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SilvaREECRevistaEletrnicadeEngenhariaCiviln3(2012)
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PROCESSOOXIDATIVOAVANADOESUAAPLICAOAMBIENTAL
ADVANCEDOXIDATIVEPROCESSANDENVIRONMENTALAPPLICATION
NbiaNatliadeBrito ,VictorBorgesMarinhoSilva2
Recebidoem30dejaneirode2012;recebidopararevisoem03deabrilde2012;aceitoem04deabrilde2012;
disponvelonlineem20deabrilde2012.
PALAVRASCHAVES:
Fotocatlise;
ProcessoOxidativo;
Degradaode
contaminantesorgnicos.
KEYWORDS:
Photocatalysis;
OxidativeProcess;
Degradationoforganic
contaminants.
RESUMO:Osprocessosoxidativosavanadostmobtidograndeatenodevidoo
aumentodacomplexidadeedificuldadenotratamentodeguasresidurias,oque
temsidomotivoparaabuscadenovasmetodologiasvisandoaremediaodesses
rejeitos. Diante disto, este trabalho teve objetivo estudar os processos baseados
em oxidao avanada tais como: fotocatlise heterognea TiO2/UV; tratamento
fotoqumico H2O2/UV e processos baseados no reagente de Fenton. Os trs
processos apresentados baseiam se na gerao de radicais hidroxila que um
poderoso e no seletivo oxidante (E0= 2,8 eV). A reviso descreve os principais
fundamentos destes processos e discute mecanismos de degradao de
contaminantes orgnicos. As principais limitaes das tcnicas apresentadas
referemse construo de reatores em escala real, os custos com energia e o
desenvolvimento de catalisadores de baixo custo. Com relao as principais
vantagens possvel destacar: a simplicidade de aplicao do processo e a
eficincianadegradaodecompostosaltamenterecalcitrantes.
ABSTRACT:Theadvancedoxidativeprocesseshavegottengreatattentionduethe
increaseofthecomplexityanddifficultyinthewastewatertreatment,whatithas
been reason for the search of new methodologies aiming at the remediation of
these effluents. Ahead of this, in this work, it was studied the process based in
advanced oxidation, such as: heterogeneous photocatalysis TiO2/UV;
photochemicaltreatmentH2O2/UVandprocessesbasedonFentonsreagent..The
threeprocessespresentthegenerationofradicalshidroxilathatitisapowerfuland
notselectiveoxidante(2,8E0=eV).Thisreviewdescribestheprocessesfundaments
main and discusses degradation mechanisms of organic contaminants. The main
limitationsofthepresentedtechniquesare:constructionofreactorsinrealscale,
the costs with energy and the development of catalysers of low cost. The main
advantages are: the process application simplicity and the efficiency in the
recalcitranthighlycompositedegradation.
1.INTRODUO
*Contatocomosautores:
1
email:nubiabrito@quimica.ufg.br(N.N.Brito)
Professora Dra. Instituto de Qumica da Universidade Federal de
Gois.
2
email:victorbms87@hotmail.com(V.B.M.Silva)
AlunodeIniciaoCientficaVoluntriadocursodeQumicaIndustrial
ISSN:217906122012REECTodososdireitosreservados.
Apoluiodomeioambienteporefluentes
industriaistemaumentadogradativamentenasltimas
dcadas, tornandose um grave problema social e
ambiental. Os resduos produzidos em geral,
frequentemente contm poluentes txicos e
resistentes aos sistemas convencionais de tratamento
(coagulao/floculao; adsoro com carvo ativado;
precipitao; degradao biolgica, dentre outros)
(SouzaePeraltaZamora,2006).
