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DEPARTAMENTO DE FÍSICA
NÚCLEO DE PÓS-GRADUAÇÃO EM FÍSICA
DISSERTAÇÃO DE MESTRADO
PRODUÇÃO E CARACTERIZAÇÃO DE
DOSÍMETROS À BASE DE MAGNÉSIO
POR
LUIZA FREIRE DE SOUZA
-2012-
UNIVERSIDADE FEDERAL DE SERGIPE
DEPARTAMENTO DE FÍSICA
NÚCLEO DE PÓS-GRADUAÇÃO EM FÍSICA
PRODUÇÃO E CARACTERIZAÇÃO DE
DOSÍMETROS À BASE DE MAGNÉSIO
São Cristóvão
2012
1
Dedico este trabalho com muito amor ao
meu avô Talcides (in memoriam) , minha
avó Chiquinha (in memoriam), meus pais,
Carlos e Lúcia e as minhas irmãs Ju e
Marina.
2
"A vida é para nós o que concebemos dela. Para o rústico cujo campo lhe é tudo, esse
campo é um império. Para o César cujo império lhe ainda é pouco, esse império é um
campo. O pobre possui um império; o grande possui um campo. Na verdade, não
possuímos mais que as nossas próprias sensações; nelas, pois, que não no que elas
veem, temos que fundamentar a realidade da nossa vida" (Fernando Pessoa).
3
AGRADECIMENTOS
Primeiramente agradeço á Deus, pela força nos momentos de dificuldade e por sempre
me iluminar e me guiar nas minhas escolhas.
Aos meus pais Carlos e Lúcia, e as minhas irmãs Ju e Marina, por todo amor e pela
educação que me proporcionaram, sempre me fazendo acreditar que o conhecimento
seria minha maior riqueza e herança, e que só através disso poderia ultrapassar todos os
meus limites. Amo vocês.
À Dra. Divanízia do Nascimento Souza, pela oportunidade, pelas orientações, pelos
conselhos, pela amizade e dedicação.
Aos meus queridos avôs, Ortélia, Chiquinha (in memoriam), Talcides (in memoriam) e
Augusto (in memoriam), dedico esse trabalho especialmente a vocês.
À toda minha família, em especial a minha madrinha Ada, à tia Dezinha e a tio
Minando e aos meus primos Lucas, Igor e Felipe. Amo vocês.
Ao Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN), em especial a Dra. Linda
Caldas, pela colaboração no desenvolvimento deste projeto.
Ao meu grande amigo e namorado, Luis, pela paciência, carinho e incentivo durante
toda essa caminhada, a cada dia que passa me sinto mais ligada a você. Amo-te.
Aos pós-graduandos do IPEN pela ajuda incondicional, paciência e carisma em especial
a Patrícia, Daniela, Maíra e Jonas.
Aos meus amigos da sala nove em especial Raimundo, Laís, Keiko, Jerre, Thiago e
David. Pela ajuda, companheirismo, risadas, críticas e acima de tudo pela amizade e por
todos os momentos que vivemos durante esses dois anos que nos tornaram mais
próximos, vou sentir muitas saudades de todos.
Ás minhas amigas de infância Daniela, Lícia, Mariana e Suellen. Apesar de seguirmos
diferentes caminhos estamos muito ligadas.
Ao amigo que me auxiliou do Laboratório de Física Médica da UFS, pelo apoio e ajuda
na manutenção dos equipamentos, Lucas Parente.
À Daiane Feitosa, pela ajuda durante o processo de produção dos materiais.
Aos amigos de todas as horas, Ione, Ada, Djína, Marina, Marcela, Dinha e Tay pelos
momentos de descontração, amizade e dedicação na solução dos problemas.
Á todos do LPCM, que direta ou indiretamente colaboraram de alguma forma e não
foram citadas.
4
RESUMO
5
ABSTRACT
With the purpose of obtain solid state dosimeters whith characteristics such as high
sensitivity, ease obtaining and handling and that are practical and economical were
studied in in the present work phosphors based on magnesium ion. The materials
chosen for analysis were MgSO4 (magnesium sulphate) and MgB4O7 (magnesium
tetraborate), both materials were doped with the rare earths Dy (dysprosium) and Tm
(thulium). The interest in the production of these doped materials was to investigate the
production of thermoluminescent dosimeters with these elements and study their
thermoluminescence characteristics. The phosphors were obtained by acid solution. The
thermoluminescence response of materials produced in pellet form were investigated.
For the study of thermoluminescent characteristics, sulphate and tetraborate samples
were irradiated with a beta source (90Sr+90Y). The thermoluminescence response of the
pellets based on MgB4O7 were investigate in more details after exposure to different
radiation sources such as X rays , 60Co and 137Cs. For these materials the dose response
60
curves related to X-rays and Co irradiations, reproducibility, homogeneity, minimum
detectable dose, energy dependence, the intrinsic efficiency and the kinetic parameters
for the glow curves, using Chen´s method were evaluated. The results obtained for
MgB4O7:Dy and MgB4O7:Tm samples, show that is possible to use both materials to
radiation dosimetry of photon beams such as X ray and gamma and beta radiation, due
to the facility of the preparation , since they have adequate sensitivity and linearity of
TL response over the dose range evaluated, among other characteristic. The initial
studies of MgSO4: Dy (or Tm), show that materials have potential to dosimetry and
should be better evaluated in future work.
