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SO CARLOS
2010
Polarizao de Spin em
Heteroestruturas Semicondutoras
Contendo Pontos Qunticos de
InAs
Ednilson Carlos dos Santos
Dissertao submetida ao
programa de Ps-Graduao
em Fsica da Universidade
Federal de So Carlos como
parte dos requisitos para a
obteno do ttulo de Mestre
em Fsica.
S237ps
....
f3wio~~~
Prof Dr. Evaldo Ribeiro
UniversidadeFederaldo Paran- DF
Agradecimentos
Primeiramente, gostaria de agradecer professora Yara Galvo Gobato pela orientao, pacincia e ensinamentos com os quais me conduziu durante esse e outros trabalhos
j realizados, os quais muito colaboraram para meu crescimento.
A professora Maria Jos Brasil e ao professor Fernando Iikawa, do IFGW-UNICAMP,
por disponibilizar o laboratrio do Grupo de Propriedades pticas (GPO) para a execuo
do trabalho, pelas discusses e auxlios nos problemas enfrentados nas medidas.
Em especial minha noiva e futura esposa Samanta e minha famlia, pelo grande
incentivo e apoio em todas as etapas enfrentadas no meu processo de formao.
Aos amigos da vida: Anibal, Daniel, Mariama, Marcio, Daniel (Fanfarro), Lara,
Helder, Leonlson, Jaldair, Rodrigo, Miaghi, Rafael (orelha), Otvio, Jos Tadeu (Bomba),
Getlio (Birigui), enfim, todos que me acompanharam e me deram apoio nessa carreira.
Gostaria de agradecer tambm ao CNPq pelo apoio financeiro.
Resumo
Neste trabalho realizamos um estudo detalhado de efeitos de spin em um diodo de
tunelamento ressonante GaAs/AlGaAs do tipo n com pontos qunticos de InAs no poo
quntico.
Os estudos foram realizados a partir de medidas eltricas e pticas na presena e
ausncia de campo magntico. Os resultados obtidos na ausncia de campo magntico
so semelhantes aos resultados publicados na literatura para mesma amostra estudada.
Em particular, obtivemos uma boa correlao entre a intensidade de luminescncia dos
quantum dots e a curva caracterstica corrente - tenso (I(V)) do diodo. Os dados obtidos
foram associados aos processos de tunelamento, relaxao e captura de portadores nos
nveis de energia dos dots.
As medidas realizadas na presena de campo magntico foram feitas da configurao de
campo magntico paralelo corrente eltrica no dispositivo. Tal disposio leva quebra
na degenerescncia dos nveis em spin dos dots, e resulta em recombinao de portadores
com regras de seleo bem definidas com luz circularmente polarizada. Observamos que
tanto a emisso circularmente polarizada esquerda como direita so dependentes da
tenso aplicada no diodo, principalmente na regio de baixas voltagens. medida que a
tenso aumenta, a intensidade de polarizao tende a zero.
Os resultados obtidos so originais e devem auxiliar na compreenso de fenmenos de
spin desses sistemas. Esse trabalho poder tambm ter interesse no desenvolvimento de
possveis dispositivos de spintronica contendo pontos qunticos.
Palavras-chave: Spintrnica. Tunelamento. Fotoluminescncia. Pontos qunticos.
Diodos.
ii
Abstract
In this work, we have studied spin polarization of carriers in a resonant tunneling
diode GaAs/AlGaAs with InAs quantum dots in the center of the quantum well. We have
observed that the photoluminescence of quantum dots depends on applied voltage and
light intensity. Our results were explained by the capture of minority carriers (holes) to
quantum dot energy levels in the resonant conditions. We have also studied the polarized
resolved photoluminescence under magnetic field applied parallel to the tunnel current.
We have observed that the degree of circular polarization is voltage-dependent under
low voltage and laser intensity condition. We have also observed that the degree of
polarization of quantum dots tends to zero for high applied voltages. Our results show
that the circular polarization depends on the injection and capture of holes by quantum
dots. Finally, we observed that the circular polarization from quantum dots can be voltage
and light-controlled and could be interesting for the developing of new spintronics devices.
Keywords: Spintronic. Tunneling. Photoluminescense. Quantum dots. Diode.
iii
Sumrio
1 INTRODUO
2 INTRODUO TERICA
2.1
2.2
2.3
2.4
Semicondutores . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.1.1
Heteroestruturas semicondutoras . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .
2.2.1
2.2.2
Pontos qunticos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 15
2.2.3
Nveis de Landau . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21
2.3.2
Efeito Zeeman . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22
Trabalhos anteriores . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 23
27
3.1
Amostra . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 27
3.2
Medidas de transporte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 28
3.3
Medidas de fotoluminescncia . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.4
Medidas de magneto-luminescncia . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
3.5
Montagem experimental . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31
4 RESULTADOS E DISCUSSO
34
4.1
Medidas de transporte . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34
4.2
Medidas pticas . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 38
4.2.1
Pontos qunticos . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39
4.2.2
Contato GaAs . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 49
iv
5 CONCLUSO
53
Lista de Figuras
2.1
2.2
2.3
2.4
2.5
2.6
2.7
2.8
2.9
vi
vii
2.19 Espectros de PL a 10 K para amostras com uma wetting layer (wl), qd1
e qd2. O espectros esto deslocados verticalmente para melhor clareza. O
inset mostra o espectro de luminescncia para a amostra sem dots. Figura
obtida da referncia [7]. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 26
3.1
Representao da amostra NU1941, utilizada nos nossos estudos, e o esquema do circuito DC conectado ao diodo. . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29
3.2
3.3
32
3.4
3.5
4.1
4.2
4.3
Representao da curva de fotocorrente versus tenso para a amostra resfriada a 2 K e sem campo magntico aplicado para diferentes intensidades
de excitao. . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 37
4.4
viii
4.5
4.6
4.7
4.8
4.9
ix
Lista de Tabelas
3.1
xi
Captulo 1
INTRODUO
O estudo de estruturas de baixa dimensionalidade tem atrado grande interesse nos
ltimos anos, tanto do ponto de vista fundamental como em aplicaes em diversos dispositivos em optoeletrnica, eletrnica de alta velocidade e outros.
