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MetalurgiaMetallurgy
e materiais
and materials
Comparação da eficiência
de três materiais na sorção
e difusão dos íons metálicos
através de ensaios experimentais
e simulação computacional
A comparison of the efficiency of three materials
on metal ions sorption and diffusion using
experimental tests and computational simulation
1. Introdução
O estudo comportamental dos me- saúde (Adriano, 1986; Malavolta, 1994; As barreiras de proteção para aterros
tais de transição, em especial no solo, Firjan, 2000; Reidler, 2002). Apresen- sanitários podem ser formadas por material
é devido aos inúmeros efeitos que esses tam mobilidade em solo e em águas sub- sintético ou natural, que visam a minimizar
podem causar. Em pequenas concentra- terrâneas devido à sorção na superfície a contaminação dos mananciais aqüíferos
ções parte desses metais é essencial aos da fração sólida do meio poroso e, por- através da migração do chorume. Em ater-
organismos vivos, porém oferecem riscos tanto, podem ter sua mobilidade aumen- ros sanitários, normalmente, são utilizadas
à saúde em determinadas combinações tada quando em competição com outros as argilas compactadas e as geomembranas
químicas ou em altas concentrações. Os metais preferencialmente adsorvidos sintéticas (Rowe et al., 1995).
riscos estão, também, relacionados ao seu pelo solo. No solo, além de estarem na O objetivo do trabalho foi verifi-
efeito bioacumulativo e à sua capacidade estrutura mineral, os íons podem ocorrer car, em laboratório, o comportamento
de interação com um sistema biológico. sob a forma adsorvida à superfície sóli- dos íons Cd, Cu e Cr em presença de três
Tais riscos também estão relacionados da e, nas soluções intersticiais, na forma diferentes formas de barreiras de prote-
a outros fatores, como a forma quími- complexada ou associada a colóides. No ção: argila compactada, uma mistura
ca em que esses metais se encontram no lixiviado, os íons encontram-se em so- compactada da mesma argila com 10%
ambiente. Sua capacidade de biotransfor- lução, associados às partículas coloidais de bentonita e a utilização de argila com-
mação (em produtos mais ou menos tóxi- (orgânicas e inorgânicas) e sob forma de pactada sobreposta com geomembrana
cos) também pode ser um fator de risco à complexos (Yong et al., 1992). em contato com lixiviado sintético.
2. Materiais e métodos
Solo utilizado
O solo utilizado foi coletado no comercial, para 180g (90%) do solo de A CTC foi calculada a partir da soma de
Aterro Sanitário de Rio das Ostras ARO, ambos em peso seco. Ca e Mg, sendo estes obtidos da extração
(ARO), situado no estado do Rio de Ja- A metodologia da determinação da com KCl 1 mol.L−1.Já o Na e o K foram
neiro, Brasil. Esse solo foi misturado com capacidade de troca catiônica (CTC) se- obtidos através da extração Mehlich 1
10% de bentonita (em peso seco). A mis- guiu a norma da Embrapa (1999) e o pH (HCl 0.05+H2SO4 0.0125 mol.L−1). O Al
tura do solo com bentonita foi prepara- foi medido com um potenciômetro com e o H, foram obtidos da extração com
da com 20g (10%) de bentonita sódica, a relação suspensão solo/água de 1:2,5. acetato de cálcio.
Solução contaminante
A solução contaminante foi pro- análises químicas não fossem compro- Foi mantido pH 1, para verificar o
duzida artificialmente (lixiviado sin- metidas. O lixiviado sintético é com- comportamento dos íons em presença
tético), em concentrações acima dos posto por três metais pesados com de baixos valores de pH, mantendo-se
valores encontrados nos aterros sa- concentrações: cádmio (1000 ppm), os metais solúveis e favorecendo-se a
nitários, a fim de que a precisão das cobre (250 ppm) e cromo (250 ppm). mobilidade dos íons.