6
Sumário
1 Introdução .................................................................................................................... 14
2 Objetivos do trabalho .................................................................................................. 16
2.1 Geral .................................................................................................................. 16
2.2 Específicos ........................................................................................................ 16
3 Estado da arte ........................................................................................................... 17
3.1 Tetraborato de magnésio .................................................................................. 17
3.2 Sulfato de Magnésio .......................................................................................... 18
4 Fundamentos Teóricos ................................................................................................ 20
4.1 Breve histórico da termoluminescência ................................................................ 20
4.2 Dosimetria termoluminescente ............................................................................. 21
4.3 Descrição do fenômeno físico da termoluminescência......................................... 22
4.4 Luminescência nos sólidos. ................................................................................. 24
4.5 Equações e parâmetros para a descrição da termoluminescência ......................... 25
4.5.1 Cinética de primeira e segunda ordem. .......................................................... 28
4.6 Métodos experimentais para determinação de parâmetros cinéticos. ................... 30
4.6.1 Método da forma de pico ............................................................................... 30
4.7 Grandezas dosimétricas ........................................................................................ 33
4.8 Mecanismos de interação da radiação com a matéria ........................................... 34
4.8.2 Interação de fótons com a matéria.................................................................. 35
4.8.3 Interação de partículas carregadas com a matéria .......................................... 36
4.9 Considerações gerais sobre dosímetros TL .......................................................... 37
4.9.1 Requisitos gerais para a escolha de um TLD ................................................. 37
4.9.2 Variação da resposta TL em função da dose .................................................. 38
4.9.3 Sensibilidade .................................................................................................. 38
4.9.4 Limite Inferior de Detecção ........................................................................... 39
4.9.5 Reprodutibilidade e Homogeneidade ............................................................. 39
4.9.6 Resposta energética ....................................................................................... 40
7
4.9.7 Eficiência intrínseca dos dosímetros ............................................................. 40
4.9.8 Tratamento térmico ........................................................................................ 41
4.9.9 Armazenamento e manuseio .......................................................................... 42
5. Materiais e Metodologia ............................................................................................. 43
5.1 Produção do MgB4O7:Tm e MgB4O7:Dy. ............................................................ 43
5.1.1 Reação ............................................................................................................ 43
5.1.2 Secagem e Tratamento Térmico ..................................................................... 44
5.1.3 Lavagem do composto ................................................................................... 46
5.1.4 Trituração e Homogeneização ........................................................................ 46
5.1.5 Produção das pastilhas ................................................................................... 47
5.1.6 Sinterização das pastilhas ............................................................................... 48
5.1.7 Tratamento térmico de reutilização ................................................................ 48
5.2 Produção do MgSO4:Dy e MgSO4:Tm ................................................................. 49
5.2.1 Granulometria e tratamento térmico .............................................................. 50
5.3 Fontes de Radiação ............................................................................................... 51
5.3.1 Irradiadores Gama .......................................................................................... 51
5.3.2 Fonte Beta ...................................................................................................... 53
5.3.3 Raios X ........................................................................................................... 54
5.4- Sistemas para Medição do Sinal TL .................................................................... 56
5.5-Acondicionamento dos detectores ........................................................................ 58
5.6- Incertezas das medidas ........................................................................................ 60
6. Resultados e Discussões ............................................................................................. 61
6.1 – Curvas de Emissão dos Materiais ...................................................................... 61
6.2 – Espectro de emissão TL. .................................................................................... 68
6.3 Dependência energética. ....................................................................................... 70
6.4 - Parâmetros cinéticos das curvas. ........................................................................ 74
6.5-Reprodutibilidade e Homogeneidade. .................................................................. 75
6.6 Eficiência intrínseca dos detectores ...................................................................... 76
6.7 Dose mínima detectável ....................................................................................... 77
7. Conclusões .................................................................................................................. 79
Bibliografia ..................................................................................................................... 81
8
LISTA DE TABELAS
LISTA DE FIGURAS
9
excitação e decaimento até o estado fundamental f, com emissão de luz. [Adaptação
de Horowitz, [3]]. .......................................................................................................... 25
Figura 3- Representação de um pico de TL isolado com destaque aos parâmetros
geométricos, Im, e Tm, que são a intensidade máxima e a temperatura de máximo
do pico, respectivamente; T1 e T2 são as temperaturas associadas à curva TL na
metade da sua intensidade máxima (Adaptado de McKEEVER [25]). ................... 31
Figura 4- Fator geométrico (µg) em função da ordem cinética(b). A linha sólida
representa o valor médio e as linhas pontilhadas são as variações máximas
(Adaptado de McKEEVER [28]) ................................................................................ 33
Figura 5- Predominância das interações dos fótons com a matéria em função da
energia e do número atômico [30]. .............................................................................. 36
Figura 6- Composto no aquecedor antes da secagem. ............................................... 45
Figura 7- Material após a secagem, ainda úmido. ..................................................... 45
Figura 8- Forno EDG-1800, onde foram feitas todos os tratementos térmicos e
sinterizaçãos. ................................................................................................................. 46
Figura 9- Composto pronto para ser triturado e peneirado.................................... 47
Figura 10- Peneiras comerciais utilizadas, com abertura de 75 e 100 µm. ............. 47
Figura 11- Prensa hidráulica utilizada para a produção das pastilhas. .................. 48
Figura 12- Esquema representativo para a produção do MgB4O7:Dy e MgB4O7:Tm
........................................................................................................................................ 49
Figura 13- Representação do processo de formação do MgSO4:Tm e MgSO4:Dy. 51
Figura 14- Irradiador gama STS OB85...................................................................... 52
Figura 15- Fonte 60Co do CTR (IPEN). ..................................................................... 52
Figura 16- Aplicador dermatológico de 90Sr/90Y( UFS) ............................................ 53
Figura 17-Dosímetros posicionados em frente à fonte beta (90Sr/90Y) (IPEN)........ 54
Figura 18- Equipamento de raios X Pantak/Seifert empregado nas irradiações das
pastilhas, pertencente ao IPEN. .................................................................................. 55
Figura 19- Embalagem com pastilhas, devidamente posicionada para irradiação no
feixe de raios X. ............................................................................................................. 55
Figura 20- Monocromador UNICROM-100 utilizado para a medida do
comprimento de onda de emissão do tetraborato, indicado pela flexa logo abaixo
da fotomultiplicadora. .................................................................................................. 57
Figura 21 - Sistema TL home-made (UFS/DFI). (a) computador; (b)
fotomultiplicadora; (c) gaveta porta amostras; (d) fonte de alta tensão; (e)
amplificador. ................................................................................................................. 57
Figura 22- Leitora TL Harshaw, 3500. Localizadas no DFI/ UFS ........................... 58
Figura 23- Suporte com revestimento de placa de PMMA com 3 mm de espessura,
utilizado para as pastilhas nas irradiações com feixe gama. .................................... 59
Figura 24- Arranjo utilizado para as irradiações com fonte beta, onde foi retirada
a placa de PMMA de 3 mm e adicionada em seu lugar uma camada de papel filme.
