Universidade Estadual de Campinas

Instituto de Física Gleb Wataghin

Iniciação Científica I F 530

Relatório Final

Thiago Carluccio Ra: 017450

Prof. Responsável: Dr. José L. Lunazzi

Orientador: Prof. Dr. José Rubens Maiorino

Estudo da Transmutação de Resíduos Nucleares em ADS

(Accelerator Driven Systems)

Resumo:

As equações de Bateman são um conjunto de equações ordinárias de 1ª. ordem

acopladas que descrevem a cadeia de decaimento e de transmutação de
nuclídeos durante e após a irradiação em um reator. E podem ser descritas
resumidamente como:
dN
= AN
dt
onde, N é o vetor das concentrações de nuclídeos e A uma matriz dos
coeficientes que descrevem a cadeia. Usualmente a solução destas equações
envolve o método de exponencial de matriz, e do ponto de vista numérico
obter a solução não é tão simples quanto parece.
1.INTRODUÇÃO

Os atuais Reatores Térmicos Comerciais (LWR, CANDU) operam utilizando um

ciclo de combustível aberto (“once trough fuel cycle”), armazenando o combustível
queimado em instalações interinas (“interim storage”), e estão gerando um enorme acúmulo
(“stockpiles”) de resíduos radioativos de alta atividade, principalmente elementos
transurânicos( TRU), ou Actinídeos Menores(MA), tais como Pu, Am, Np,etc), e produtos
de fissão de meia vida (“ Long Lived Fission Fragments-LLFF”), tais como o Tc-99,I-
129. Assim o inventário típico de um PWR de 1000MW, é como ilustrado abaixo.

Nuclidio Kg/ano Meia vida(anos) ATOMOS(1025)

238
Pu 4.52 88 1.13
239
Pu 166.0 2.4x104 41.6
240
Pu 76.7 6.6x103 19.2
241
Pu 25.4 14.4 6.4
242
Pu 15.5 3.8x105 3.9
237
Np 14.5 2.1x106 3.66
241
Am 16.6 432 4.13
243
Am 2.99 7.4x103 0.73
243
Cm 0.011 28.5
244
Cm 0.58 18.1 0.13
TRU de um PWR depois de 10 anos de decaimento da retirada do combustivel que oerou a 3.0 GW(ANGRA
II) com uma queima de 33000 MWD/TON U requerendo a remoção de 33 MTU combustível queimado por
ano

Nuclideo Meia Vida( anos) PWR(atomos/anox1025)