No incio dos anos 70 iniciou-se o estudo em estruturas eletrnicas limitadas a duas
dimenses, os chamados poos qunticos (do ingls Quantum Well - QW) [1, 2]. O poo
quntico uma estrutura estreita, constituda basicamente de uma camada plana de semicondutor crescida entre duas camadas de outro semicondutor com energia proibida (gap de
energia) maior. Essa diferena entre as bandas de energias confina os portadores (eltrons
e buracos) na camada mais estreita. Nesse tipo de estrutura temos, portanto, movimento quantizado na direo de crescimento da amostra (direo z) e livre nas direes
perpendiculares. Esses dispositivos atraram a ateno de pesquisadores devido s suas
aplicaes em dispositivos eletrnicos e opto-eletrnicos. Atualmente, as propriedades de
sistemas quase bi-dimensionais so bem conhecidos e poos qunticos tem sido produzidos
e implementados em numerosos dispositivos, por exemplo, lasers de diodos usados em CD
players ou receptores de micro-onda usados em satlites de televiso.
No incio da dcada de 80, o rpido progresso na tecnologia, especialmente nas tcnicas
de crescimento, permitiram o confinamento de eltrons em estruturas unidimensionais, os
chamados fios qunticos.
A quantizao completa do movimento do eltron foi alcanada por cientistas do Texas
Instruments Incorporated. Reed et al [3] conseguiu criar um ponto quntico (quantum
dot-QD) quadrado com um comprimento lateral de 250 nm, processado por litografia.
Publicaes subsequentes apresentando a criao de QDs em outros centros de pesquisas
CAPTULO 1. INTRODUO
Captulo 2
INTRODUO TERICA
A seguir apresentaremos alguns conceitos tericos para a compreenso deste trabalho.
Discutiremos tambm alguns trabalhos da literatura referentes ao estudo de diodos com
dots.
2.1
Semicondutores
condutividade aumenta com a intensidade de luz e cai a zero quando desliga-se a fonte
de luz. Outra maneira de aumentar a condutividade dos semicondutores pela adio de
impurezas ao mesmo, isto , substituem-se alguns tomos do semicondutor por tomos
de outro elemento com porm, valncia diferente. Esse ltimo tipo de condutividade
denominado de condutividade extrnseca e o processo de substituio dos tomos do
material puro, de dopagem.
Cristais semicondutores tpicos so os elementos da coluna IV da Tabela Peridica,
Silcio e Germnio; compostos binrios do tipo III-V como, GaAs, GaSb, InP; compostos
IV-VI tais como PbS, PbSe, PbTe; compostos II-VI como CdSe, CdTe e Cu2 S; alm de
compostos ternrios Inx Ga1x As e quartenrios. A seguir, apresentaremos as principais
caractersticas dos cristais constituintes do dispositivo em estudo.
2.1.1
Figura 2.1: Estrutura cristalina zinc-blend para semicondutores III-V. As esferas claras
representam tomos de Glio, e as escuras tomos de Arsnio para o caso do GaAs. No
AlAs ou InAs as esferas claras representam os tomos de Alumnio ou ndio [20].
Figura 2.2: Primeira zona de Brillouin da rede cbica de face centrada com os pontos de
alta simetria [20].
Na ausncia de acoplamento spin-rbita, as trs bandas de valncia so degeneradas no
ponto (~k = 0). O acoplamento spin-rbita quebra esta degenerescncia em seis nveis que
originam um quadrupleto (simetria 8 ) e um dupleto (simetria 7 ). Em semicondutores
III-V o quadrupleto tem sempre energia maior que o dupleto, e a separao de energia entre
conduo C
6 e representada por Eg . No GaAs Eg = 1, 5194eV para T = 2K e 1, 424eV
Figura 2.3: (a) Estrutura de bandas do GaAs no espao dos momentos. (b) Estrutura de
bandas em trs dimenses [20].
AlAs
O Arseneto de Alumnio (AlAs) possui parmetro de rede a = 0, 56611+2, 90.106 (T
300K) nm. Sua estrutura de bandas muda significativamente em relao ao GaAs, como
pode ser observado na figura 2.4. O extremo da banda de valncia est no ponto V8 , e o
mnimo da banda de conduo encontra-se no ponto X6 , ou seja, os mximos e mnimos
das bandas de conduo e valncia no esto no mesmo ponto de simetria. Materiais
semicondutores com esta estrutura de banda so ditos terem gap indireto. No AlAs
2.2
Heteroestruturas semicondutoras
10
Figura 2.6: (a) Perfil de potencial correspondente ao esquema de uma estrutura hipottica
de dois materiais diferentes crescidos por MBE (b).
p2
+ Vef (z) e (~r) = (Ee Ec )e (~r)
2me
(2.1)
onde me a massa efetiva do eltron e Vef (z) o potencial efetivo, como o representado
na figura 2.6(a). As funes so as funes de onda envelope, que tm a forma:
(2.2)
2.2.1
11
emisso ou atrao de portadores por eles. Alm disso, esses contatos podem ser dopados,
tipo-p (p-i-p), tipo-n (n-i-n) ou um com dopagem tipo-p e outro tipo-n (p-i-n). No caso
de um diodo com dopagens n-i-n (p-i-p), a corrente majoritariamente devida a eltrons
(buracos) e no caso de dopagens p-i-n, temos como portadores majoritrios tanto eltrons
quanto buracos. Em nosso trabalho utilizamos uma amostra n-i-n.