........................................................................................................................................ 59
Figura 25- Arranjo experimental devidamente posicionado para a irradiação das
pastilhas com feixe de partículas beta. ....................................................................... 59
10
Figura 26- Suporte de dosímetros revestido de papel alumínio, devidamente
posicionada para a irradiação com feixe de raios X. .............................................. 60
Figura 27- Emissão TL típica das pastilhas de MgSO4:Dy e as respectivas respostas
TL em função da dose absorvida para radiação beta ( 90Sr/90Y). ............................ 62
Figura 28- Emissão TL típica das pastilhas de MgSO4:Tm, sinterizadas a 900°C e
expostas à radiação beta de 90Sr/90Y. .......................................................................... 63
Figura 29- (a) Emissão TL típica do MgB4O7:Dy e (b) MgB4O7:Tm, sinterizados a
800°C por 2 horas , irradiados com 90Sr/90Y. ............................................................. 64
Figura 30- Emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Dy e as respectivas respostas TL
em função da dose absorvida para radiação gama (60Co). ....................................... 65
Figura 31- Emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Tm e as respectivas respostas TL
em função da dose absorvida para radiação gama (60Co). ....................................... 65
Figura 32-Curvas de emissão TL de pastilhas de MgB4O7:Dy e de MgB4O7:Tm
irradiadas com dose absorvida de 1 Gy de radiação gama de 137 Cs. ...................... 66
Figura 33 - Emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Dy e as respectivas respostas TL
em função da dose absorvida para radiação X com energia efetiva de 16,2 keV . . 67
Figura 34 - Emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Dy e as respectivas respostas TL
em função da dose absorvida para radiação X com energia efetiva de 41 keV . .... 67
Figura 35 - Emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Tm e as respectivas respostas TL
em função da dose absorvida para radiação X com energia efetiva de 41 keV. ..... 68
Figura 36- Espectro de emissão de pastilhas de MgB4O7:Dy expostas a 10 Gy de
radiação beta (90Sr+90Y) ............................................................................................... 69
Figura 37- Espectro de emissão de pastilhas de MgB4O7:Tm expostas a 10 Gy de
radiação beta (90Sr+90Y) ............................................................................................... 69
Figura 38 - Curvas de emissão TL de pastilhas de MgB4O7:Dy expostas a 1 Gy de
radiação X (41 keV) e radiação 137 Cs e 60 Co. ........................................................... 71
Figura 39 –Curvas de emissão TL de pastilhas de MgB4O7:Tm expostas a 1 Gy de
radiação X (41 keV) e radiação 137 Cs e 60 Co. ........................................................... 71
Figura 40- Resposta Energética para o MgB4O7:Dy ................................................ 72
Figura 41- Resposta Energética para o MgB4O7:Tm ............................................... 72
Figura 42- Comparação entre a resposta TL do 1º pico TL (a) e do 2º pico (b) das
curvas de emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Dy expostas a 1 Gy de radiação X
de 16,2 e 41 keV. ........................................................................................................... 73
11
LISTA DE ABREVIATURAS
12
LISTA DE SÍMBOLOS
E Energia de Ativação
s(T) Fator de frequência
k Constante de Boltzman
λ Comprimento de onda (m);
Z Número atômico
Ec Energia cinética
T Temperatura absoluta
R Centro de recombinação
I(t) Intensidade termoluminescente
m Concentração de vacâncias
n Concentração de elétrons nas nos centros de captura
nc Concentração de elétrons na BC
N Concentração total de armadilhas para elétrons
σn Secção de choque de captura eletrônica para elétrons
σm Secção de choque de captura eletrônica para buracos
υc Velocidade térmica dos elétrons na BC
b Ordem cinética
Q Carga elétrica
X Exposição
dQ Elemento de carga elétrica de um elétron ou pósitron
dm Elemento de massa de um material
R Roentgen
K Kerma
D Dose absorvida
Gray
σ Desvio padrão
Incerteza tipo A
Incerteza tipo B
Incerteza combinada
13
1 Introdução
Com o avanço da tecnologia das aplicações das radiações ionizantes em reatores
de potência, na radioesterilização, em diagnósticos e tratamentos médicos e em outras
áreas que envolvem radiação deve haver também uma constante evolução na
radioproteção dos indivíduos que estão ocupacionalmente expostos. Nesses tipos de
aplicações pode haver risco de o indivíduo receber quantidade de radiação acima dos
limites estabelecidos. Portanto, é de extrema importância que os métodos de detecção
de radiação evoluam, aumentando sempre a precisão, exatidão, confiabilidade e
praticidade no uso.
Todo indivíduo que pratique atividades diárias que envolvam radiação ionizante
deve ser monitorado periodicamente em relação às doses de radiação recebidas nessas
atividades. Atualmente, a monitoração individual externa (M.I.E.) pode ser feita de
diferentes formas, e uma das principais formas de avaliação da dose pode ser feita
através do uso de monitores individuais.
A monitoração individual pode ser dividida em ativa ou passiva. Na monitoração
ativa, o detector fornece a leitura imediata de dose. Na monitoração passiva, a medição
da dose é feita em laboratório. No presente trabalho serão estudados dosímetros
termoluminescentes, que são materiais que servem para dosimetria passiva. Esses
dosímetros têm sido muito utilizados, inclusive na dosimetria de extremidades em
procedimentos de rotina em medicina nuclear e radiologia intervencionista [1].
Para que os dosímetros termoluminescentes sejam avaliados é necessário o
cumprimento de uma metodologia estabelecida e o uso de sistemas de medição para a
avaliação final da dose de radiação recebida pelo trabalhador e, por fim, é necessário
que os valores sejam registrados oficialmente.
A dosimetria termoluminescente (TL) é um dos métodos mais utilizados e
eficientes na avaliação e monitoração de dose de radiação. Esse método se baseia na
utilização de um fósforo para a detecção da radiação. São encontrados na literatura
diversos tipos de materiais que são utilizados para a dosimetria TL. Os resultados focam
principalmente em materiais à base fluoreto de lítio (LiF), devido àsua equivalência ao
tecido humano e a baixa dependência da resposta do sinal TL com a energia da radiação
14
ionizante [2,3,4], sendo esse material muito utilizado em procedimentos dosimétricos de
radioterapia e em radiodiagnóstico [5] . Outro material que é bastante explorado e
empregado na dosimetria TL é o CaSO4 impurificado e co-impurificado com elementos
terras raras, devido a sua alta sensibilidade, estrutura de defeitos relativamente simples e
facilidade de preparação [6,7]. Atualmente se continua buscando novos fósforos para
uso em dosimetria TL, visando ampliar a quantidade de materiais que possam ser
utilizados e para suprir as desvantagens que os materiais mais utilizados possuem,
conforme será visto adiante.
A fim de estudar a viabilidade de aplicação de outros fósforos
termoluminescentes, o presente trabalho trouxe a proposta de produzir e avaliar o
desempenho materiais termoluminescentes à base de magnésio. Os materiais avaliados
foram o tetraborato de magnésio impurificado com disprósio e com túlio (MgB4O7:Dy e
MgB4O7:Tm) e o sulfato de magnésio impurificado com disprósio e túlio (MgSO4:Dy e
MgSO4:Tm).
Embora os materiais propostos neste trabalho já sejam estudados e utilizados,
decidiu-se iniciar a pesquisa sobre eles com a finalidade de melhor entender sobre seus
métodos de produção e com o intuito de aprimorá-los e de aplicá-los para outras
técnicas dosimétricas em trabalhos futuros.