79
Se 6.5x104 0.13
85
Kr(*) 10.7 0.28
90
Sr(*) 28.8 9.0
93
Zr 1.5x106 15
99
Tc 2.1x105 15
107
Pd 6.5x106 4.1
126
Sn 1x105 0.46
129
I 1.6X107 2.7
135
Cs 3x106 4.2
137
Cs(*) 30 14
151
Sm(*) 90 0.16
LLFF
(*) Não é necessário Transmutação
O acumulo destes resíduos irá requerer a construção de repositórios geológicos com
capacidade de estocar estes resíduos milhares de anos, além das preocupações com
proliferação, devido principalmente os isótopos de Pu. Assim, a quantidade projetada para
2010 de todos reatores nucleares de potência em operação no mundo (400 GWe) é de
~300.000 tons de combustível queimado, com ~3000 tons de isótopos de Pu, 260 tons de
MA, e 400 tons de LLFF.1, 2, 3, 4,/
 Esta situação tem sido um argumento para que a Energia Nuclear não seja mais
utilizada, e que muitos países não introduzam ou expandam seus parques atuais. Para
superar este paradigma, as próximas gerações de reatores nucleares estão considerando
conceitos os quais acoplados com um ciclo de combustível fechado (reprocessamento ou
partição), tendo como critério reduzir os requisitos nos repositórios e não proliferação. O
conceito de Partição e Transmutação (P&T) é a separação dos TRU e LLFF do combustível
queimado e a incineração destes em um reator queimador dedicado, e tem levado que
vários países dediquem um grande esforço em P&D neste tema, além de novas iniciativas
internacionais para o desenvolvimento de novos conceitos tais como a dos EUA,
denominada “ Generation IV”, e da Agência Internacional de Energia Atômica,
denominada INternational PROject(INPRO).
Transmutação é mais favorável em Sistemas que operam com nêutrons rápidos,
devido que a seção de choque de fissão é maior que a de captura para os TRU nestes
sistemas (espectro rápido), e portanto os TRU ao preferencialmente sofrerem fissão
transmutam em produtos de fissão de meia vida curta (os chamados resíduos de baixa e
média-LLW). Apesar dos atuais reatores rápidos serem adequados para transmutação,
devido a limitações impostas pela Física destes reatores, a quantidade de TRU que pode ser
transmutada nestes sistemas é limitada. Por outro lado, sistemas inovadores que utilizam
uma fonte de nêutrons ultra-rápidos, oriundos de uma reação nuclear denominada
“spallation”, em um reator subcrítico contendo uma mistura de TRU com material físsil
(Urânio), os denominados “Accelerators Driven Systems-ADS”, têm sido considerados
como possíveis reatores queimadores de resíduos dedicados, principalmente num ciclo de
combustível denominado “double strata” (vide figura). Além desta vantagem, operando no
modo subcrítico, oferece uma segurança intrínseca relacionada com acidentes de
criticalidade e por possuir um excesso de nêutrons maior do que num reator rápido pode
regenerar e ser utilizado nos ciclos U/Th, U/Pu. Todas estas características inovadoras têm
motivado um grande esforço internacional em P&D, sendo que trabalhos relatando o
Estado da Arte têm sido recentemente publicados na literatura/5,7,8,9/.
No IPEN atividades de pesquisa em ADS tem sido realizadas, em conceitos
alternativos e em simulações da Física de Reatores destes sistemas/4,5,6/. É dentro deste
contexto que se enquadra o trabalho, onde também participam do grupo de pesquisa a
estudante de doutorado e engenheira nuclear Sara Tânia Mongelli e o Dr. Sérgio Anéfalos
(IFUSP) que também participa de uma cooperação entre um grupo do IFUSP e do CBPF
que desenvolveram um código que descreve a reação intra-nuclear de spallation, o CRISP.
A tese da Sara consiste em estabelecer uma rotina de cálculo da maioria dos aspectos
relevantes de um ADS.

Estocagem
Energia
Processamento
Conversão, Não
Alimentação Enriquecimento, Reator
Reprocessar?
U ou Th Nat. Fabricação Térmico
LWR
Sim

Reprocessamento
Aquoso Rejeito
Energia Reator
Queimador
Partição Reator
Dedicado
Piro Rápido
(Transmutação)
Acelerador química Regenerador
ADS, Energia
Fabricação (Na, Pb, He)

rejeitos
Segundo
Estrato
Primeiro
Estrato
Figura 1: Ciclo do Combustível Duplo Estrato
2. MÉTODOS
O principal objetivo do trabalho é implementar uma rotina, utilizando um software como o
MatLab, que seja uma ferramenta em cálculos de transmutação, ciclos de combustíveis e
fluxo de massa e que possa ser utilizado de forma eficiente em cálculos mais complexos da
Física dos Reatores, como os que serão implementados por Sara T. Mongelli.