Sabemos da Mecnica Quntica, que existe uma probabilidade no-nula de uma partcula
atravessar uma barreira de potencial, mesmo se sua energia for menor que a altura da
barreira. No caso de nossa heteroestrutura, tambm existe a probabilidade de portadores de carga (eltrons ou buracos) tunelarem as barreiras da estrutura, porm essa
probabilidade mxima, se a energia do portador no contato, coincidir com a energia
do nvel quantizado do poo, denominado estado ressonante. Podemos alterar a energias
dos estados ressonantes aplicando campo eltrico. A presena do campo eltrico altera o
perfil de potencial mudando a posio do nvel confinado no poo quntico (efeito Stark)
[28], como pode ser visto na figura 2.7. Assim, podemos alterar o fluxo de portadores
variando a intensidade do campo eltrico aplicado. Desta forma, a aplicao de uma
tenso externa V permite obter o alinhamento dos estados ressonantes no poo quntico
(quantum well -QW) com a energia dos portadores no contato (condio de tunelamento
ressonante). Nesta situao, a corrente comea fluir quando E0 alcana o nvel de Fermi
(Ef ) no emissor (figura 2.7(b)) e atinge seu mximo quando E0 coincide com a borda
da banda de conduo no emissor(figura 2.7(c)). Logo aps o pico da ressonncia, temos
uma regio de resistncia diferencial negativa, fenmeno que trouxe muito interesse na
pesquisa em tais dispositivos em aplicaes como osciladores de alta frequncia. Aps a
primeira ressonncia, se houver outros estados ressonantes no QW com energia maior, o
processo voltar a se repetir medida que aumentarmos a tenso. Assim, cada pico da
curva I(V) deve-se ao tunelamento atravs de um estado ressonante do poo.
O tunelamento ressonante pode ser classificado como coerente ou incoerente. No processo de tunelamento coerente a energia e o momento paralelo s interfaces das barreiras
so conservados, sendo que a estrutura de barreira dupla um invariante translacional.
Em outras palavras, a energia total dos eltrons, E(k), pode ser separada em componentes
no plano (x e y) e vertical (direo z):
~(kx2 + ky2 )
Ek =
+ Ez
2m
(2.3)
12
Figura 2.7: Perfil da banda de conduo de um diodo de dupla barreira do tipo n-i-n para
trs diferentes tenses: (a) zero volts; (b) tenso V, onde inicia-se o tunelamento e (c)
sobre a ressonncia.
onde m a massa efetiva do eltron no plano xy. O movimento lateral dos eltrons pode
ser simplesmente expresso na forma de uma onda plana com vetor de onda ~k = (kx , ky ).
O tunelamento ressonante atravs do diodo depende basicamente da probabilidade
de transmisso, porm podemos obter a curva caracterstica de corrente versus tenso
a partir de um modelo simples. Para o tratamento do emissor 3D fortemente dopado
e temperatura zero, consideramos em primeira aproximao o modelo de eltrons livres.
Nessa aproximao os eltrons ocupam uma esfera de Fermi de raio kf , que o nmero de
onda de Fermi na regio do emissor. Como o tunelamento coerente conserva os nmeros
de onda laterais (kx e ky ) e a componente da energia Ez , o estado eletrnico envolvido no
processo pode ser representado pela interseco do plano kz = qr com a esfera de Fermi
de raio kf , onde qr o nmero de onda associado com a energia do estado ressonante do
eltron no QW:
p
2m (E0 Ec )
qr =
~
(2.4)
13
(2.5)
Figura 2.9: Curva caracterstica de I(V) para um diodo de dupla barreira ilustrando seu
perfil triangular. Os ndices (a), (b) e (c) referem-se situao representada na figura 2.7.
Este, portanto, representa o caso onde temos tunelamento coerente. Em casos reais
existem sempre processos de tunelamento incoerente em superposio ao tunelamento
coerente. No tunelamento incoerente os eltrons tunelam para dentro do poo quntico
atravs de interaes com fnons acsticos ou pticos, impurezas, rugosidade das interfaces
e outros. Essas interaes carregam parte do momento dos eltrons de modo que no
14
15
2.2.2
Pontos qunticos
16
Figura 2.11: (a) Representao das ligas do substrato, Material B, e do filme a ser crescido,
Material A. (b) Modo de crescimento Frank-van der Merwe (FW). (c) Modo de crescimento Volmer-Weber (VW). (d)Modo de crescimento Stranski-Krastanov (SK).
O regime Frank-van der Merwe, ou crescimento 2D, ocorre quando o material e o
substrato sobre o qual crescido possuem a mesma estrutura cristalina e um parmetro
de rede muito prximo (diferena entre os parmetros de rede a < 2%), no havendo
tenso significativa nas camadas crescidas do material B, formando-se ento um QW
(figura 2.11(b)).
Por outro lado, nos regimes Stranski-Krastanov e Volmer-Weber o material a ser
crescido possui um parmetro de rede consideravelmente diferente daquele do substrato,
e fenmenos diferentes so observados. No crescimento do tipo Volmer-Weber ocorre uma
nucleao de pequenos aglomerados diretamente sobre o substrato (Figura 2.11(c)). Neste
caso os tomos do material que est sendo crescido sobre o substrato, tm energia de ligao maior entre si do que com o substrato, de modo que se aglutinam em ncleos sobre
o substrato.
Por fim, no modo de crescimento denominado de Stanski-Krastanov, temos um crescimento intermedirio comparado aos dois citados anteriormente. O descasamento do
parmetro de rede 2% . a . 8%. Nesse modo a camada em crescimento assume
o parmetro de rede do substrato, surgindo assim, uma tenso mecnica que aumenta
medida em que a quantidade de material depositada aumentada. Mesmo sob tenso, o
17
18
Mtodo de litografia
No final dos anos 80, Reed e colaboradores fabricaram os primeiros pontos qunticos
a partir de uma estrutura contendo um gs de eltrons bidimensional utilizando a tcnica
de litografia [3]. Na figura 2.13(a) pode ser visto um esquema ilustrativo dos passos do
processo utilizado para fabricao de pontos qunticos por meio desta tcnica.