N.N.Brito,V.B.M.SilvaREECRevistaEletrnicadeEngenhariaCiviln3(2012)
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N.N.Brito,V.B.M.SilvaREECRevistaEletrnicadeEngenhariaCiviln3(2012)
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2.TRATAMENTOFOTOQUMICOUTILIZANDOH2O2/UV
Para os processos fotoqumicos a
transparnciapticadolquidoasertratadodegrande
importncia. Com o aumento da turvao a eficcia da
ativao dos oxidantes atravs dos raios ultravioleta
diminui devido absoro da radiao ultravioleta por
outrassubstnciascontidasnomeioreacional(Kammradt
e Fernandes, 2004). O perxido de hidrognio por ser
incolor,noabsorvealuzvisveleabsorveapenaspouca
radiao ultravioleta UV com comprimento de onda
acimade280nm.Porisso,paraaativaodoperxidode
hidrognio, ou seja, para que ocorra a sua fisso
homoltica,somentearadiaoricaemenergiaedeonda
curtadafaixaUVCutilizvel(TeixeiraeJardim,2004).
Umadasformasdeempregodotratamento
fotoqumico se baseia na gerao do radical (.OH)
utilizando perxido de hidrognio. O perxido de
hidrognio, por ser um oxidante enrgico, muito
utilizado em processos de degradao de compostos
recalcitrantes e tambm para eliminar a colorao
persistente de efluentes ps tratamento biolgicos.
Entretanto,oempregodoperxidodehidrognio
H2O2+hv2.OH
Eq.(1)
a) Abstraodetomodehidrognio
Os radicais hidroxila formados so capazes
de oxidar compostos orgnicos por abstrao de
hidrognio, gerando radicais orgnicos (Equao 2).
Posteriormente ocorre adio de oxignio molecular
formandoradicalperxido(Equao3),intermedirios
que iniciam reaes trmicas em cadeia levando
degradao at CO2, gua e sais inorgnicos. A reao
por abstrao de hidrognio ocorre geralmente com
hidrocarbonetosalifticos:
.
OH+RHR.+H2O Eq.(2)
R.+O2RO2.
Eq.(3)
b) AdioEletroflica
Adio eletroflica de radical hidroxila a
compostosorgnicosquecontmligaesresultana
formao de radicais orgnicos, como mostrado na
Equao 4. Ocorre geralmente com hidrocarbonetos
insaturadosouaromticos:
Eq.(4)
Fonte:Nogueira,etal2007.
Eq.(5)
Fonte:Nogueira,etal2007.
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c)
Transfernciaeletrnica
OH+RXRX.++OHEq.(6)
Almdestas,outrasreaesradicalarespodem
ocorrer(Equaes8e9),noentanto,soindesejveisdo
pontodevistadeoxidaodoscompostosorgnicos,pois
consomem radicais .OH, prejudicando a eficincia do
processodefotodegradao.
Reaesradicalradical
2.OHH2O2
H2O2+.OHHO2.+H2O
Eq.(8)
Eq.(9)
H2O2+.OHH2O+HO2.
OH.+CO32OH+CO3.
OH.+HCO3H2O+CO3.
Eq.(11)
Eq.(12)
NH4+NH3+.OHNH2OHNOH
NONO2NO3
Eq.(10)
OaumentonaconcentraodeH2O2nopode
ser feito, portanto, alm de certos limites porque o
perxido de hidrognio gera radical perxido, o qual
apresentapotencialdeoxidaoinferior.
UmagrandevantagemdoprocessoH2O2/UV
a no introduo de sais (catalisadores) durante o
tratamento; assim, deixase de ter uma etapa de
separaodeslidosposterioraoPOA.Poroutrolado,o
baixocoeficientedeabsortividadedoH2O2,em254nm,
apontado como a maior desvantagem deste processo.
Neste comprimento de onda, a absortividade molar do
perxidodehidrogniodeapenas20L.mol1cm1;logo,
devese esperar uma pequena gerao de radicais
hidroxila. Este seria o motivo pelo qual uma grande
quantidade de H2O2 necessria para tratar efluentes
comoprocessoH2O2/UV(Cavalcanteetal.,2005).
