METROLOGIA-2003 Metrologia para a Vida Sociedade Brasileira de Metrologia (SBM) Setembro 0105, 2003, Recife, Pernambuco - BRASIL

ANLISE DE MEDIES COM O DOSIMETRO FRICKE

G. A. C. Pedrosa 1, C. C. Dantas 2, C. A. Campos 2
1

INMETRO, Rio de Janeiro, Brasil 2 DEN/UFPE, Recife, Brasil 3 CRCN, Recife, Brasil
Encapsulado em ampolas de lucite (C8H8) ou poliestireno (C5H8O2), ele pode ser aplicado em procedimentos de simulao de doses internas em radioterapia e braquiterapia. O alcance operacional mximo do dosmetro Fricke definido pela perda de linearidade devido deplexo de oxignio e corresponde a uma dose absorvida de 400Gy, em funo da disponibilidade de oxignio no meio; o limite inferior depende da resoluo do espectrofotmetro. Por outro lado, solues saturadas com ar podem estender o limite superior para medidas de dose em at cerca de 500Gy. Se ar ou oxignio puro forem continuamente borbulhados na soluo durante a irradiao a uma concentrao de 0,05 M, esse limite superior pode chegar a 10.000 Gy [1]. A medida da dose absorvida no dosmetro Fricke feita a partir da determinao da concentrao de ons frricos (Fe+3), relacionada absorbncia no seu pico de absoro mxima mais estvel (304 nm). Por ser considerado no dependente da energia de radiao, o dosmetro Fricke tem sido utilizado para determinao espacial de dose de radiao. Em 1990, Espinoza Echavaria [2] utilizou o dosmetro Fricke para determinar a distribuio espacial de dose em um container utilizado para irradiao de alimentos com um feixe de 60Co. Para tanto, posicionou verticalmente 35 tubos de plstico em uma base de madeira, dividindo-os ao longo das alturas de 30, 265, 500, 735 e 970 mm. Cada um destes tubos continha tambm um suporte de madeira contendo cinco dosmetros. Uma nova proposta de dosimetria foi feita em 1994 por Olsen e Hellesnes [3], baseada na transformao da soluo lquida em gel utilizando-se gelatina em p (E. Merck, Darmstad, Germany) e posterior irradiao em feixe de Ru106. Partindo das propriedades ferromagnticas dos ons de ferro, e sabendo-se os tempos de relaxao 1 e 2 do dos ons ferroso e frrico, respectivamente, foram determinadas posteriomente as ressonncias magnticas em um tomgrafo, de forma viabilizar a construo da curva de calibrao dose versus ressonncia do on frrico. Observaram ento uma proporcionalidade bem definida nessa relao, bem como um comportamento inversamente exponencial da dose em relao espessura, o que corrobora

Resumo: O dosmetro Fricke tem sido utilizado para determinao absoluta de dose de radiao entre 40 e 350 Gy para energias de raios-X, raios- e feixe de eltrons rpidos. O grande inconveniente deste sistema dosimtrico consiste na impossibilidade do seu uso para medidas de baixas taxas de dose ou de exposio. Um sistema de dosimetria Fricke foi implantado e implementado no Centro Regional de Cincias Nucleares CRCN, em Recife/PE, para determinao de doses de radiao avaliadas por meio espectromtricos e por espectrometria de massa com fonte de plasma. A anlise estatstica dos resultados obtidos indicou que pelo mtodo espectromtrico esse sistema dosimtrico pode ser utilizado para manuteno dos fatores de calibrao dos padres do CRCN e avaliao de doses via postal de centros radioteraputicos do pas. Palavras chave: dosimetria Fricke, irradiao, calibrao