15
2 Objetivos do trabalho
2.1 Geral
2.2 Específicos
16
3 Estado da arte
No início dos anos 1980 o tetraborato de magnésio, ativado com disprósio (Dy) ou
túlio (Tm), foi proposto como um novo material para a detecção de radiação na forma
de dosímetro TL [8]. Em meados daquela década, outro relato da literatura informava
que os detectores MgB4O7:Dy possuíam alta sensibilidade à dose de radiação e uma
resposta TL independente da energia da radiação, por possuir número atômico efetivo
próximo ao do tecido humano [9]. O material foi inicialmente desenvolvido no Instituto
de Ciências Nucleares Boris Kidric da Iugoslávia [10], e até 2007 estava sendo utilizado
em larga escala na dosimetria pessoal de cerca de 5000 trabalhadores de clínicas,
hospitais, indústria e instituições de pesquisas através de um sistema de dosimetria
baseado no tetraborato de magnésio [11]. No Brasil, os primeiros estudos sobre o
tetraborato de magnésio no Brasil foram realizados no início da década de 1990 no
Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares (IPEN/CNEN, São Paulo) [12,13]. Desde
então, as características dosimétricas dos materiais baseados em tetraborato de
magnésio têm sido melhoradas. O fósforo pode ser utilizado para dosimetria de fótons,
radiação beta e de nêutrons [9,14].
Inicialmente o material era impurificado com apenas um elemento terra rara (Dy
ou Tm) [15]; porém, estudos sistemáticos apresentam novas rotas para preparação do
tetraborato, com a substituição do material com apenas um dopante, como o
MgB4O7:Dy ou MgB4O7:Tm, por exemlo, por compostos com dois dopantes
(MgB4O7:Dy,Na) [16,14] e com três dopantes (MgB4O7:Dy,Ca,Na) [11]. Esses novos
materiais trouxeram benefícios para as características TL do tetraborato, como curvas de
emissão TL com um único pico ao invés de curvas com diversos picos. A curva TL do
tetraborato de magnésio impurificado com disprósio ou túlio é descrita como uma curva
simples, com pico dosimétrico principal em aproximadamente 200°C e outros menos
intensos em 250° e 330°C, a sensibilidade relativa pode ser de 7 a 14 vezes maior se
17
comparada com a do LiF:Mg,Ti (TLD-100) ou Li2B4O7 [12]. Prokic [9,10,11,14]
estudou características do MgB4O7 como, por exemplo, curva de emissão TL, dose
mínima detectável, reprodutibilidade, decaimento térmico e concluiu que o sucesso do
fósforo na monitoração individual se deve ao fato do material ser tecido-equivalente,
possuir alta sensibilidade, bom desempenho para dosimetria utilizando raios X, gama,
beta e nêutrons.
18
Aparentemente, o principal objetivo das pesquisas desenvolvidas sobre a
termoluminescência dos materiais à base de MgSO4 foi a elucidação dos processos
físicos envolvidos na emissão TL deste material quando impurificado ou não. Para a
preparação das amostras de MgSO4 dopadas, na forma de pó, tem sido empregada
apenas uma rota: dissolução do MgSO4 em H2SO4, incorporação do dopante e
evaporação da solução ácida a 900oC [17,21,24].
19
4 Fundamentos Teóricos
20
Entre os anos 1960 e 1970, uma nova geração de materiais termoluminescentes
começou a surgir, como o Al2O3 na forma de Al2O3:Mg,Y e Al2O3:Si,Ti; assim como
uma variedade de sistemas de avaliação da luminescência foi lançada no mercado, por
exemplo, a dosimetria exoeletrônica e a técnica de luminescência opticamente
estimulada, usada naquela época para datação arqueológica, principalmente.
21
equivalente, o importante é que o material seja sensível e estável; para casos de baixas
exposições, como em monitoração ambiental e para o caso de ambientes de monitoração
de níveis altos de dose (102 a106 Gy) [26].
22
E; (4) A carga negativa fica aprisionada até ganhar energia térmica suficiente para
escapar das armadilhas; (5). Os elétrons voltam a BC e se recombinam com os buracos,
no nível de energia C (centro de recombinação de elétrons). A energia da recombinação
é liberada através de fótons com comprimentos de onda visível ou ultravioleta. Processo
similar pode acontecer para os buracos, nesse caso os buracos vão vagar pela BV e
podem ser aprisionados nas armadilhas de buracos (L) , quando o material recebe
energia térmica , os buracos são libertados e retornam para a BV e em seguida se
recombinam com os elétrons armadilhados, emitindo um fóton de luz, como descritos
nos estágios de (2) a (5) na Figura 1.
De fato, durante o aquecimento do material, as cargas podem passar por diferentes
processos; podem sofrer recombinação não radioativa, podem se recombinar nos
centros ou serem recapturados nos defeitos. Em um leitor TL, a luz emitida é
monitorada e transformada em corrente elétrica em seguida. Dessa forma, pode ser
estabelecida uma relação da intensidade luminosa com a dose de radiação. Essa
grandeza é monitorada, em função da temperatura ou do comprimento de onda.
No primeiro caso a curva obtida da intensidade TL versus temperatura é
denominada curva de emissão TL e, no segundo caso, intensidade TL versus
comprimento de onda (λ), é o espectro de emissão TL.
BC
BV
23
p(T) = (Equação 1)
24
(1) (2)
Figura 2- (1) Esquema do processo que envolve a fluorescência, em que está representada
a absorção e emissão de energia por um elétron (retorno ao estado fundamental). (2)
Representa, esquematicamente, a fosforescência, com excitação para o estado e seguido do
decaimento até o estado metaestável m, e novamente excitação e decaimento até o estado
fundamental f, com emissão de luz. [Adaptação de Horowitz, [3]].
(Equação 2)
25
O sinal negativo indica a diminuição de buracos. Definindo n(t), nc(t), m(t) e N
como, respectivamente, as concentrações de elétrons nas armadilhas, na banda de
condução, concentração de buracos nos centros de recombinação no instante t e
concentração total de armadilhas para elétrons. A conservação de cargas no material
para esse modelo deve cumprir a seguinte relação:
n + nc = m (Equação 3)
(Equação 4)
(Equação 5)
(Equação 6)
26
solucionadas com condição de ¨quasi-equilibrium¨ (Q.E). A condição afirma que não
existe acúmulo de elétrons na BC, pois os elétrons libertados são rapidamente
capturados pelos centros de recombinação ou recapturados pelas armadilhas. Dessa
forma:
(Equação 7)
(Equação 10)
(Equação 11)
(Equação 12)
(Equação 13)
27
A Equação 13 representa solução geral para o modelo de um tipo de armadilha e
um tipo de centro de recombinação na condição Q.E, essa solução é conhecida também
como modelo generalizado.