AfotlisedoH2O2aquosodependentedopH
e cresce na medida em que condies mais alcalinas so
usadas. Isto ocorre devido ao alto coeficiente de
absortividademolardonionHO2,quea254nmde240
Lmol1cm1.Todavia,baixosvaloresdepH(nafaixade2,5
3,5) so normalmente preferidos para o processo
H2O2/UV, uma vez que em pH cido o efeito dos
capturadores de radicais, especialmente o de ons como
carbonatos e bicarbonatos, anulado. As reaes destes
capturadores com o radical hidroxila esto apresentadas
nasEquaes11e12(Cavalcanteetal.,2005).
Eq.(13)
N2ON2N2
Segundo os autores a oxidao da amnia
podeserincrementadacomaumentodaconcentrao
decidohipoclorosoouonshipocloritoemsoluo:
2NH3+3HClON2+3HCl+3H2O Eq.(14)
2NH3+3OClN2+3Cl+3H2OEq.(15)
Cl+.OHCl.+OH
Eq.(16)
.
Cl.+ OHHClO
Eq.(17)
Segundoosautoresistosedeveaofatode
quenochorumeestudadoexisteumaconcentraode
Fe+2emtornode18mgL1oquelevariaaproduode
radicais hidroxilas via mecanismos de FotoFenton,
portanto, fotocataltico. O chorume apresentou
tambmelevadasconcentraesdecloretos(1770mg
L1) que pode reagir com radicais hidroxilas gerando
HClOeClO(Equaes14e15).
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Estasespciespodemprovocaradegradaodaamniao
que caracterizaria tambm um processo como
fotocataltico.
PirottaeStulp2010,utilizaramumamisturade
6corantesnumaproporode30mg.L1cada,totalizando
180 mg.L1 no efluente final os corantes foram: amarelo
crepsculo,azulindigotina,eritrosina,amarelotartrazina,
amarantoeazulbrilhanteFCF.Nesteestudofoiobservado
uma reduo da colorao do efluente de 96,4% e da
DemandaQumicadeOxigniode38,56%napresenade
oxidanteH2O230mmol.L1.
Subtilecolaboradores(2009)obtiveramcomo
processo UV/H2O2 no tratamento trmico de emulses
gua e leo 76% de DQO e 94% de COT. Os autores
acreditam que o sistema deva ser investigado em
conjunto com outra tecnologia para que seja
economicamente vivel, podendo resultar em um
efluentecomboaqualidadeepotencialparareuso.
Brito e colaboradores (2010a), conseguiram
com o tratamento fotoqumico de chorume de resduos
resultados relacionados a ensaios toxicolgicos que
demonstraram a possibilidade de utilizao de maior
concentrao de chorume tratado na germinao das
sementes de quiabo e balsamina, tais como: 91% de
chorume tratado na germinao das sementes de
Abelmoschus esculentus L (quiabo) e 50% de chorume
tratado na germinao das sementes de flores Impatiens
balsamina(balsamina)(Brito,etal.,2010a).
Desta forma, o emprego do H2O2 combinado
comaradiaoUVtemdespertadograndeinteressepara
usoemprocessosambientais.
d) FotocatliseheterogneaTiO2/UV
Os processos fotocatalticos, tambm
considerados POA tiveram sua origem na dcada de 70
quando pesquisas em clulas fotoeletroqumicas
comearam a ser desenvolvidas com o objetivo de
produo de combustveis a partir de materiais baratos,
visandotransformaodaenergiasolaremqumica.Em
1972, um trabalho de Fujishima e Honda, descreveu a
oxidaodaguaemsuspensodeTiO2irradiadoemuma
clulafotoeletroqumica,gerandohidrognioeoxignio.
A partir desta poca, muitas pesquisas foram
dedicadas ao entendimento de processos fotocatalticos
envolvendo a oxidao da gua e ons inorgnicos
(NogueiraeJardim,1998).
Apossibilidadedeaplicaodafotocatliseem
descontaminaofoiexploradapelaprimeiravezemdois
trabalhos de Pruden e Ollis (1983 a e b), onde foi
demonstrada a degradao de clorofrmio e
tricloroetileno para ons inorgnicos durante iluminao
de suspenso de TiO2. Desde ento, a fotocatlise
heterognea vem atraindo grande interesse de diversos
grupos de pesquisadores em todo mundo devido sua
potencialidadedeaplicaocomomtododedegradao
de poluentes (Nogueira e Jardim, 1998; Ziolli e Jardim,
1998).