1. INTRODUO O dosmetro de sulfato ferroso, conhecido como dosmetro Fricke, tem sido amplamente aceito como padro na quantificao da dose absorvida, mesmo em campos de radiao no homogneos e sobre os quais se dispe de poucas informaes. Sua composio consiste de uma soluo 0,001M de FeSO4 ou Fe(NH4)2(SO4)2 e 0,8N de H2SO4. Sua aplicao em dosimetria inclui, alm de feixes de raiosX e de radiao gama, tambm feixes de eltrons ou partculas betas, podendo ser usado para determinao absoluta de dose com uma exatido de 1 a 2% [2]. A dosimetria Fricke rene grande parte das vantagens anteriormente citadas, tais como reao caracterstica estvel, independncia da taxa de dose e da temperatura no decorrer da irradiao, dependncia energtica desprezvel, versatilidade, facilidade de processamento e baixo custo operacional. Alm disto, ele pode ser utilizado para manuteno dos fatores de calibrao de padres de medidas nos laboratrios de padronizao e possibilita a dosimetria a distncia por via postal, por exemplo, de unidades teleteraputicas existentes nos diversos centros de radioterapia espalhados no pas.

a teoria exposta em [4] e possibilitou uma proposta para um novo simulador para dosimetria. Na tentativa de diminuir o limite de deteco, em 1971 Wagener et al [5] utilizaram um sistema composto por uma fonte de luz modulada, um monocromador, um fotodetector e uma fotomultiplicadora, acoplados a um sistema eletrnico especfico de contagem constitudo de um pr-amplificador, um amplificador linear, e um analisador e contador. Por esta metodologia, o autor objetivava a diminuio da largura de banda do pico em 304 nm e assim aumentar a resoluo, de forma a viabilizar a medida de doses em uma ordem de grandeza menor com um erro associado de 1,6%, da ordem de alguns grays (Gy), enquanto a mesma dose lida com o espectofotmetro apresentava um erro de 68%. Alguns laboratrios de padronizao tm feito uso do dosmetro Fricke considerado um padro dosimtrico absoluto em medidas de dose de radiao entre 40 e 350 Gy, cobrindo todo espectro de energia desde raios-X, raios- e feixe de eltrons rpidos [6]. Devido a sua praticidade na determinao absoluta da dose de radiao, determinados laboratrios secundrios adotam o dosmetro Fricke na prtica de manuteno do fator de calibrao dos seus padres de medidas. A aplicabilidade do dosmetro Fricke est em concordncia com os princpios da dosimetria qumica, fundamentados na ocorrncia de efeitos qumicos radioinduzidos em um meio exposto radiao, de intensidade relacionada energia total absorvida. O objetivo do presente trabalho consiste na implantao da dosimetria Fricke no Laboratrio de Metrologia do Centro Regional de Cincias Nucleares (CRCN) utilizando-se a espectrofotometria, que corresponde aplicao convencional do Fricke dentro da faixa operacional de dose da literatura.