A cinética de primeira ordem descrita por Randall e Wilkins [3] considera que a
recaptura de cargas durante o estágio de aquecimento é desprezível. A intensidade I(t)
da curva de emissão TL depende da taxa de elétrons liberados das armadilhas e a taxa
de recombinação nos centros luminescentes.
(Equação 14)
Equação 15)
Equação 16)
Equação 17)
(Equação 18)
28
Em que n0 é o número de elétrons nas armadilhas no tempo t0. Substituindo Equação 18
na 14, chega-se a expressão descrita por Randall e Wilkins, que determina a intensidade
de luz I(T) para a cinética de primeira ordem:
Equação 19).
(Equação 20)
(Equação 21)
29
que alterem a população inicial das armadilhas, como dose de radiação ou temperatura
de pré – aquecimento.
30
Figura 3- Representação de um pico de TL isolado com destaque aos parâmetros
geométricos, Im, e Tm, que são a intensidade máxima e a temperatura de máximo do pico,
respectivamente; T1 e T2 são as temperaturas associadas à curva TL na metade da sua
intensidade máxima (Adaptado de McKEEVER [25]).
diferentes (0,42 < µg < 0,52), como esta representado na Figura 4, foram
(Equação 22)
31
A Equação 22 relaciona a profundidade da armadilha (E). Onde , pode ser
substituído pelos parâmetros . Para esses três parâmetros os valores e
0,976+7.3( - 0,42) 0
32
Figura 4- Fator geométrico (µg) em função da ordem cinética(b). A linha sólida representa
o valor médio e as linhas pontilhadas são as variações máximas (Adaptado de
McKEEVER [28])
(Equação 23)
33
grandezas e suas respectivas unidades. A ICRU faz recomendações voltadas para as
grandezas limitantes que indicam o risco a saúde humana devido à radiação ionizante, já
a ICRP é mais voltada para as grandezas operacionais e básicas, que é o foco do
presente trabalho [30]. As três grandezas físicas básicas na proteção radiológica são:
fluência (Φ), kerma (k) e a dose absorvida. A mais discutida nesse trabalho é a dose
absorvida, que de acordo com Horowitz [3] é definida pelo quociente por dm, onde
é a energia média depositada pela radiação ionizante em um elemento de volume dV
e dm=ρdV, onde dm é definida pela massa da matéria com densidade ρ nesse volume.
(Equação 24)
34
4.8.2 Interação de fótons com a matéria
35
Figura 5- Predominância das interações dos fótons com a matéria em função da energia e
do número atômico [30].
As partículas que não são carregadas (nêutrons) podem atravessar a matéria sem
interagir ou podem interagir e perder sua energia em uma ou mais colisões;
diferentemente do que ocorre com uma partícula carregada, que está envolvida por um
campo de força coulombiano e ao atravessar um meio sofre contínuas interações até ser
completamente freada.
As interações das partículas carregadas com elétrons orbitais resultam em
ionização e excitação do átomo; já as interações com núcleo atômico resultam em
perda de energia radiativa da partícula ou Bremsstralung. Os tipos de interações vão
depender da distância entre a trajetória da partícula e o centro do átomo mais próximo
[32]. As colisões entre uma partícula carregada e um elétron orbital ou núcleo atômico
podem ser do tipo inelástico ou elástico. As interações inelásticas acontecem quando a
trajetória do elétron incidente é aproximadamente igual ao raio atômico e toda energia
cinética do elétron incidente é transferida para o elétron orbital.
No caso das colisões elásticas, a trajetória da partícula carregada está distante do
raio atômico, transferindo parte da energia para o elétron orbital, causando apenas um
deslocamento na trajetória da partícula incidente.
36
4.9 Considerações gerais sobre dosímetros TL
37
4.9.2 Variação da resposta TL em função da dose
4.9.3 Sensibilidade
(Equação 25)
Em que:
• S(D) = Sensibilidade relativa;
• F(D) material = Sensibilidade do material de interesse;
• F(D)TLD-100 = Sensibilidade do TLD100 = 1.
38
Fazer o cálculo da sensibilidade não é um processo simples, tendo em vista que
sua análise depende de muitos fatores, como o sistema TL utilizado na medida, as taxas
de aquecimento utilizadas, os tratamentos térmicos que foram submetidos, entre outros.
(Equação 26)
39
quociente entre o desvio padrão das medidas e a média das medidas de cada pastilha,
através Equação 27.
Equação 27)
Onde:
• = coeficiente de variação da homogeneidade do lote e da
reprodutibilidade das pastilhas (%);
• = desvio padrão das leituras do lote de detectores TL (nC);
• = média das leituras do lote de detectores TL (nC).
(Equação 28)
40
= emissão termoluminescente;
;
D= dose de radiação fornecida aos dosímetros.
Na Equação 28, observa-se que a razão da resposta TL pela dose de radiação é dado
(Equação 29)
Em que:
• A= coeficiente angular da reta;
• m= massa dos dosímetros.
41
eliminando assim os picos instáveis. Normalmente, este aquecimento é chamado de
tratamento térmico pós-irradiação.
42
5. Materiais e Metodologia
5.1.1 Reação
43
- 15 g de H3BO3;
- 2 g de MgO;
- 33 mg de Dy2O3;
- 34 mg de Tm2O3;
- 5 mL de solução diluída de HNO3;
- 45 mL de água destilada.
44
temperatura de 500°C por 2 horas [Figura 8].Em seguida, o composto foi resfriado à
temperatura ambiente. O material obtido é sólido, de cor branca e de textura porosa.
45
Figura 8- Forno EDG-1800, onde foram feitas todos os tratementos térmicos e
sinterizaçãos.
O composto resultante passa por um processo de lavagem com água destilada com
o intuito de eliminar a acidez residual que o material possa apresentar. Essa acidez pode
provocar bolhas nas pastilhas durante o aquecimento, conforme já previsto em outros
trabalhos [13]. Após a lavagem, o composto, ainda úmido é seco durante 20 minutos a
100°C no aquecedor dentro de um béquer na estufa.
46
Figura 9- Composto pronto para ser triturado e peneirado.
47
Figura 11- Prensa hidráulica utilizada para a produção das pastilhas.
48
Figura 12- Esquema representativo para a produção do MgB4O7:Dy e MgB4O7:Tm
49
Os dopantes Tm2O3 ou Dy2O3 foram colocados juntamente com ácido sulfúrico e
o óxido de magnésio em um béquer. O material permaneceu no agitador magnético a
uma temperatura de 350°C sob pressão de 1 atm durante o período de 72 horas, até o
ácido evaporar completamente, restando apenas o sulfato de magnésio impurificado.
Com a secagem do ácido, o composto foi retirado do aquecedor após o crescimento dos
cristais.
