Depois do seu término com a gravadora 

Motown Records (a mesma onde artistas

como The Jackson 5 e Michael Jackson iniciaram sua carreira), Mars assinou com
a Atlantic Records em 2009. Durante os primeiros meses como artista da editora, ele
coescreveu os arranjos e fez participações em músicas como "Nothin' on You" (2010),
do rapper B.o.B, e "Billionaire" (2010), do cantor americano Travie McCoy. Também
participou da composição dos êxitos mundiais "Right Round" (2009), do rapper Flo
Rida com participação de Kesha, "Wavin' Flag" (2010), do cantor somali K'naan, e "Fuck
You!" (2010), de Cee Lo Green. Em Outubro de 2010, lançou o seu álbum de estúdio de
estreia, Doo-Wops & Hooligans. O álbum atingiu o seu pico na terceira colocação da
tabela musical Billboard  200 nos EUA, e recebeu o certificado de disco de platina
pela Recording Industry Association of America (RIAA) após vender mais de um milhão de
cópias no país. Seu primeiro single como artista principal, "Just The Way You Are" (2010),
ocupou a primeira posição da tabela de "singles" americana "Billboard Hot" 100 por quatro
semanas consecutivas."Grenade" (2010), ocupou a mesma posição por oito semanas não
consecutivas. O sucesso dos dois singles nos Estados Unidos fazem de Mars um dos seis
artistas masculinos na história que alcançaram o topo da Billboard com os dois
primeiros singles do mesmo álbum, e o primeiro a fazê-lo em treze anos. Inspirado por
lendários artistas como Michael Jackson e Elvis Presley, o intérprete é considerado um
dos mais "versáteis e completos artistas de música pop da atualidade", segundo um crítico
do prestigiado jornal The New York Times.[2]
Seu segundo álbum de estúdio, intitulado Unorthodox Jukebox, foi lançado em 11 de
dezembro de 2012, do qual o primeiro single, a música "Locked Out of Heaven", foi
lançado em 1 de outubro. No dia 13 de dezembro de 2012, "Locked Out of Heaven"
assumiu a 1ª posição da Billboard Hot 100 e da Hot Digital Songs, graças a seu
crescimento nas vendas digitais de 46% em relação a semana anterior. [3] "Locked Out of
Heaven" tornou Mars o artista masculino com o maior número de singles número um no
menor período de tempo na parada desde 1964, quando Bobby Vinton registrou o mesmo
recorde. O segundo single do álbum, a música "When I Was Your Man" também chegou a
primeira posição na Billboard Hot 100 e foi nomeada ao 56º Grammy Awards na categoria
de Melhor Performance Pop Solo. O terceiro single do álbum foi a canção "Treasure" que
chegou ao top 5 da Billboard Hot 100 e o quarto e último single foi "Gorilla".
Em 2014, Mars colaborou com Mark Ronson no Uptown Funk, um single que se
apresentou bem em muitas paradas musicais em todo o mundo, incluindo os EUA(por 14
semanas consecutivas), Austrália, Canadá, Nova Zelândia e Reino Unido.