Então para atingir os objetivos propostos os seguintes passos foram seguidos:

1. Montar as cadeias de decaimento para os TRU para os ciclos U/Pu e U/Th
2. Obter dados nucleares e de decaimento radioativo em um grupo de energia em
espectros rápidos típicos de ADS.
3. Montar as equações de decaimento/ Produção, que de uma maneira simplificada devera
ter a forma:
dN( t)
= (P − D) ⋅ N(t ) . (1)
dt

com, N o vetor contendo as densidades atômicas dos TRU e material físsil ou fértil
iniciais(U,Th); P e D matrizes contendo os elementos que levam a produção/destruição(
fissão, decaimento radioativo, reações nucleares). As condições iniciais N0 deverão
considerar TRU vindos da partição, e material físsil inicial. Considerando a matriz (P-D)
constante, formalmente obtemos a solução/12/:
N( t ) = N 0 ⋅ e ( P − D ) t . (2)
4. Obter soluções numéricas com um software tal como o MatLab e comparar os
resultados com o código ORIGEN 2.(em andamento).
5. Simular alguns possíveis ciclos de combustível e calcular possíveis fluxos de massas
nestes ciclos. (em andamento, xxii Reunião de Trabalho Física Nuclear)
Além disso foi estudado os seis primeiros capítulos de J.R Lamarsh, “Introduction To
Nuclear Engineering”. E foi feito alguns resumos de relatórios técnicos da Agência
Internacional de Energia Nuclear, principalmente sobre a utilização de Tório, que serão
anexados.
 Cadeia de decaimento e transmutação Tório/Urânio
Z 29,6d
Es 99 253

0,667223 18,9a 0,614795 0,36892 3,82a 0,320039 27,75d

Cf 98 249 250 251 252 253
2,707975 0,944213 2,488528 0,573875 0,716114
1,27a 1,447988 19,9a
Bk 97 249 250
0,113146
163 d 0,372092 28 a 0,26521 17,9 a 0,909153 85E3 a 0,335178 4,76E3 a 0,230261 0,348536 0,265514 1,55h
Cm 96 242 243 244 245 246 247 248 249
0,105767 2,655223 0,318102 2,475036 0,181669 1,926754 0,218438
433 a 1,963967 16,02 h 0,079728 7370 a 1,582431 10,1 h
Am 95 241 242 243 244 Legenda
0,190469 0,530819 0,146245
87,8 a 0,75684 2,44E4 a 0,557041 6540 a 0,667103 15 a 0,42503 3,87E5 a 0,535288 4,96 h T 1/2 captura
Pu 94 238 239 240 241 242 243 xxx
1,025175 1,780516 0,288079 2,57747 0,190578 0,810772 fissão
2,14E6 a 1,674921 2,12 d 0,089278 2,35 d 2,083201 65 m
Np 93 237 238 239 240 Decaimento Beta
0,233176 0,598202 0,353837
72 a 0,731903 1,58E5 a 0,289003 2,5E5 a 0,615564 7,1E8 a 0,574071 2,34E7 a 0,490142 6,75 d 0,492199 4,5E9 a 0,428265 23,5 m 14,1 h
U 92 232 233 234 235 236 237 238 239 240 Decaimento Alfa
2,096317 2,783923 0,24895 1,972008 0,068787 0,610042 0,025351
3,25E4 a 3,309176 1,32 d 27 d 1,121638 6,7 h 24,1 m (n, gama)
Pa 91 231 232 233 234 235
0,179791 0,038989 (n,xn)
1,913 a 7340 a 7,7E4 a 0,198672 25,52 h 1,4E10 a 0,386855 22,2 m 24,1 d
Th 90 228 229 230 231 232 233 234

As secções de choque médias referem-se ao reator “Energy Amplifier”, proposto por Carlo Rubia. /6
3. RESOLUÇÃO DAS EQUAÇÕES DIFERENCIAIS