No final da reação, o material apresentou uma coloração amarelada devido à
acidez residual. O problema da acidez foi solucionado através da lavagem do material.
O pó com textura amarelada foi submetido a diversas lavagens com álcool etílico
gelado. Este processo foi repetido cinco vezes consecutivas até que a coloração do
material se tornasse mais esbranquiçada, ou seja, até que o pH se aproximasse de 5.
Após cada lavagem a acidez foi conferida através do uso da fita de pH , da marca
Merck. Em seguida, o material foi seco em estufa a uma temperatura de 100°C por 1
hora. Após a secagem, o pó foi submetido a um tratamento térmico de 500°C por duas
horas.
50
Figura 13- Representação do processo de formação do MgSO4:Tm e MgSO4:Dy.
51
Figura 14- Irradiador gama STS OB85.
60
Figura 15- Fonte Co do CTR (IPEN).
52
5.3.2 Fonte Beta
90 90
As primeiras irradiações foram feitas com uma fonte beta ( Sr + Y) do tipo
aplicador dermatológico, pertencente ao Laboratório de Física Médica no Departamento
de Física da UFS. As irradiações foram realizadas à temperatura ambiente a uma
distância de 0,5 cm das amostras, a fonte utilizada está representada na Figura 16. A
90 90
segunda fonte de Sr+ Y utilizada [Figura 17] é uma fonte de sistema de padrões
secundários, do LCI/IPEN. A fonte foi calibrada no laboratório padrão primário da
Alemanha PTB (Physikalish- Technische Bundesanstalt). A tabela 5 mostra as
90 90
características das fontes de Sr+ Y utilizadas para as irradiações dos detectores. O
material MgSO4:Dy/Tm foi irradiado com a fonte beta do DFI/UFS . Os tetraboratos
foram irradiados com a fonte beta do LCI/IPEN.
90 90
Tabela 5- Características das fontes de Sr+ Y
UFS IPEN
Atividade (MBq) 19407 1850
Taxa de dose absorvida 0,350 0,025
(Gy/min)
Data de calibração 27/11/1973 04/02/1981
Distância fonte-detector (cm) 0,5 11
53
Figura 17-Dosímetros posicionados em frente à fonte beta (90Sr/90Y) (IPEN)
5.3.3 Raios X
Tensão: 35 kV;
Corrente: 20 mA;
Taxa de kerma no ar: 38,4 mGy/min;
Energia efetiva: 16,2 keV;
Filtração adicional: 0,07 mmMo.
54
A qualidade de diagnóstico convencional, que foi utilizada para fazer as
irradiações para os testes de reprodutibilidade, seguiu os padrões da International
Eletrotechinical Commission (IEC), conforme o documento IEC 61267 [34]. As
características dos feixes de radiação X estão de acordo com a norma RQR-10, que são:
Tensão: 150 kV ;
Corrente: 10 mA;
Taxa de kerma: 120 mGy/min;
Energia Efetiva: 41 keV;
Filtração Adicional: 4,2 mmAl.
Nas irradiações com feixe de raios X, a distância da amostra ao foco do feixe foi
de 1 m, e o diâmetro do colimador foi de 50,8 mm [Figura 19].
Figura 19- Embalagem com pastilhas, devidamente posicionada para irradiação no feixe
de raios X.
55
5.4- Sistemas para Medição do Sinal TL
56
Figura 20- Monocromador UNICROM-100 utilizado para a medida do comprimento de
onda de emissão do tetraborato, indicado pela flexa logo abaixo da fotomultiplicadora.
57
Figura 22- Leitora TL Harshaw, 3500. Localizadas no DFI/ UFS
58
Figura 23- Suporte com revestimento de placa de PMMA com 3 mm de espessura,
utilizado para as pastilhas nas irradiações com feixe gama.
Figura 24- Arranjo utilizado para as irradiações com fonte beta, onde foi retirada a placa
de PMMA de 3 mm e adicionada em seu lugar uma camada de papel filme.
Figura 25- Arranjo experimental devidamente posicionado para a irradiação das pastilhas
com feixe de partículas beta.
59
Todos os detectores foram manuseados com pinça para evitar uma possível
contaminação e quebra do dosímetro.
60
6. Resultados e Discussões
61
9
1,6x10
7 Pico 1
1.8x10 MgSO4:Dy
Pico 2
7
42 Gy
1.5x10 21 Gy 9
1,2x10
Intensidade TL (u.a.)
7 10,5 Gy
Resposta TL (u.a.)
1.3x10
5 Gy
7 8
1.0x10 8,0x10
6
7.5x10
8
6 4,0x10
5.0x10
6
2.5x10
0,0
0.0
50 100 150 200 250 300 350 5 10 15 20 25 30 35 40
Temperatura (°C) Dose Absorvida (Gy)
a b
62
6
5,0x10
1Gy
6
5 Gy
4,0x10
10 Gy
Intensidade TL (u.a.)
6
3,0x10
6
2,0x10
6
1,0x10
0,0
50 100 150 200 250 300
Temperatura (°C)
Figura 28- Emissão TL típica das pastilhas de MgSO4:Tm, sinterizadas a 900°C e expostas
à radiação beta de 90Sr/90Y.
O estudo dos fósforos à base de MgB4O7 foi mais completo, conforme será
apresentado.
A Figura 29 apresenta as curvas de emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Dy e do
MgB4O7:Tm, expostas à radiação beta (90Sr+90Y). O MgB4O7:Dy apresenta o pico TL
de maior intensidade em 200°C e outro menos intenso em 330°C, aproximadamente. As
pastilhas de MgB4O7:Tm também apresentam um pico principal em 200°C, e um
segundo pico em aproximadamente 300°C; porém, esse segundo pico apresenta-se
menos intenso em relação ao MgB4O7:Dy.
63
6 6
3,0x10 3,0x10
MgB4O7:Dy MgB4O7:Tm
6 1 Gy 6 1 Gy
Intensidade TL (u.a.)
2,5x10 2,5x10
Intensidade TL (u.a.)
4 Gy 4 Gy
6 6
2,0x10 2,0x10
6 6
1,5x10 1,5x10
6 6
1,0x10 1,0x10
5 5
5,0x10 5,0x10
0,0 0,0
50 100 150 200 250 300 350 400 50 100 150 200 250 300 350
a b
64
7
2,0x10
7
7
1,8x10 MgB4O7:Dy 7,0x10
7
50 Gy 7
1,5x10 6,0x10
20 Gy
Intensidade TL (u.a.)
Resposta TL (u.a.)