compartimento frio e escuro at o processo de irradiao, a fim de evitar a oxidao dos ons ferrosos. As irradiaes das ampolas contendo a soluo Fricke foram feitas neste trabalho tipicamente em simuladores slidos de plexiglass e Mix-D com fontes de cobalto-60. Em linhas gerais, cubetas de 1, 2 ou 4 cm de espessura tm sido utilizadas para medidas espectromtricas na dosimetria Fricke. Neste trabalho, cubetas de 1 cm de espessura foram escolhidas para manter os mesmos procedimentos dosimtricos que aqueles utilizados pelo Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes do IRD/CNEN onde as densidades medidas em 303 nm ficam entre 0,1 e 0,5. Antes do preenchimento das cubetas com a soluo Fricke irradiada, as mesmas foram rinsadas 5 vezes com gua milliq e secas sob a proteo de uma capela de fluxo laminar com um aspirador de cabelo. A transferncia da soluo Fricke irradiado contidas nas ampolas para as cubetas foram feitas com micro pipetas, de sorte que um volume igual a 3 mL foi sempre adotado para medida das densidades pticas. O mesmo procedimento foi utilizado para a cubeta que continha a soluo Fricke no irradiada. As densidades pticas foram medidas em um fotoespectrmetro Cary 400 UV-Vis. Neste equipamento a luz analisada antes de passar atravs da amostra. Isto reduz fotooxidao dos ons ferosos pois somente o comprimento de onda de luz desejado passa atravs da amostra. A cubeta contendo a soluo Fricke foi colocada no seu receptculo dentro do fotoespectrmetro e as densidades pticas foram medidas em 303 nm. A temperatura da soluo Fricke no interior do espectrofotmetro foi determinada com um termmetro digital Ertco Modelo 4400. Aps a leitura da absorbncia, a extremidade da sonda do termmetro digital foi inserida dentro da soluo Fricke contida na cuveta para uma medida direta da temperatura. O mesmo procedimento foi adotado para a soluo de referncia (no irradiada). No estudo do valor de G(X), a literatura cita vrios valores, cada qual utilizando um mtodo distinto de medio e para cada tipo de radiao. No presente trabalho toma-se como referncia o valor de G(X), para uma radiao de um feixe deCo-60. A concentrao de ons frricos determinada por espectrofotometria. O espectofotmetro fornece a absorvncia, que corresponde ao logaritmo da razo entre as intensidades, I0 e I; respectivamente do feixe luminoso antes e aps atravessar o volume sensvel da cubeta contendo a soluo.

2. METODOLOGIA O dosmetro Fricke consiste de uma ampola de vidro de 5 ml lacrada contendo cerca de 3,5 ml de soluo Fricke. A soluo Fricke consiste de sulfato frrico amoniacal (Fe(NH4)(SO4)212H2O), todos diludos em 0,8M de cido sulfrico (H2SO4). Um balo de vidro de 1 litro lavado e rinsado cinco vezes com gua milliq foi utilizado para preparao da soluo. Os volumes de dos cido (PA) foram medidos com pipetas de laboratrios e a massa de sulfato ferroso foi pesado em balana analtica. Ampolas de vidro de 5 mL, esterelizadas por 5 horas 500 C, foram utilizada para armazenar a soluo Fricke. A transferncia da soluo Fricke contida no balo para ampolas foi feita por intermdio de um bakcer de 50 mL e micro pipetas. O volume final da soluo colocado em cada ampla foi de 4 mL. Aps o preencimento das ampolas, as mesmas foram lacradas manualmente aqueendo-se o gargalo da ampola com um maarico e em seguida puxando a sua extremidade com um pina. As ampolas lacradas (dosmetro Fricke) foram armazenadas em um
o

A absorbncia, uma grandeza adimensional, relacionada com a concentrao molar atravs do coeficiente de extino molar, da variao da concentrao molar de ons frricos e do comprimento da cuveta (0,01m). O coeficiente de

extino molar, , deve ser determinado para cada espectrofotmetro particular. No processo de implantao e implementao do dosmetro Fricke foram feitas intercomparao de doses absorvidas na gua utilizando-se cmara de ionizao, dosmetro Fricke e irradiadores de cobalto-60 de trs instituies diferentes. Essas instituies foram, o Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes, o Hospital de Cncer de Pernambuco e a Universidade Federal do Rio de Janeiro. O setup para a dosimetria do feixe de irradiao da unidade de cobalto-60 do LNMRI feita com o dosmetro Fricke e uma cmara de ionizao padro nacional. A cmara de ionizao e o dosmetro Fricke so posicionados uma distncia igual 100 cm da fonte de radiao. Ambos sistemas dosimtricos so irradiados com um campo de radiao de 10 cm x 10 cm. Durante o processo de irradiao a temperatura nas vizinhanas dos detectores so monitoradas com termistores e a presso medida com barmetros tipo anerides. A sala de calibrao possui dimenses fsicas suficientes para evitar qualquer radiao retro espalhada nos detetores. Um fantoma feito em Mix-D permite o posicionamento da cmara de ionizao e do dosmetro Fricke no raio central do feixe de irradiao. O phantom um paraleleppedo com dimenses de 20 cm 20 cm 8 cm. A dosimetria o feixe de radiao da unidade de cobalto-60 do LNMRI foi feita com uma cmara de ionizao NE 2516, Nmero.