As equações de Bateman têm solução dada pela equação (1). Usualmente a solução é computada como
uma expansão em séries de potências da exponencial de matriz, porém isto envolve sucessivas
multiplicações de matrizes da ordem de 50x50 e esparsas, cujos elementos podem diferir de muitas
ordens de grandezas. Isto pode acarretar erros de arredondamento e numa solução numérica que para
grandes intervalos de tempos produzam resultados cujos erros crescem exponencialmente com o
tempo. Estas dificuldades estão expostas no artigo “Nineteen Dubious Ways to Compute the
Exponential of a Matrix, Tweny-Five Years Later”, de C. Moler & C. V. Loan, SIAM Review, Vol. 45,
No. I, pp. 3-49. Alguns dos métodos propostos pelo artigo foram testados e o que se mostrou mais
eficiente, pelo mesmo na questão do tempo-de-máquina foi a rotina expm do MatLab.
Utilizando os dados nucleares da cadeia e supondo uma concentração inicial em átomos de 0,9 de 232Th
233
e 0,1 de U somente, após a irradiação de 5 anos, com um burn up de 150 GW dia/ton, o que
corresponde à um fluxo de 5,0.105 nêutrons/cm2.s obtemos o seguinte gráfico para as concentrações em
função do tempo.

0.9

0.8

Th232
0.7

0.6

0.5
átomos/cm³

0.4

0.3

0.2

U233
0.1

0
0 200 400 600 800 1000 1200 1400 1600 1800 2000
Dias

Estes dados estão grosseiramente de acordo com os resultados reportados por C. Rubbia, porém aqui
considerou-se por simplicidade que as secções de choque de captura e fissão, que dependem do
espectro de nêutrons, não variassem com o tempo, o que obviamente não é verdade pois o espectro
depende da composição do reator.
4. Conclusão
Os próximos passos desse projeto são:
1) Validar o código através de softwares comerciais reconhecidos, como o Origen.
2) Utilizá-lo para fazer comparações de radiotoxidade em reatores com combustível de U e de
U/Th, principalmente no caso brasileiro, haja visto que o Brasil é a maior reserva de Tório
do mundo.
3) Simular a queima de transurânicos em ADS.
4) Aprender a gerar as secções de choque efetivas, dada uma configuração de certo reator.
5) Sofisticar a rotina e acopla-lá a metodologia de cálculo mais completa.
Este é um trabalho longo que têm previsão de durar mais um ano e meio como iniciação científica
(bolsa Fapesp) e pode se estender pela pós-graduação.

5. Referências

1. C.Rubbia et all, Conceptual Design of a fast energy operated high power energy amplifier, CERN

/AT 95-44, September 1995

2. C.D.Bowman et all, Nuclear Energy Generation and Waste Transmutation using na accelerator-

driven intense thermal neutron source, Nucl. Instr. And Methods, A 336-367,1992

3. 3.C.Rubbia et all, A realistic plutonium elimination scheme with fast energy amplifiers and

thorium-plutonium fuel, CERN/AT/95, December 1995

6. C.Rubbia et all, Fast Neutron Incineration in energy amplifier as alternative to Geological

storage:the case of Spain, CERN/LCH/97-01, February 1997

7. J.R.Maiorino, S.ª Pereira, ªT.Teixeira,ªSantos, Alternative Concept for a Fast Energy Amplifier

ADS, Revista Brasileira de P&D, Vol 3(1),13-19, Setembro 2001

8. S. Taczanowski, Transmutation of Nuclear Waste in ADS, Applied Energy 75, 97-117, 2003

9. S.Leray, Nuclear Waste Transmutation, Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B

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10. W. Gudowisk, Accelerator Driven Transmutation Projects. The Importance of Nuclear Physics

Research for Waste Transmutation, Nuclear Physics A654, 436-457, 1999

11. J.R.Maiorino, A. Santos, S.A.Pereira,, The Utilization of Accelerators in Subcritical Systems for

Energy Generation and Nuclear Waste Transmutation –The World Status and a proposal of a

National R&D Program, Brazilian Journal of Physics, Vol.33,2, 2003.

12. Bell & Classtone, Nuclear Reactor Theory, Van Nostrand Reinhold Co., 1970

13. A. G. Croff, A User´s Manual for ORIGEN2 Computer Code, Oak Ridge National Laboratory,

1980.