7 10 Gy 7
1,3x10 5,0x10
5 Gy
7 1 Gy 7
1,0x10 4,0x10
6 7
7,5x10 3,0x10
6 7
5,0x10 2,0x10
6 7
2,5x10 1,0x10
0,0 0,0
50 100 150 200 250 300 350 400 0 10 20 30 40 50
Temperatura (°C) DoseAbsorvida(Gy)
a
b
8
7
1,0x10
3,0x10
MgB4O7:Tm
7
50Gy 7
2,5x10 8,0x10
20Gy
Resposta TL (u.a.)
Intensidade TL (u.a.)
10Gy
7
2,0x10 5Gy 7
6,0x10
1Gy
7
1,5x10
7
4,0x10
7
1,0x10
7
2,0x10
6
5,0x10
0,0 0,0
50 100 150 200 250 300 350 400 0 10 20 30 40 50
Temperatura (°C) Dose (Gy)
a b
65
5
6,0x10
MgB4O7:Dy
5,0x10
5
MgB4O7:Tm
Intensidade TL (u.a.)
5
4,0x10
5
3,0x10
5
2,0x10
5
1,0x10
0,0
50 100 150 200 250 300 350 400
Temperatura °C
66
MgB4O7:Dy Pico1
6 5Gy Pico2
6,0x10 5,0x10
8
2,5Gy
6 1Gy
5,0x10 8
0,5Gy 4,0x10
Intensdade TL (u.a.)
0,1Gy
Resposta TL (u.a)
6
4,0x10
8
3,0x10
6
3,0x10
8
2,0x10
6
2,0x10
8
6
1,0x10
1,0x10
0,0 0,0
Temperatura(°C) Dose(Gy)
a b
7
1,4x10 MgB4O7:Dy
MgB4O7:Dy Pico 1
7
1,2x10
5 Gy 6,0x10
8 Pico 2
Intensidade TL (u.a.)
7 2,5Gy
1,0x10
Resposta TL (u.a.)
1Gy
6
8,0x10 0,1Gy 8
4,0x10
6
6,0x10
6 8
4,0x10 2,0x10
6
2,0x10
0,0 0,0
50 100 150 200 250 300 350 400 0 1 2 3 4 5
a b
67
A Figura 35 (a) apresenta curvas de emissão e a resposta TL do MgB4O7:Tm. As
pastilhas desse material quando irradiadas com radiação X de 41 keV também
apresentam um pico mais intenso em 200°C e um segundo pico menos intenso em
aproximadamente 300°C. A resposta TL (b) apresentou-se proporcional à dose
absorvida no intervalo analisado, sendo da mesma ordem de intensidade das pastilhas
dopadas com Dy. O comportamento TL das pastilhas de MgB4O7:Tm para radiação X
de energia efetiva de 16,2 keV não foi estudado.
8
MgB4O7:Tm 8,0x10
7
MgB4O7:Tm
1,2x10 5 Gy
2,5 Gy Pico1
1 Gy 8 Pico2
6,0x10
Intensidade TL (u.a.)
6
4,0x10
8
2,0x10
0,0 0,0
50 100 150 200 250 300 350 400 0 1 2 3 4 5
Temperatura(°C) DoseAbsorvida(Gy)
a b
68
A Figura 37 mostra a emissão TL em função do comprimento de onda e da
temperatura para as pastilhas de MgB4O7:Tm, onde se observa uma emissão TL
bastante intensa em 490 nm, que em seguida começa a decair .
69
Como vimos nas figuras anteriores, os picos TL acima de 300oC dos materiais
impurificados com Tm3+ são, em relação ao primeiro pico TL, proporcionalmente
menos intensos que os dos materiais impurificados com Dy para essa mesma região de
temperatura. De acordo com a referência [35], a razão para as diferenças entre as
intensidades desses picos TL pode ser explicada pela existência de dois defeitos
distintos criados pelos íons Dy e Tm, apesar desses elementos apresentarem a mesma
carga e o mesmo raio iônico. O pico principal, tanto para o MgB4O7:Tm e MgB4O7:Dy,
não ocorre em função dos defeitos criados pelos íons terras raras, por isso aparecem em
temperaturas idênticas. No caso do pico em temperatura mais elevada, há uma
dependência entre o centro de captura e o centro de recombinação, ou seja, com o tipo
de dopante.
70
6
1,4x10 MgB4O7:Dy
6
1,2x10 1,25 MeV
0,66 MeV
Intensidade TL (u.a.)
6
1,0x10
0,41 MeV
5
8,0x10
5
6,0x10
5
4,0x10
5
2,0x10
0,0
50 100 150 200 250 300 350 400
Temperatura (°C)
6 MgB4O7:Tm
1,5x10
1,25 MeV
Intensidade TL (u.a.)
6
1,3x10 0,66 MeV
6
0,41 MeV
1,0x10
5
7,5x10
5
5,0x10
5
2,5x10
0,0
50 100 150 200 250 300 350 400
Temperatura (°C)
71
Figura 40- Resposta Energética para o MgB4O7:Dy
72
fótons. O 2° pico TL é mais intenso para o MgB4O7:Dy do que para o MgB4O7:Tm,
isso mostra a interferência do dopante na termoluminescência do material.
A maior intensidade dos picos TL das amostras expostas a radiação X deve-se,
certamente, ao fato de que para baixas energias a dose de radiação é depositada mais
superficialmente. Quanto à influência do número atômico efetivo do material, isto deve
ser mais bem estudado; embora no trabalho da referência [8] o número atômico efetivo
do MgB4O7:Dy foi determinado como 8,4, é possível que essa seja a razão da alteração
da resposta TL com a energia da radiação.
8
8,0x10 Segundo Pico TL
8
5x10
1°Pico 41,2 keV
41,2 keV 16,2 keV
16,2 keV 8
6,0x10
8
Resposta TL (u.a.)
4x10
Resposta TL (u.a.)
8
3x10 8
4,0x10
8
2x10
8
2,0x10
8
1x10
0,0
0
0 1 2 3 4 5
0 1 2 3 4 5
Dose (Gy)
Dose Absorvida (Gy)
a b
Figura 42- Comparação entre a resposta TL do 1º pico TL (a) e do 2º pico (b) das curvas
de emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Dy expostas a 1 Gy de radiação X de 16,2 e
41 keV.
73
6.4 - Parâmetros cinéticos das curvas.
Os fatores geométricos encontrados estão entre 0,42 e 0,52 (0,42 <µ b< 0,52),
exceto para o primeiro pico de MgB4O7:Dy; para esses valores intermediários as ordens
cinéticas foram encontradas através da Figura 3, apresentada no item 4.6.1. Os valores
da profundidade da armadilha (E), e o fator de frequência (S) foram encontrados através
das Equações 22 e 23 , respectivamente. O valor da energia necessária para liberação da
carga capturada relativa ao segundo pico deve ser maior, pois a ativação dessas
armadilhas acontece em temperaturas mais altas e certamente estão localizadas mais
profundamente na banda proibida. A ordem cinética apresentada para o primeiro pico
do MgB4O7:Dy, já foi descrita anteriormente na literatura [36] e está em concordância
com o resultado obtido para esse trabalho. Quanto ao impurificado com túlio, não foram
encontrados registros sobre os parâmetros cinéticos na literatura.