Como pode ser visto na figura 2.13(a.1), o passo inicial para a fabricao dos pontos
qunticos consiste em cobrir por completo a superfcie de uma amostra, que contm um
ou mais poos qunticos, com uma camada de polmero e ento expor parcialmente esta
camada a luz. O padro exposto o que gerar a forma da nanoestrutura que se deseja
fabricar. Em seguida, expe-se a rea em questo (que no est coberta com polmero) a
feixes de eltrons ou feixes de ons. O prximo passo remover a rea exposta com um
solvente apropriado figura (2.13(a.2)). Aps a remoo, toda a superfcie da amostra
recoberta por uma fina camada metlica (figura 2.13(a.3)). Novamente, utilizando uma
soluo adequada, o filme de polmero restante e a fina camada metlica que o cobre so
removidos. Como mostrado na figura 2.13(a.4), somente a rea da amostra previamente
exposta que permanece com a fina camada metlica.
Figura 2.13: (a) Processo de fabricao de pontos qunticos utilizando litografia. (b)
Imagem de microscopia eletrnica de varredura de pontos qunticos individuais quadrados
obtidos por meio da tcnica de litografia, a partir de um poo quntico de GaAs/AlGaAs.
Imagens reproduzidas da referncia [31].
A figura 2.13(a.5) mostra o prximo e ltimo passo que o etching (corroso qumica)
19
das reas no protegidas pela camada metlica. Aps o etching, finos pilares so criados,
produzindo, assim, pontos qunticos individuais (figura 2.13(a.6)). Desta forma, o movimento dos eltrons que estavam confinados inicialmente somente ao longo da direo de
crescimento, devido ao poo quntico, restrito agora, tambm, a pequenos pilares com
dimetros da ordem de 10 a 100 nm [3]. A desvantagem desse processo que a corroso
qumica pode criar defeitos no radiativos, resultando em pontos qunticos com pouca
eficincia na emisso ptica.
Mtodo de campo eltrico modulado
Uma outra tcnica muito utilizada para se obter confinamento nas trs direes espaciais consiste na fabricao de eletrodos de dimenses micromtricas ou mesmo menores,
por meio de litografia, sobre a superfcie de uma amostra contendo um poo quntico.
A aplicao de uma voltagem apropriada nos eletrodos produz um campo eltrico espacialmente modulado, o qual localiza os eltrons dentro de uma pequena rea. Uma das
vantagens dessa tcnica que o confinamento lateral criado no apresenta defeitos de
bordas, o que por outro lado uma caracterstica de estruturas produzidas quando se
utiliza etching [3].
Em estruturas formadas por essa tcnica possvel controlar muitas das variveis que
definem um ponto quntico como, por exemplo, tamanho do ponto e nmero de eltrons
confinados.
A figura 2.14 mostra um ponto quntico produzido por um campo eltrico modulado.
Figura 2.14: Ponto quntico produzido por um campo eltrico modulado. Os quatro
eletrodos internos localizam os eltrons e os quatro eletrodos externos servem como contatos para que os eltrons possam tunelar para dentro ou para fora do ponto quntico.
Imagem reproduzida da referncia [32].
2.2.3
20
2.3
21
Quando aplicamos campo magntico ao diodo, temos duas alteraes importantes nos
nveis de energia dos portadores que sero citadas a seguir: o confinamento lateral em
nveis de Landau e o efeito Zeeman.
2.3.1
Nveis de Landau
Classicamente, o efeito de um campo magntico intenso sobre o movimento de portadores livres for-los a realizar rbitas circulares de raio ciclotrnico RC = mv/eB e
frequncia ciclotrnica c = eB/m , como representado na figura 2.15.
Figura 2.15: Trajetria circular de um eltron livre sob efeito de campo magntico perpendicular velocidade.
Entretanto, a Mecnica Quntica prev a quantizao da energia do sistema, que se
manifesta como a quantizao das rbitas permitidas aos portadores. Dessa forma, os
nveis de energia do sistema no plano xy, passam a ser dados por:
EN = (N + 1/2)~c
(2.6)
22
proporcional massa efetiva do portador, dessa forma, a separao dos nveis de Landau
para buracos so muito prximas comparadas s dos eltrons.
Em relao ao tunelamento, da mesma forma que nos casos de tunelamento 3D-2D e
2D-2D sem campo magntico, as componentes do vetor de onda no plano xy devem ser
conservadas. Neste caso, o nmero quntico de Landau (N) deve, portanto, ser conservado
e a curva de I(V) dever apresentar picos de ressonncia simtricos e estreitos, cada um
relacionado a um dado nvel ressonante e seus diferentes nveis de Landau.
2.3.2
Efeito Zeeman
O campo magntico quando aplicado na direo perpendicular aos planos de crescimento da estrutura (direo z) provoca a quebra de degenerescncia de spin dos estados
qunticos, ou seja, o campo magntico provoca uma separao de energia entre os estados
de spin up e spin down. Dessa forma, para cada nvel de energia de Landau, teremos o
desdobramento em dois novos nveis (up e down) e, com isso, teremos diferentes canais
de tunelamento dependente do spin do portador. A emisso de luz acontecer quando
houver recombinao de portadores com o mesmo nmero n de energia do estado quantizado, como por exemplo, e1hh1 ou lh1, e2hh2 ou lh2. Alm disso, a recombinao
ir ocorrer se o momento angular for conservado e isso implicar na emisso de luz circularmente polarizada. Na figura 2.16 temos uma representao esquemtica dessas regras
para o sistema bulk 3D. Se o tunelamento coerente o processo deve conservar o estado
Figura 2.16: Regras de seleo para transies interbandas entre os subnveis mj para a
luz circularmente polarizada + ( direita) ou ( esquerda).
de spin e essa a grande questo do nosso estudo pois, at ento, os vrios estudos realizados relacionados a diodos com pontos qunticos [6, 7, 9, 34, 35] focaram no estudo
23
p
~2
2me
~2 ~2
e2 B
R
8me
(2.7)
~ a projeo de R
~ no plano perpendicular a B),
~ o qual apresenta uma
(R
B ~ ~
B.L
~
B =
e~
= 5, 788 105 eV /T
2me
(2.8)
A contribuio Zeeman para a energia da partcula depende de seu spin, ou seja, ela
quebra sua degenerescncia de spin por um valor (em primeira ordem de aproximao):
EZ = mj gj B B
(2.9)
onde gj o fator g de Land. Como podemos notar, a separao nos nveis de spin possui
dependncia diretamente proporcional com esse fator, o qual possui grande dependncia
com o confinamento, ou seja, forma e tamanho dos pontos qunticos [36, 37]. Por isso,
a forma dos quantum dots pode afetar consideravelmente a separao entre as energias
Zeeman e, uma vez que estamos trabalhando com um grande conjunto de pontos qunticos
com formas e tamanhos variveis conclumos que a polarizao que encontrarmos nos
nossos resultados sero consequncia do tipo de QD predominante na amostra.