Nafotocatliseheterogneaumaespcie
Onde:BV:BandadeValncia;
BC:Bandadeconduo;
+
e ,h :pareltronlacuna;
hv:Radiaoexterna(UV);
MO:Matriaorgnica;
MO*:Matriaorgnicaoxidada.
Figura1:Princpioseletrnicosdeumprocessofotocataltico.
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DentreasestruturasdoTiO2aformaanatase
a que apresenta a fotoatividade, porm h estudos
comprovando que a estrutura rutlica pode apresentar
umapequenafotoatividade(ZiollieJardim,1998).Muitos
estudostmsidodesenvolvidoscomumaporcentagemde
75% anatase e 25% rutilo apresentando maior
fotoatividade(NogueiraeJardim,1998).
As aplicaes do TiO2 na decomposio de
compostos orgnicos nosltimos anos tm demonstrado
serummtodoinovadorealternativoparadescontaminar
gua de compostos txicos. Durante o processo de
degradao fotocataltica utilizase um comprimento de
ondaadequado(<400nm).Adiferenadoqueocorrecom
outras tecnologias que as substncias mais complexas
podem decomporse em substncias mais simples
diminuindo acentuadamente a concentrao da matria
orgnica(Gonzlezetal.,2004b).
bem conhecido que o semicondutor TiO2
possui uma alta sensibilidade radiao eletromagntica
e em conjunto apresentam uma elevada atividade
cataltica na decomposio de compostos txicos em
soluoaquosa(Gonzlezetal.,2004b).
A principal razo para a elevada atividade
cataltica do TiO2 devese a sua capacidade para gerar
radicaishidroxila(.OH),osquaissofortesoxidantesque
atacam as molculas at degradlas. Ainda que existam
diferentes rotas para gerar radicais hidroxilas, um dos
mais importantes por meio da gerao do par eltron
lacuna criado durante a excitao eletromagntica do
semicondutor.Osradicaishidroxilapodemserproduzidos
atravs da interao de molculas de gua com a lacuna
dabandadevalncia(Gonzlezetal.,2004b).
At hoje no est claro qual das espcies
geradas (eltrons, lacuna ou .OH) a responsvel pela
degradaodospoluentes.Noobstantemuitoprovvel
que as trs espcies estejam envolvidas e que isto pode
ser uma das razes principais do poder bactericida,
oxidativo e redutor dos processos fotocatalticos
(Gonzlezetal.,2004b).
Prevse que no futuro os mtodos fotocatalticos sero
os mais eficientes para a purificao de vrias classes de
guasresiduriasindustriaisedomsticas(Gonzlezetal.,
2004b).
Eq.(18)
h++H2Oads..OH+H+
Eq.(19)
.OH+M.Oads.M.O*ads
Eq.(20)
eBC+O2O2.
Eq.(21)
TiO2(eBC+hBV)TiO2+
Eq.(22)
Eq.(24)
O2+H+HO2.
Eq.(25)
HO2 H2O2+O2
Eq.(26)
H2O2+eBc.OH+OH
Eq.(27)
H2O2+O2..OH+OH
Eq.(28)
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(1,4g.L1),vazodear(150ml.s1),temperatura(550C)
e tempo de tratamento de 240 minutos foi possvel
verificar elevada eficincia na reduo da cor ( 92%),
DQO (65%), DBO (40%) e TOC (29,3%) (Brito et al.,
2007).
LAmourecolaboradores(2008)obtiveram
reduesdaconcentraodefenisnaordemde98%
utilizando25horasdetratamentocomlodosativados
e mais 1 hora de fotocatlise heterognea (TiO2/UV).
Pelegrini e colaboradores (2001) obtiveram reduo
em torno de 20% na concentrao de fenis totais
aps 90 minutos de tratamento utilizando a
tecnologia de fotocatlise heterognea (TiO2/UV).
