico por já ter
a cor proveniente de irradiação natural. Um exemplar padrão de cada tonalidade foi preservado
para posteriores comparações. Antes de submeter às amostras à irradiação, os lotes de green gold
foram aquecidos à temperatura de 300°C para eliminação da cor, deste modo, o tratamento de
irradiação neste lote foi aplicado apenas em amostras incolores.

As classificações das cores foram feita antes e depois dos tratamentos através de dois
procedimentos: o primeiro visual, no qual foi utilizado o sistema CMYK (ciano, magenta, amarelo
e preto) nas tabelas de cores do livro Type and Color 2 (Emery, 1994), e o segundo foi utilizado
espectroscopia no visível. Para os ensaios espectroscópicos utilizou-se o GL Gem Spectrometer,
um aparelho que não utiliza prismas para subdividir a luz branca em feixes monocromáticos,
e sim uma grade de difração, o qual exibe comprimentos de onda numa escala linear e mais
homogênea. Os gráficos gerados pela espectroscopia são em função da absorbância de cada
comprimento de onda.

3 Resultados e Discussões

O tratamento térmico dos lotes S.A foi realizado com temperaturas que variaram entre 217°C
até 330°C, com tempo de exposição situado entre 15min e 8h, de acordo com a quantidade de
amostras disponíveis. Àquelas do lote J.F foram aquecidas à temperatura constante de 269 °C, com
tempo de exposição situado entre 50min e 90min. A figura 8 resume as condições de aquecimento.
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Figura 8 – Temperaturas, tempo de aquecimento e quantidades de amostras por grupo.

Fonte: Elaborado pelos autores.

A figura 9 resume os procedimentos e resultados obtidos para o lote S.A. Observam-se os


dezessete grupos separados em função das cores e tonalidades. Após aquecimento tornaram-se
incolores e foram irradiados com 330kGy. De acordo a figura 7, os grupos de 1a 12 escureceram
totalmente, enquanto os restantes escureceram parcialmente resultando no marrom claro. As
cores resultantes após aquecimento estão representadas na figura por nove amostras, as quais
ilustram resumidamente as cores resultantes deste experimento. Deste modo, os espectros
apresentados são de algumas amostras representativas de todo o lote.
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Figura 9 – Lote de green gold proveniente de Santana do Araguaia separado em 17 grupos. Tratamento de
irradiação e aquecimento indicado por setas e os resultados de algumas amostras sendo representativo de todo o
lote.

Fonte: Elaborado pelos autores.

A figura 10 mostra as cores iniciais e finais após aquecimento das amostras do lote J.F, juntamente
com seus respectivos espectros VIS.

Figura 10 – Espectros VIS da amostra irradiada naturalmente do lote J.F. antes (esquerda) e após aquecimento
(direita).

Fonte: Terra, 2012.


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A presença do alumínio é detectada pela forte absorção entre 450nm e 670nm presente nos
espectros dos dois lotes, por isso as amostras de S.A escureceram após o tratamento com
irradiação e as amostras de J.F já são escuras devido à irradiação que ocorreu na natureza
(Figura 10).

As diferentes intensidades estão relacionadas com o teor de alumínio, pois sua variação guarda
relação direta com o escurecimento dos cristais de quartzo. As amostras de J.F mostraram-se
mais instáveis durante o aquecimento em relação aos grupos S.A, uma vez que o clareamento
das primeiras aconteceu rapidamente. O hidrogênio possui grande mobilidade, por isto, ele
pode facilmente voltar a sua posição de origem, refletindo no rápido clareamento das amostras.

As melhores cores do green gold em relação ao matiz, tonalidade e saturação da cor são
representadas pelos grupos 1 ao 11 e, portanto, há grande probabilidade destas amostras
apresentarem uma concentração significativa de centros de cores que envolvam Al e Li. Estes
grupos escureceram totalmente após a irradiação e precisaram de maior tempo de exposição
ao calor ou uma temperatura maior (269°C a 330°C) para clarearem. Ao contrário dos grupos
12 ao 17, os quais escureceram parcialmente e clarearam mais rapidamente em temperaturas
mais baixas (217°C a 269°C). De acordo com Guzzo et al. (2006) amostras de quartzo com
elevada concentração de lítio apresentavam grau de escurecimento maior do que amostras com
elevada concentração de hidrogênio após serem irradiadas. Devido a isto, centros de alumínio
e hidrogênio devem predominar nas amostras dos grupos 12 ao 17, assim como podem estar
presentes em grandes quantidades nos cristais do lote J.F (Figuras 9 e 10).

Intensos picos de absorções próximos a 425nm e 640nm e outro presente em baixa intensidade
em 560nm (correspondente a uma porção do verde e amarelo), caracterizam as amostras padrão
S.A de boa qualidade aqui estudadas. De acordo com Rossman (1994) a cor amarelo-esverdeada
do green gold é provocada pela absorção em torno de 400nm, adicionalmente à uma absorção
com baixa intensidade por volta de 670nm. É possível notar que até o grupo 6 estes três picos de
absorções são mais acentuados, tornando-se menos expressivos entre os grupos 7 ao 11, e muito
suaves do grupo 12 em diante. As amostras do lote J.F apresentaram um padrão semelhante
desses picos, mas com fortes absorções em todo o visível (Figura 10).

A figura 11 mostra a classificação CMYK das cores das amostras padrão de green gold do lote
S.A. É possível notar que a variável M só aparece a partir do grupo 12, justamente quando
matizes marrons são notados a olho nu. A linha de saturação Y é sempre maior que a de K e a
variável C é ausente para todos os grupos. Assim, o que difere os exemplares de green gold com
boas cores (grupo 1 ao 11) do restante, em relação a classificação visual é, principalmente, a
ausência da variável M.
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Figura 11 – Classificação das cores alcançadas do quartzo Green gold.