2.4
Trabalhos anteriores
24
25
Figura 2.18: Esquema do perfil de potencial dos auto-estados dos eltrons (e) e das
funes de onda , para um poo de 12nm de GaAs/Al0.4 Ga0.6 As sem ( esquerda) e
com ( direita) 1,5 monocamadas de InAs. Figura obtida da referncia [7].
Em relao s medidas pticas, estudos mostraram que a posio em energia do pico
de luminescncia tambm se desloca para menor energia, quando comparado com uma
estrutura sem dots (figura 2.19). Tal fato foi observado nas medidas de luminescncia
(figura 2.19) em quatro amostras, todas possuem a mesma estrutura que a utilizada na
nossa, porm a amostra wl no possui QDs no poo, mas sim apenas a camada de
wetting layer ; a amostra qd1, constituda 1,8 ML de InAs em seu poo e a qd2 (idntica
utilizada em nossos estudos) constituda 2,3 ML de InAs no poo quntico. Com isso,
podemos notar que o deslocamento do pico de luminescncia para menor energia maior,
ou seja, quanto maior o nmero de monocamadas de InAs, maiores os tamanhos dos QDs
e menores so as energias destes.
O tempo gasto para um buraco atravessar as duas barreiras do diodo, fora da ressonncia dado aproximadamente pelo tempo de uma simples transio pelo poo, (t w/t
1013 s), onde t a velocidade do buraco e w a largura do poo. Porm, quando um
buraco tunela ressonante em um estado ligado do poo quntico, o intervalo de tempo
desse tunelamento denominado dwell time (d ), muito maior, sendo da ordem de
( 106 108 s). O longo dwell time corresponde ao aumento ressonante da densidade
de probabilidade da funo de onda do buraco no poo. O tempo de captura de um
portador pelos quantum dots da ordem de 1 ps [38]. Portanto, fora da ressonncia,
26
Figura 2.19: Espectros de PL a 10 K para amostras com uma wetting layer (wl), qd1 e
qd2. O espectros esto deslocados verticalmente para melhor clareza. O inset mostra o
espectro de luminescncia para a amostra sem dots. Figura obtida da referncia [7].
a maioria dos buracos fazem uma simples passagem pelo poo, sem interagir com os
QDs; eles atravessam as duas barreiras e recombinam com os eltrons nos contatos. Por
outro lado, na ressonncia, o dwell time no poo suficientemente longo para que grande
parte dos buracos buracos sejam capturados pelos QDs, onde eles recombinam-se com os
eltrons tambm capturados pelos quantum dots na banda de conduo. Esse aumento
na densidade de portadores capturados pelos QDs faz com que tenhamos um aumento
na intensidade de luminescncia na mesma regio em que observamos a ressonncia nos
nveis de energia do poo.
Os resultados apresentados nesta seo serviram de base para a caracterizao de nossa
amostra a qual, como poder ser visto mais adiante, possui caractersticas muito similares
aos trabalhos j publicados.
Captulo 3
MATERIAIS E MTODOS
EXPERIMENTAIS
As medidas apresentadas neste trabalho foram realizadas no laboratrio de Fotoluminescncia no Grupo de Semicondutores da UFSCar e no laboratrio do Grupo de Propriedades pticas da Unicamp. No primeiro foram feitos as medidas de caracterizao
sem campo magntico das amostras e no segundo foram feitas as medidas com campo
magntico utilizando um magneto-criostato. Este captulo destina-se descrio das
amostras utilizadas e discusso da fenomenologia envolvida nas tcnicas experimentais
empregadas neste trabalho, bem como na descrio das tcnicas e aparatos experimentais
utilizados.
3.1
Amostra
Nesse trabalho utilizamos duas amostras. Uma delas (NU 1941) consiste de um RTD
com barreira dupla simtrica GaAs/(AlGa)As tipo n-i-n com 2,3 ML de InAs localizada
no poo (essa unidade de espessura de camadas significa que, levando em conta a taxa
de crescimento do InAs, o tempo gasto para o crescimento dos QDs foi o equivalente ao
crescimento de 2,3 monocamadas, o que resultaria em 1,3934 nm). A segunda, denominada
como amostra referncia, possui as mesmas especificaes citadas anteriormente, mas sem
a camada de InAs no poo (NU1943). Com isso, poderemos comparar os resultados das
duas amostras quanto s medidas de tranporte e pticas. As amostras em questo foram
crescidas por M. Henini da University of Nottingham (UK) e processadas por G. Hill da
27
28
3.102 nm
n = 3.1018 cm2
50 nm
n = 2.1017 cm3
50 nm
No dopado
8,3 nm
No dopada
6 nm
No dopado
Camada de InAs
2,3 ML
No dopada
6 nm
No dopado
8,3 nm
No dopada
50 nm
No dopado
50 nm
n = 2.1017 cm3
Contato GaAs
3.102 nm
n = 3.1018 cm3
A tabela 3.1 descreve as caractersticas das estruturas investigadas. A amostra referncia (NU1943), no possui a camada de InAs no centro do poo.
A amostra que ser utilizada em nossos estudos est representada na figura 3.1.
3.2
Medidas de transporte
Neste trabalho, grande parte das medidas foram feitas na presena de voltagem externa aplicada ao diodo. Para isso, o diodo foi apropriadamente conectado a um circuito
fechado DC, para possibiltar a aplicao de voltagem e a leitura de corrente sobre o diodo
atravs de uma fonte de voltagem e um ampermetro. A figura 3.1 mostra o esquema de
montagem do circuito. Para obteno das curvas de corrente versus tenso, denominadas
I(V), foi desenvolvido um software especfico para controlar a fonte de voltagem. A fim
de minimizar possveis resistncias parasitas no circuito fechado, como por exemplo, a
resistncia interna do ampermetro e dos cabos, a voltagem foi aplicada numa configurao de quatro pontas, o que significa dizer que os dois terminais provenientes da fonte
de tenso tm seu valor corrigido pela queda de potencial nesses parasitas do circuito.