Brito e colaboradores (2011) obtiveram 57% de
diminuio de fenis totais em 180 minutos de
tratamentoutilizandoTiO2/UV(700mg.L1).
No estudo da degradao da matria
orgnica em chorume de aterro antecedentes da
literatura atribuem matriz uma massa molecular
aparente de 10000 a 50000 g.mol1, principalmente
graas
contribuio
de
substncias
macromoleculares como lignina e cidos hmicos
(Moraesetal.,2006).Asreduesdaconcentraoda
matriaorgnicanaordemde40%,comprovadaspela
diminuio do teor de Carbono Orgnico Total do
percoladoapstratamentofotocatalticoheterognio
(TiO2/UV), demonstra que o processo eficiente no
apenas para degradar compostos orgnicos, mas
tambm para conduzir a degradao at uma
completamineralizao(Britoetal.,2011).
e)Tratamentoviareaodefentonefotofenton
Em 1894, H.J.H Fenton reportou que ons
ferrosos promovem a oxidao de cido malico na
presena de perxido de hidrognio. Seus trabalhos
posterioresmostraramqueacombinaoentreferro
II e perxido de hidrognio so eficientes processos
paraoxidaodecompostosorgnicos.
Quatro anos depois das publicaes de
Fenton, Haber e Weiss propuseram o
desenvolvimento de radicais hidroxila nesse tipo de
reao.Entretanto,overdadeiromecanismosomente
foi desvendado na dcada de 40 por Merz e Waters
que propuseram a decomposio do H2O2 catalisada
Assim, o processo, representado
porFe3+.
pela equao 29, corresponde a uma reao redox,
quelevageraodeummolderadicalhidroxilapara
cadamoldeperxidodehidrogniopresentenomeio
(TeixeiraeJardim,2004).
H2O2+Fe2+Fe3++OH+.OH
Eq.(29)
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.
OH+Fe2+Fe3++OH
Eq.(30)
Osionsferrosos(Fe2+)servemdecatalisadores
paradecomposiodoperxidodehidrognio(H2O2),em
meio cido, gerando radical hidroxila, extremamente
reativo, capaz de oxidar efetivamente grande parte da
matria orgnica presente em efluentes em uma
demanda de tempo de apenas alguns minutos (Souza et
al.,2010).
Os radicais hidroxila formados podem atuar
sob vrios mecanismos diferentes, com adio
nucleoflica,abstraodehidrognio,substituionoanel,
produzindo compostos oxidados. A atuao dos radicais
hidroxila sobre substratos orgnicos pode ser
genericamenterepresentadapelaEquao31:
.
OH+RR.+H2O
Eq.(31)
AoxidaoapartirdoprocessoFentonpodese
dar de maneira indireta, com a formao de radical
hidroxila (conforme eq. 31), ou por via direta, onde ons
Fe2+eFe3+podemreduzirouoxidardiretamenteamatria
orgnica(Equaes32e33).
Fe2++ClRHFe3++Cl+RH
3+
2+
Fe +RFe +R
Eq.(32)
Eq.(33)
importantesalientarqueasespciesdeferro
em soluo aquosa (Fe2+, Fe3+) existem como aquo
complexos. Os ons frricos formados podem decompor
H2O2 cataliticamente a H2O e O2, cujos passos so
dependentes do pH, formando tambm ons ferrosos e
radicais:
Fe3++H2O2FeOOH2++H+Eq.(34)
FeOOH2+Fe2++HO2.
Fe2++HO2.Fe3++O2+H+
.
Eq.(35)
Eq.(36)
Eq.(37)
ComopodeservistonaEquao38,H2O2pode
tambm atuar com seqestrador de radical hidroxila,
formandooradicalhidroperoxila(HO2.),oqualapresenta
um menor potencial de reduo (E0= 1,42 V) que .OH,
prejudicando, portanto, o processo de degradao
(Nogueiraetal.,2007):
H2O2+.OHHO2.+H2O
Eq.(38)
Eq.(40)
Eq.(41)
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prosseguimentoreaodeFenton.