coluna mostra os valores da dose absorvida determinados com uma das cmaras de ionizao padro nacional do LNMRI. A segunda coluna mostra os valores da dose absorvida na gua com o sistema de dosimetria Fricke desenvolvido nesse trabalho. A terceira coluna apresenta o desvio relativo percentual entre as doses de radiao avaliadas com a cmara padro do LNMRI e o dosmetro Fricke. Tabela 2. Valores de doses absorvidas na gua avaliadas com o dosmetro Fricke e com cmara de ionizao padro do LNMRI para a unidade de cobalto-60 do LNMRI Cmara de Ionizao (Gy) 45,6 114,0 128,0 228,0 228,0 Dosmetro Fricke (Gy) 45,6 112,7 225,2 224,0 223,5 Desvio (%)

0 1,14 1,22 1,75 1,97

A incerteza total, ST , na dose absorvida com o dosmetro Fricke foi estimada pelo mtodo de propagao de incertezas descrito por Koury et al [7]. Utilizando-se este mtodo e baseado nos componentes de incerteza, SI, apresentados na Tabela 3, ST foi de 1,96. Tabela 3. Componentes de incerteza estimada na dose absorvida na gua com o dosmetro Fricke. (IRS02) Fontes de Incertezas Diferena em densidad. ptica (absorb.) Calibrao do espectrmetro Valor de ref. do rendimento qumico, G Efeito do armazen. da soluo Fricke Fator de converso Fricke-gua Fator de perturbao das ampolas Incerteza do coeficie. de extino molar Determinao da temperatura Posicio. da amostra durante a irradiao Total (soma quadrtica) 4. DISCUSSO O coeficiente de extino molar, , deve ser avaliado para cada espectrofotmetro em particular. O valor de avaliado partir das nesse trabalho (2186 litro.mol-1.cm-1) concentraes de ons ferrosos para 304 nm e a 250C, concorda com o valor mdio citado na literatura cientfica (2187 litro.mol-1.cm-1) dentro de 1%, indicando que o espectrofotmetro utilizado neste trabalho apresenta caractersticas metrolgicas similares aqueles que foram utilizados para adoo do valor acima mencionado. A incerteza no valor de , determinada por regresso linear um nvel de confiana de 95% foi de 25 litro.mol-1.m-1, o que representa uma incerteza de 1,1%. Incertezas (Si ) (%) 0,10 0,20 0,50 0,05 0,05 0,30 1,50 0,04 0,04 1,62

3. RESULTADOS A Tabela 1 mostra os valores de concentrao molar em unidades litro.mol-1.cm-1 e absorbncia utilizados para determinao do coeficiente de extino molar, , para Beckmann Modelo DU Srie 600 utilizado nesse trabalho. O valor de ajustado com os dados especificados na Tabela 1 e determinados atravs de uma regresso linear foi igual a 2186 litro.mol-1cm-1 para 304 nm e 25oC. Tabela 1. Valores da concentrao molar de ons ferrosos e absorbncia utilizados e medidas, respectivamente utilizadas na determinao do coeficiente de extino molar do fotoespectrmetro Beckmann Modelo DU Srie 600 Concentrao mola Absorbncia (litro.mol-1.cm-1) 9,42x10-5 1,62x10-1 -5 6,08x10 8,95x10-2 -5 6,41x10 9,45x10-2 -5 2,30x10 1,10x10-2 -5 3,53x10 3,68x10-2 Os resultados da dose absorvida na gua com cmara de ionizao e com o dosmetro Fricke da fonte de cobalto-60 do Laboratrio Nacional de Metrologia das Radiaes Ionizantes (LNMRI) so mostrados na Tabela 2. A primeira