Para que essa correo ocorra, dois outros terminais so conectados fonte de tenso
29
Figura 3.1: Representao da amostra NU1941, utilizada nos nossos estudos, e o esquema
do circuito DC conectado ao diodo.
e verificam o valor real da voltagem aplicada sobre o diodo, fazendo com que a tenso
nominal aplicada pela fonte seja realmente aquela que est sobre os contatos do diodo.
Em todos os experimentos foi aplicada voltagem negativa no contato inferior, adjacente ao substrato da amostra, para que os buracos fotogerados no contato superior
pudessem fluir em direo ao poo quntico e aos pontos qunticos, possibilitando com
isso a recombinao dos portadores capturados pelos dots.
3.3
Medidas de fotoluminescncia
30
gia, rugosidade de interfaces e investigar nveis discretos de energia. Alm disso, importante destacar que esta uma tcnica de caracterizao no-destrutiva.
No diodo em estudo, excitamos a amostra com um feixe de laser. A excitao ocorre no
contato superior do diodo, regio altamente dopada com eltrons. O laser fornece energia
suficiente para que os portadores da banda de valncia do GaAs sejam excitados para a
banda de conduo. Os eltrons e buracos excitados relaxam para o fundo da banda de
conduo e topo da banda de valncia emitindo fnons e, podem se recombinar. Por outro
lado, se alm de excitarmos a amostra, aplicarmos uma diferena de potencial, faremos
com que os portadores difundam e tunelem para dentro do poo; nessa situao, existiro
duas possibilidades: o eltron/buraco poder relaxar para algum nvel de energia do dot
e se recombinar, ou podem tunelar diretamente atravs da segunda barreira e contribuir
para a corrente eltrica do diodo, como pode ser visto na figura 3.2.
Figura 3.2: Perfil de potencial e dinmica dos portadores sob influncia de campo eltrico
aplicado e excitao com energia maior que o gap entre a banda de conduo e de valncia.
Na figura podemos observar a existncia de recombinao de portadores tanto nos dots,
quanto no contato do diodo.
31
A intensidade da PL (IP L ) emitida o resultado da competio entre processos radiativos e no-radiativos (buracos tunelando para fora dos quantum dots e do poo e a
emisso de fnons), dependendo da densidade de eltrons e buracos nos nveis fundamentais dos quantum dots. No caso simples em que no h aplicao de campo magntico
externo, os estados de energia esto degenerados em spin. Com a aplicao de campo
magntico estrutura, essa degenerescncia quebrada e tanto o tunelamento quanto a
recombinao de portadores passam a depender do estado de spin, como ser mostrado a
seguir.
3.4
Medidas de magneto-luminescncia
3.5
Montagem experimental
A figura 3.4 ilustra a montagem experimental utilizada para a realizao desse projeto.
Um feixe de laser de estado slido, com comprimento de onda de 532 nm direcionado
atravs de espelhos para incidir no diodo que est montado em um magneto supercondutor
Oxford. Um detalhe importante, e que no est representado na figura abaixo, que
visando um bom foco sobre a amostra e visando principalmente a reduo da perda
32
Figura 3.3: (a) Esquema do perfil de potencial do diodo na presena de luz, campo eltrico
e campo magntico na direo paralela corrente eltrica. Em (b) regras de seleo para
transies entrebandas para luz polarizada + e .
de luminescncia, utilizamos tambm uma lente com distncia focal de 2 cm dentro do
magneto. Dessa forma, conseguimos focar precisamente no diodo estudado e, ainda,
conseguimos colimar a luminescncia proveniente da amostra para, dessa maneira, evitar
perdas no polarizador e no cristal retardador /4, os quais se encontram na sequncia.
Para a realizao das medidas, a amostra foi resfriada em um magneto criostato Oxford imersa em Hlio lquido a uma temperatura de 2 K, para, desta maneira, evitar a
contribuio de portadores gerados por excitao trmica nas medidas eltricas e pticas.
Em relao s medidas eltricas, utilizamos uma fonte de tenso contnua e um
multmetro Keithley, alm de um computador para coletar os dados. J em relao
s medidas pticas, utilizamos espelhos e lentes para focar o laser no diodo em estudo
e, para selecionar a polarizao da luminescncia utilizamos uma placa de um quarto de
onda (/4) e um polarizador linear para ser analisada atravs de um espectrmetro de
0,5 m acoplado a um sistema CCD de InGaAs, como pode ser observado na figura 3.4.
Analisamos as componentes da luminescncia proveniente do diodo ( + e ) separadamente, ou seja, utilizamos um cristal de um quarto de onda (/4), o qual composto
33
Figura 3.5: Ilustrao de uma luz circularmente polarizada sendo transformada em luz
linearmente polarizada atravs de um cristal de um quarto de onda (/4).
O grau de polarizao da emisso para uma dada voltagem calculado atravs das
intensidades de luminescncia de cada componente ( + e ):
P = 100 (
I+ I
)
I + I+
(3.1)
onde P o grau de polarizao dado em %, e as intensidades da emisso de cada polarizao so obtidas atravs da integral de cada espectro de luminescncia.
Captulo 4
RESULTADOS E DISCUSSO
Nesse captulo, apresentaremos os principais resultados experimentais das medidas
realizadas de transporte e fotoluminescncia na presena e ausncia de campo magntico
aplicado sobre a amostra em questo. Primeiro analisaremos o comportamento eltrico da
amostra na ausncia e presena de luz e na ausncia e presena de campo magntico. Em
seguida faremos uma anlise das prorpiedades pticas da amostra na ausncia e presena
de campo magntico. Por fim, faremos uma discusso dos resultados de luminescncia
obtidos na ausncia e presena de campo magntico. Apresentaremos tanto os dados
referente a emisso dos quantum dots como dos contatos (GaAs).