A absorbncia de ons frricos pode se
estenderataregiodovisvel,dependendodopH,poiso
pH influencia a formao de espcies hidroxiladas, as
quais apresentam maior absoro no visvel. A espcie
Fe(OH)2+ apresenta mximo de absorbncia em
comprimento de onda de 300 nm estendendose at
aproximadamente400nm,oquepermitequeairradiao
solarsejautilizadanareaofotoFenton.(Nogueiraetal.,
2007).
Durante a reao Fotofenton assistido podem
ser citadas as seguintes etapas do mecanismo:
fotorreduo de ons Fe3+ formando os ons Fe2+, que
reagem com H2O2; aumento da decomposio de H2O2
pelaabsorodaluzUVefotlisedecomplexosorgnicos
de Fe3+ gerados durante a decomposio. Alm destes
fatores, a fotlise de hidroxocomplexos de Fe3+ uma
.
fonteadicionalde OH(Souza,etal.,2010).
Uma faixa estreita de pH, entre 2,5 e 3,0
proporciona uma mxima eficincia de degradao. Esta
faixa limitada decorrnciada precipitao de Fe(III) em
valores de pH acima de 3, diminuindo drasticamente sua
interao com perxido de hidrognio e,
consequentemente,aproduode .OH.AbaixodepH2,5
a velocidade de degradao tambm diminui apesar das
espcies de ferro permanecerem solveis, pois altas
concentraes de H+ podem sequestrar radicais hidroxila
deacordocomaEquao42:
OH+H++eH2O
vantagens,comoareutilizaodoferro,dispensando
procedimentos de remoo de ferro que fazem
necessriosconsiderandooslimitesde15mg.L1deste
metalimpostosparaodescartedeefluentestratados.
Existem ainda outras formas de reaes
Fenton, conhecidas com likeFenton, em que o
percursorinicialumaformadeferrodiferentedeum
sal ferroso. Para isso, utilizamse sistemas
imobilizados de ferro em uma matriz, processo este
quetemdespertadointeressedemuitoscientistasnos
ltimos anos. Nesse tipo de reao, a liberao
controladadeonsFe2+garanteareaodeFenton,e
essa liberao pode se dar por meios qumicos, a
partir do ajuste do pH, ou por meio de processos
fotoqumicos,comairradiaodomeio,conformeas
Equaes43e44:
<matriz>FeOOH+H+<matriz>OH+Fe3++H2OEq.(43)
<matriz>FeOOH+H++hv<matriz>Fe2++OH+.OHEq.(44)
Eq.(42)
TABELA1:DependnciadopHdomeio,easdiversasformasdeferroemsoluo
pH
Espciequmicapredominante
1,0
[Fe(H2O)6]2+
2,0
[Fe(H2O)5OH]+
4,0
[Fe(H2O)4(OH)2]
Fonte:(PachecoePeraltaZamora,2004)
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RN=NR+4H++2Fe0RNH2+H2NR+2Fe2+Eq.(46)
3.CONSIDERAESFINAIS
Os processos oxidativos avanados
apresentam grande potencial de aplicao como
mtodo de descontaminao de guas residurias,
considerandovriosfatores,umdelesaeficinciana
rpida mineralizao de inmeras espcies qumicas
de relevncia ambiental. No entanto importante
ressaltaralgumaslimitaesdatcnicaemestudoque
dificultamsuaconsolidaotaiscomo:necessidadede
fontes artificiais de radiao, uma vez, que grande
parte dos catalisadores apresentam um band gap
correspondente radiao ultravioleta, dificuldades
na distribuio de radiao em todo reator,
dificuldades na separao dos fotocatalisadores, uma
vez que estes so utilizados na forma de finas
suspenses e dificuldades na implementao de
sistemascontnuosemgrandeescala.
Muitos estudos tendem a contornar tais
inconvenientes, visto que, o processo oxidativo
avanado uma metodologia de tratamento
promissora quando se trata de matriz extremamente
poluente, dentro deste contexto importante
destacarumanovalinhadeestudoquetemsurgido
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