74
6.5-Reprodutibilidade e Homogeneidade.
75
O valor máximo do coeficiente de variação da homogeneidade obtido para a
emissão TL das pastilhas de MgB4O7:Dy, conforme observado na Tabela 9, para a 4°
leitura , foi de 15%, aproximadamente; nas demais leituras esse coeficiente esteve entre
10,5 e 14,5 %, aproximadamente, sendo que a variação mínima foi observada na 1°
leitura.
Para as pastilhas de MgB4O7:Tm, foi observado uma variação máxima na 5° leitura
(13% aproximadamente). Entretanto, para essas pastilhas os coeficiente de variação da
homogeneidade mostraram-se menores que os das pastilhas de MgB4O7:Dy, pois em
três leituras foram observados coeficientes entre 6 e 7%.
Leitura 1° 2° 3° 4° 5°
Média (nC) 5,6×106 5,7×106 5,6×106 6,0×106 5,5×106
S (nC) 5,8×105 8,2×106 7,6×106 8,8×106 7,4×106
CVH(%) 10,36 14,36 13,35 14,70 13,44
Leitura 1° 2° 3° 4° 5°
6 6 6 6
Média (nC) 5,5×10 6,2×10 6,6×10 6,0×10 5,6×106
S (nC) 3,7×105 3,8×105 6,1×105 3,9×105 7,2×105
CVH(%) 6,76 6,15 9,19 6,47 12,97
76
(0,0181±0,0003) g. A eficiência intrínseca dos detectores é adimensional, mas pode ser
representada em porcentagem. Os resultados para as eficiências intrínsecas são
mostradas Tabela 11.
Tabela 11- Eficiência intrínseca dos detectores para duas energias diferenciadas
60
Eficiência Intrínseca Co Raios X (41 keV)
-6
MgB4O7:Dy (6,79 ± 0,42) x10 (2,54 ± 0,12) x10-6
MgB4O7:Tm (6,25 x ± 0,43) x10-6 (2,58± 0,12) x10-6
O limite mínimo de detecção ou dose mínima detectável (D0) dos materiais foi
calculado através da Equação 26. Para o teste foram utilizados 5 dosímetros não
irradiados de cada material , que passaram por tratamento térmico de 400°C por 1 h. Os
fatores de calibração dos lotes de detectores utilizados representam o inverso do
coeficiente angular da reta de resposta TL à dose absorvida, expressos por Gy/nC. A
Tabela 12 apresenta os resultados obtidos para dose mínima detectável (D0) que foram
encontrados através da leitura TL dos dosímetros não irradiados de MgB4O7:Dy.A
Tabela 13 mostram os valores encontrados para o MgB4O7:Tm.
Tabela 12- Valores de dose mínima detectável (D0) encontrados para o MgB4O7:Dy.
77
Tabela 13- Valores de dose mínima detectável (D0) encontrados para MgB4O7:Tm.
78
7. Conclusões
De acordo com os primeiros testes feitos para o sulfato de magnésio, pode-se
observar que os materiais têm potencial, pois apresenta picos principais em
temperaturas ideais para o uso na dosimetria das radiações.
A rota de produção para o tetraborato é simples e viável, tendo em vista que em
24 horas o material já está pronto e a eliminação da acidez foi menos difícil que no caso
do sulfato de magnésio. As principais conclusões para as pastilhas preparadas à base de
tetraborato de magnésio serão apesentadas a seguir.
As curvas de emissões TL das pastilhas de MgB4O7:Dy e MgB4O7:Tm
apresentam a mesma forma para os diferentes tipos de fontes de irradiação utilizados
(60Co, 137Cs , raios X e 90Sr+90Y), com dois picos de emissão TL;o primeiro em 200°C e
outro em aproximadamente 300°C.A resposta TL das pastilhas MgB4O7:Dy e
MgB4O7:Tm é dependente da energia da radiação, como esperado devido ao numero
atômico efetivo dos materiais. Os materiais apresentaram resposta TL semelhante para
60 137
radiação gama de Co e Cs, porém exibiram forte dependência energética para a
radiação X de 41 e 16,2 keV.
A intensidade TL do segundo pico para o material impurificado com o disprósio é
maior em relação ao segundo pico do material impurificado com túlio. Isso pode ser
explicado através dos diferentes defeitos criados pelos íons Dy3+ e Tm3+.
As curvas de calibração das emissões TL em função da dose foram obtidas e
apresentaram proporcionalidade com a dose absorvida entre 1 e 50 Gy de radiação gama
de 60Co e de no intervalo de dose de 0,1 a 5 Gy para raios X, que foram os intervalos
de doses estudados.
As variações apresentadas nos testes de homogeneidade e reprodutibilidade foram
relativamente altas no presente trabalho; pretende-se aumentar a quantidade de pastilhas
de cada lote para que possa ser feita uma melhor seleção de dosímetros de forma a
reduzir essa variação diminua.
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Os parâmetros cinéticos das pastilhas de MgB4O7:Dy encontrados estão de
acordo com a literatura, mas em futuros trabalhos pretende-se, avaliar os parâmetros
cinéticos do sulfato e tetraborato de magnésio por pelo menos dois métodos.
A eficiência intrínseca encontrada para os detectores irradiados com radiação X
foi maior do que o para os materiais irradiados com 60Co, tendo em vista que a resposta
TL para os detectores irradiados com radiação X foi maior em relação a outras
irradiações no presente trabalho, devido a dependência energética da resposta TL.
Os valores de doses mínimas detectáveis encontrados para o MgB4O7:Dy e o
MgB4O7:Tm ,quando irradiados com fonte de cobalto foram , respetivamente, 2,63 e
2,32 mGy. Para as irradiações com raios X de 41 keV os valores encontrados para o
MgB4O7:Dy e o MgB4O7:Tm foram, respectivamente, 0,42 e 0,55 mGy.
Pretende-se, em trabalhos posteriores, melhorar a rota de preparação tanto para o
sulfato quanto para o tetraborato e co-dopar esses materiais com outros terras raras pra o
melhoramento das características dosimétricas.
Pretende-se também investir em diferentes rotas de produção para o material
MgSO4 tendo em vista a dificuldade encontrada na retirada da acidez do material através
da rota usada no presente trabalho e investigar as propriedades físicas e o
comportamento do material, quando este é co-impurificado com outro terra-rara.
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