4.1
Medidas de transporte
Como discutido anteriormente (seo 2.4), a presena dos pontos qunticos no poo
quntico faz com que o primeiro nvel ressonante do poo (e1) fique abaixo da banda
de conduo do GaAs, tornando-o invivel para o transporte eltrico. No entanto, essa
ressonncia pode ser visualizada na amostra referncia (NU1943, figura 4.1). Nessa figura
podemos notar tambm o deslocamento dos nveis ressonantes do poo, conforme discutido
na seo 2.4. A ressonncia em baixa voltagem (figura 4.1) representa a ressonncia no
primeiro nvel de energia dos eltrons no poo (e1). J em V = 1, 0V temos a ressonncia
do segundo nvel de energia dos eltrons no poo (e2). Tal ressonncia aparece em menor
voltagem na amostra NU1943 (diodo sem dots).
A figura 4.2 mostra as caractersticas da amostra sob tenso aplicada (substrato negativo), sob diferentes intensidades de luz. Podemos notar que na presena de luz, a corrente
34
35
Figura 4.1: Representao da curva de corrente versus tenso para as amostras NU1941 e
NU1943 resfriadas a 10 K sem excitao ptica (a) e com excitao ptica (b). Podemos
notar a variao na posio dos picos de ressonncia devido presena dos QDs de InAs.
atravs do diodo apresenta um rpido aumento em baixas voltagens, diferentemente do
que encontrado na situao sem luz. Associamos esse aumento de corrente aos buracos
fotogerados no contato da amostra (como discutido na seo 2.4). Nestas condies os buracos fotogerados tunelam para dentro do poo e contribuem para o aumento da corrente.
Se aumentamos a potncia da luz de excitao, temos mais portadores minoritrios contribuindo para a corrente do diodo, e isso faz com que a ressonncia dos eltrons torne-se
menos definida.
O pico que aparece na presena de luz em V 0, 16V , atribudo ao tunelamento
ressonante de buracos da banda de valncia atravs do segundo nvel de buraco pesado
(hh2), conforme [6]. Aps essa ressonncia, temos uma saturao da corrente, formando
um plat. Isso ocorre devido exausto do nmero de buracos do contato emissor na
banda de valncia. O nmero de buracos no contato est diretamente relacionado
intensidade de excitao. Dessa maneira, para uma dada intensidade de iluminao,
aumentando-se a voltagem aplicada drenamos cada vez mais portadores do contato emis-
36
Figura 4.2: Representao da curva de corrente versus tenso para a amostra resfriada a
2 K e sem campo magntico aplicado. Podemos notar a presena de dois picos associados
ressonncia do segundo nvel de energia do buraco pesado (hh2) e segundo nvel de
energia do eltron no poo.
sor, aumentando assim a corrente na banda de conduo at que a partir de certa voltagem
no conseguimos mais aumentar a corrente simplesmente pelo fato de no dispormos mais
de portadores minoritrios. Porm, se aumentamos a potncia da luz incidida, aumentamos a quantidade de portadores minoritrios, e assim temos um aumento da corrente,
conforme podemos observar na figura 4.2.
O efeito da luz sobre a corrente eltrica do diodo pode ser melhor evidenciado no
grfico de fotocorrente versus tenso (figura 4.3), onde a fotocorrente o resultado da
diferena entre a corrente do diodo com luz e sem luz. Dessa maneira, observamos a
corrente obtida somente pelos portadores minoritrios, pois o fator da corrente eletrnica
foi desprezado.
Analisando agora o efeito do campo magntico sobre o transporte na amostra, percebemos que sem excitao ptica, ocorre um deslocamento de cerca de 2 mV na posio da
ressonncia e2 (veja figura 4.4(a)), associamos esse deslocamento ao shift diamagntico
do nvel.
Por outro lado, analisando a mesma situao anterior, porm incidindo luz na amostra,
37
Figura 4.3: Representao da curva de fotocorrente versus tenso para a amostra resfriada
a 2 K e sem campo magntico aplicado para diferentes intensidades de excitao.
no visualizamos nenhum efeito de deslocamento da ressonncia dos buracos fotogerados
4.4(b). Podemos associar esse fato devido massa efetiva do buraco ser maior comparada
do eltron e, como a dependncia do termo diamagntico inversamente proporcional
massa, no temos um deslocamento significante na posio da ressonncia dos buracos.
38
Figura 4.4: Representao da curva de corrente versus tenso para a amostra resfriada a
2 K, sob o efeito de diferentes intensidades de campo magntico. Em (a) temos a amostra
sem a incidncia de luz e em (b) com laser aplicado com uma potncia de 30 mW.
4.2
Medidas pticas
Nesta seo apresentaremos os resultados obtidos atravs das medidas de fotoluminescncia. As medidas foram realizadas em duas regies: no contato GaAs (de 1, 45eV
a 1, 60eV ) e na regio de emisso do InAs (1, 0eV a 1, 35eV ). Para obtermos uma viso
geral da emisso do diodo, apresentamos a seguir um espectro completo com as duas
regies estudadas.
Podemos observar a presena de um pico centrado em aproximadamente 1,26 eV associado recombinao de portadores nos quantum dots. E, em mais alta energia temos
a recombinao de portadores nos contatos do diodo (GaAs). O pico mais fino que se
39
Figura 4.5: Espectros de luminescncia do diodo com tenso aplicada (V=0,20 V) e sob
excitao ptica (P=100 mW). No inset temos uma viso ampliada da emisso dos pontos
qunticos
encontra nessa regio devido regio no dopada existente no contato [39], j a regio
mais extensa de emisso, que vai de 1,46 eV a 1,56 eV o resultado da recombinao de
portadores na regio altamente dopada dos contatos de GaAs.
A seguir, apresentaremos primeiramente a luminescncia dos pontos qunticos e, em
seguida, do contato (GaAs).