Fonte: Terra, 2012.

Nenhuma das amostras de quartzo resultou na cor amarelo-esverdeada de boa qualidade. A cor
verde estava sempre presente no início do aquecimento de todo o lote S.A, porém, era muito
instável e logo dava lugar aos matizes amarelados. A presença de H2O e Fe podem influenciar
nesta coloração.

Durante o aquecimento notou-se que as amostras de quartzo dos grupos 7, 9, 10 e 11 se


comportaram de maneira peculiar em relação ao restante do lote S.A. Apresentaram maior
dificuldade para clarear e as variáveis CMYK variaram muito dentro de uma mesma temperatura.
Isto pode estar relacionado com altos teores de diferentes combinações de Al, Li e H, gerando
grandes quantidades de defeitos para serem eliminados. O equilíbrio das variáveis Y e K que
ocorre nas amostras padrão S.A, o que não ocorreu nas cores resultantes.

As diferentes respostas das amostras frente ao tratamento, como resistência ao calor ou perda
rápida cor, assim como variações anômalas na saturação das variáveis (C,M,Y,K), demonstra
presença de elementos com teores variáveis dentro da estrutura, mesmo exibindo cores
semelhantes e provenientes de um mesmo local. Isto também pode ser notado nas amostras J.F
que resultaram em um degrade de cor num mesmo cristal. Devido a isto, prever o comportamento
do mineral quartzo frente ao tratamento de irradiação seguido de aquecimento para mudança
de cor ainda não foi possível, uma vez que cada amostra reage de formas muito distintas entre
si (Terra, 2012).
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O ambiente geológico do mineral quartzo também possui papel fundamental na cor resultante,
pois durante a sua cristalização o mineral incorpora os elementos do meio à sua volta. Alguns
autores investigaram a relação do ambiente de formação e composição química do quartzo
(Iwasaki et al. 1991; Guzzo et al. 2006). De acordo com esses autores, quando o Li é o principal
compensador de carga na substituição do Si pelo Al o grau de escurecimento de amostras
de quartzo é maior, principalmente em cristais de origem pegmatítica; já aquelas de origem
hidrotermal apresentam predomínio de OH e se mostram menos efetivas na formação de
centros de cor relacionados ao alumínio.

De acordo com o comportamento das amostras após tratamento, é possível confirmar que
os cristais de quartzo provenientes de Joaquim Felício são de origem hidrotermal. Infere-se,
portanto, que no ambiente de formação destes cristais não havia Li suficiente, e sim, H ou H2O em
abundância, o que dificultou a formação da cor amarelo-esverdeado após o tratamento. Já o lote de
Santana do Araguaia exibiu um alto grau de escurecimento das amostras após irradiação, sendo
possível confirmar a sua origem pegmatítica, uma vez também que as amostras eram previamente
variedade green gold. No entanto, mesmo com a composição química necessária, essas amostras
não voltaram à coloração típica amarelo-esverdeada que tinham antes do tratamento.

4 Conclusões

Todos os lotes de quartzo provenientes das duas localidades não resultaram na cor típica
amarelo-esverdeado da variedade green-gold. No caso dos quartzos do lote J.F, é provável que
não houvesse impurezas como o Li na estrutura, e sim predomínio de ligações entre silício e
hidrogênio (Si - H). Já o lote S.A possuía elementos químicos necessários para a formação da
cor amarelo-esverdeada. A dose pode não ter sido adequada ou, um segundo tratamento pode
ter gerado modificações mais significativas na posição dos íons na malha cristalina do mineral.
Assim, a dose exata deve ser ajustada para cada caso e irá depender da origem da amostra, não
havendo ainda padronização do tratamento para resultar na coloração amarelo-esverdeada do
green gold.

Não foi possível assegurar que as amostras de cristais de quartzo irradiadas e seguidas de
aquecimento ou irradiadas naturalmente, irão desenvolver determinadas cores pré-estabelecidas,
como o amarelo-esverdeado correspondente à variedade green gold, mesmo sendo provenientes
de ambiente pegmatítico, principalmente se o mineral for tratado pela segunda vez.

A mudança de cor resultante do tratamento com irradiação e aquecimento esteve diretamente


relacionada com as variações térmicas e tempo de exposição ao calor. As amostras provenientes
de veios hidrotermais originários de Joaquim Felício se comportaram de uma maneira instável
ao tratamento, se comparada àquelas oriundas de pegmatitos da região de Santana do Araguaia.
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A probabilidade de se obter a cor amarelo-esverdeado típica do green gold possivelmente será


maior se as amostras de quartzo forem provenientes de pegmatitos ricos em Li; o inverso
provavelmente ocorrerá se provenientes de veios hidrotermais, os quais são ricos em hidrogênio
e água. Assim, a mudança de cor das amostras de quartzo irradiadas e/ou aquecidas, guarda
estreita relação com a origem do mineral e com os elementos químicos presentes na estrutura.

Esta cor é estável à luz do dia, porém, quando exposta a um intenso calor, como, por exemplo, o
maçarico do joalheiro, é necessário cuidado. Como observado neste estudo, altas temperaturas
podem alterar a cor da gema, chegando até mesmo à perda total da cor. Caso isso ocorra, é
pouco provável que, se tratada pela segunda vez, a cor volte àquela original.

Referências

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Terra, C. B. (2012). A origem do quartzo Green Gold: Tratamento e ambiente geológico.


Dissertação de mestrado. Instituto de Geociências. Universidade de São Paulo. SP.