Com exceo da incerteza na determinao do coeficiente de extino molar, medida da temperatura durante a leitura da absorbncia e o posicionamento das amostras durante a irradiao, todos os demais componentes de incertezas foram baseados nos dados publicados por Olszanski et al (IRS02)[8]. As incertezas na determinao da temperatura e do erro de posicionamento das amostras no raio central do feixe de radiao foi estimada nas incertezas estimadas pelo laboratrio de metrologia do Centro Regional de Cincias Nucleares para os seus procedimentos de calibrao de sistemas de medidas e detetores. A dosimetria da unidade de cobalto-60 do Laboratrio de Metrologia das Radiaes Ionizantes foi feita com cmara de ionizao e o dosmetro Fricke em um fantoma de Mix-D posicionado 100 cm de distncia da fonte de radiao. O sistema de medida com cmara de ionizao utilizado um dos padres de medidas desse laboratrio, onde a incerteza estimada total especificada no certificado de calibrao de total no excede 1,5%. Como o LNMRI o laboratrio de referncia no pas para medidas de doses de radiao, esta intercomparao constitui-se na base mais slida de sustentao para o sistema de dosimetria Fricke utilizado nesse trabalho. O fantoma Mix-d, tem a dimenso de 20 cm 20 cm 8 cm. O Mix-d um slido com a seguinte composio: 60,8% parafina; 30,4% polietileno; 6,4% oxido de magnsio e 2,4% abana de titnio. O fantoma Mix-d tem propriedades semelhantes s da gua na interao com feixe de Co-60. Como as propriedades fsicas do Mix-D so bastantes semelhantes quelas da gua [9], em primeira aproximao, no presente trabalho, toma-se a dose absorvida na soluo Fricke e na cmara de ionizao como sendo igual a dose absorvida na gua. Os resultados das doses de radiao avaliadas por ambos sistemas de medidas apresentados na Tabela 1 mostram que o maior desvio entre essas doses foi de 2%. 5. CONCLUSO Do presente trabalho pode-se concluir sobe o uso do Fricke com espectrometria ptica e com ICPMS que, com a exatido considerada, o sistema de dosimetria Ficke desenvolvido neste trabalho pode ser utilizado para medidas de doses absorvida na gua para propsitos radioterpicos in loco ou por via postal.

[2] [3]

E. E. Espinosa, Dosimetria En Aire ern La Instalacion de Irradiacio Producto 1 Cuba, 1990. D. R. Olsen, Hellesnes, Absorved Dose Distribuition Measurement in Brachyterapy Using Ferrous Sulphate Gel and Magnetic Resonance Imaging, Department of Medical Physics, The Norweigian Radium Hospital, 0310 Olso, and Department of Health Physics, The National Hospital, Olso, Norway. The British Journal Radiology, 67, 1121-1126, 1994. Kaplan, Fsica Nuclear, Guanabara Dois,1958. segunda edio,

[4]

[5]

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[6]

[7]

[8]

[9]

H. E. Johns, J. R. T. Cunningham, J. R. T The Physics of Radiological,.Charles C. Thomas Publisher, 1983.

AGRADECIMENTOS O primeiro autor agrade ao INMETRO, DEN/UFPE e CRCN todo o apoio recebido.

Autor: Guilherme Andrade Campos Pedrosa Fsico -INMETRO Cgcre/Dicla Rua Santa Alexandrina, 416 7o andar 20261232 Rio de Janeiro RJ Brazil gcpedrosa@inmetro.gov.br Carlos Costa dantas Dr. UFPE/DEN Av Prof. Luis Freire n01000 Cid. Universitria 50740-540 ccd@ufpe.br Carlos Austerlitz Campos, Phd. Fsico Rua Cnego Barata 999 52110120 Recife PE Brazil auster@elogica.com.br.

REFERNCIAS
[1]

J. C, Miller, J. N. Miller, Statistics and Chemoetrics for Analytical Chemistry Second Edition, Ellis Horwood Limited, 1988.