4.2.1
Pontos qunticos
40
numa regio de maior energia. Dessa maneira, esses espectros nos mostram claramente
que a insero do InAs introduz nveis de energia abaixo do nvel da banda de conduo
do GaAs, os quais eficientemente capturam os portadores confinados no poo quntico,
conforme discutido anteriormente (seo 2.4).
41
Figura 4.7: Espectros de luminescncia dos QDs de InAs sobre diferentes tenses aplicadas.
Podemos notar na figura 4.8 que mesmo sem tenso aplicada no diodo, existe recombinao de portadores e, consequentemente, luminescncia. Ou seja, nessa situao no
temos a participao, para a recombinao no poo, dos portadores fotogerados no contato, pois estes praticamente no tunelam para o poo sem campo eltrico aplicado. Por
isso, a luminescncia existente a zero volts, consequncia de portadores fotogerados no
prprio poo quntico, onde so capturados, ou relaxam para os nveis de energia dos dots
e recombinam-se.
Para analisar a dependncia da luminescncia com a voltagem, integramos cada espectro de PL da amostra NU 1941 para as diferentes voltagens (figura 4.9).
No grfico, notamos que, em baixa voltagem (V < 0, 08V ), temos pouco sinal de
luminescncia, devido ao fato que so poucos os portadores que esto tunelando para
dentro do poo e recombinando. A partir de 0,08 V, ocorre um aumento muito rpido da
intensidade de luminescncia devido ao tunelamento ressonante de buracos. Como descrito
anteriormente (seo 2.4), o tempo de tunelamento do buraco na regio de ressonncia
muito maior do que fora da ressonncia, por isso existe uma maior probabilidade de
recombinao e, assim, uma maior intensidade de luminescncia, como pode ser visto na
42
Figura 4.8: Espectros de PL da emisso dos pontos qunticos para diferentes voltagens
aplicadas sob excitao do laser de 10 mW.
43
44
45
46
47
Figura 4.13: Espectros de luminescncia da emisso dos pontos qunticos para as polarizaes + e em diferentes voltagens aplicadas.
A polarizao da luminescncia dos QDs possui grande dependncia com a potncia
de excitao. Notamos que em baixa potncia a polarizao consideravelmente maior do
que em alta potncia em baixa voltagem. Alm disso, nessa situao temos uma variao
importante da polarizao em funo da voltagem, com um mximo em V = 0, 16V e
uma tendncia perda de polarizao em alta voltagem, quando a tenso est prxima
regio de ressonncia do eltron (V 0, 80V ). Para as potncias de 30 mW e 100 mW
no temos uma variao brusca do grau de polarizao, mas percebemos que com 30 mW
a resposta da polarizao em funo da voltagem maior.
Em relao s duas potncias mais baixas, podemos dizer que aps ressonncia
de buracos, temos uma regio de grau de polarizao circular constante at V 0, 7V ,
em seguida notamos uma grande diminuio da polarizao. Com isso, verificamos que
o grau de polarizao possui forte correlao com a injeo de buracos nos quantum
dots, e quando aproximamos da ressonncia de eltrons a polarizao tende a diminuir
consideravelmente.
Fazendo agora uma anlise do grau de polarizao em funo da intensidade do campo
magntico, podemos observar (figura 4.16) que a polarizao mais intensa em baixas
48
49
Figura 4.15: Curvas de polarizao dos QDs de InAs em funo da voltagem e para
diferentes intensidades de excitao.
Figura 4.16: Curvas de polarizao dos QDs de InAs em funo da intensidade de campo
magntico e potncia de excitao de 30 mW.
4.2.2
Contato GaAs
50
eV e 1,60 eV, a qual o resultado da recombinao de portadores das camadas fortemente dopadas de GaAs. Alm disso, temos a presena de um pico estreito em 1,52
eV, o qual associado recombinao de portadores (recombinao de xciton livre) na
regio no intencionalmente dopada dos contatos (figura 4.17). Tal recombinao acontece principalmente em baixas voltagens. Quando a tenso aumentada, a probabilidade
do tunelamento aumenta, reduzindo o nmero de portadores no contato e resultando em
uma reduo em intensidade da recombinao de xciton livre (em 1,52 eV).
51
52
Figura 4.19: Curvas de polarizao e corrente versus tenso para diferentes intensidades
de excitao. Em (a) 10 mW e (b)100 mW.
Captulo 5
CONCLUSO
O objetivo central dessa dissertao de mestrado consistiu no estudo de efeitos de spin
em um diodo de dupla barreira contendo pontos qunticos de InAs no centro do poo
quntico. Para isso, foram feitas medidas eltricas e pticas na presena e ausncia de
campo magntico aplicado amostra.
Os resultados obtidos na ausncia de campo magntico so semelhantes aos de trabalhos publicados na literatura. Observamos uma variao dos nveis de energia do poo
quntico quando comparado com a amostra referncia (amostra sem os QDs). Alm disso,
observamos uma forte correlao entre a intensidade de luminescncia dos quantum dots
e a voltagem aplicada. Tal efeito foi associado ao tunelamento de portadores minoritrios
no poo e a captura de tais portadores pelos quantum dots.
Com relao s medidas realizadas na presena de campo magntico, observamos que
a luminescncia do ponto quntico possui polarizao circular no-nula e dependente da
voltagem aplicada. Verificamos que tal efeito ocorre predominantemente na regio de
baixas tenses (0, 0V < V < 0, 6V ). A partir de V = 0, 6V o sinal tende a perder o grau
de polarizao circular. Esse comportamente provavelmente ocorre porque a polarizao
possui uma dependncia importante com o processo de acmulo de carga e captura de
portadores minoritrios pelos dots. Em altas voltagens, a altura da segunda barreira fica
muito baixa devido ao efeito Stark . Com isso, temos uma reduo do acmulo de carga
na regio do QW, reduzindo a probabilidade de captura e, consequentemente, reduzindo
a intensidade de luminescncia e polarizao.
Verificamos tambm nesse trabalho que o grau de polarizao da emisso dos dots possui uma dependncia importante com a intensidade da potncia de excitao da amostra.
53
CAPTULO 5. CONCLUSO
54
Referncias Bibliogrficas
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