O ensaio simula a migração de e geomembrana, utilizando o modelo de superior da célula molde), permitindo
soluções em solos de baixa permeabili- Barone. O solo foi compactado, na célu- o contato entre a solução e o solo com-
dade, avaliando o comportamento das la de 6cm de altura com energia Proctor pactado com ou sem bentonita e/ou ge-
espécies químicas, durante o processo, e Normal (NBR 7182/1986 da ABNT). omembrana. Os ensaios em solos com-
determinando os coeficientes de difusão O solo foi saturado por contrapressão pactados com e sem bentonita duraram
molecular (Rowe et al., 1988). O ensaio em equipamento triaxial. Terminada 10 dias, enquanto aqueles com geomem-
seguiu o modelo da célula desenvolvida a saturação, acrescentaram-se 300 ml brana duraram 60 dias. Optou-se pelo
por Pires (2007), para solo compactado (equivalente a 3 cm de altura) da solu- tempo de duração de 60 dias para me-
e Valadão (2008), para solo compactado ção contaminante no reservatório (parte lhor definição do perfil de difusão dos
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Cláudia Virgínia Lacerda et al.
íons. Ensaios anteriores não mostraram dias como intervalo de tempo para se tos (Lacerda, 2009). A Figura 1 apresen-
difusão detectável para tempos inferio- obterem variações acima da ordem de ta um esquema da célula modificada de
res a 30 dias, portanto foi adotado 60 grandeza das incertezas dos experimen- Barone utilizada nos ensaios.
Fatia 3 Lixiviado
Fatia 4 H
Solo h
Figura 1 compactado
Fatia 5
Esquema da célula
Fatia 6
modificada de Barone.
Modelagem matemática
A modelagem do sistema em estudo à hipótese do contínuo. Nesse contexto, a composto por sólidos e líquido, sendo que
consiste na formulação do transporte de aplicação da formulação multifásica mul- a presença de cada componente pode ser
massa dos contaminantes, metais pesados, ticomponentes, para os metais pesados, representada por sua fração molar ou más-
através da equação de balanço para um mostra que os referidos contaminantes sica. A equação de conservação de massa
volume de controle elementar, que obedece encontram-se misturados em um sistema pode ser escrita da seguinte forma:
∂(ρj εj φk) + div (ρ ε U
→
φ ) = div (Γφk grad (φk))+ Sφk
j j j k
(1)
∂t
O primeiro termo da equação é o e o quarto termo, conhecido como ter- do solo para o contaminante (dessorção),
termo de acúmulo da massa do íon φk no mo-fonte, está associado à sorção, des- comportamentos estes observados atra-
volume de controle e representa o termo sorção ou complexação do componente vés do ensaio de sorção realizado para
transiente da equação. O segundo termo pela fase sólida do solo. cada íon de interesse, em presença de solo
representa o fluxo do componente por Para cada íon de interesse, há uma puro e solo acrescido de 10% de bento-
advecção na unidade de volume. O ter- equação que representa, de forma ade- nita sódica. As taxas estão apresentadas
ceiro termo representa o fluxo do compo- quada, a taxa de transferência de massa nas Equações 2 e 3, em seus respectivos
nente por difusão na unidade de volume do contaminante para o solo (sorção) e termos-fonte.
3. Resultados e discussões
O solo do aterro é composto por de coloração amarela-clara. O solo < 5μm), determinado através de aná-
uma argila arenosa com pedregulhos contém 59% de fração argila (fração lise granulométrica conforme NBR
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Comparação da eficiência de três materiais na sorção e difusão dos íons metálicos através de ensaios experimentais e simulação computacional
7181/86. O mineral argílico predo- 7,1 cmol/kg com pH 7,2. Os ensaios giloso, e 23%, para a mistura solo
minante é a caulinita com capacidade foram com amostras compactadas com bentonita. O coeficiente de per-
de troca catiônica (CTC) de 2,9 cmol/ com massa específica aparente seca de meabilidade determinado na amostra
kg, com pH 6,2. A mistura desse solo 16,54 kN/m3 e umidade ótima (NBR compactada do solo argiloso foi de
com 10% de bentonita obteve CTC de 7182/84) de 20,9%, para o solo ar- 1,87x10 -7cm/s (Pires, 2007).
A Figura 2 exemplifica o gráfico sintético. São apresentados os resulta- exemplificado na Figura 2 (Lacerda,
obtido a partir dos ensaios de equilí- dos dos coeficientes de distribuição (Kd) 2009). Para o cádmio, foi observada
brio em lote, onde um mesmo elemento e coeficiente de correlação (R 2) para os uma capacidade sorciva maior para o
(cromo) apresentou ajuste, tanto pelo modelos linear e valores da constante solo com bentonita, conforme Tabela
modelo Linear, utilizando solo puro, de Langmuir (b) e quantidade máxima 1. No entanto, para o elemento cobre,
quanto pelo modelo Langmuir, com o sorvida (Sm) para as isotermas ajus- observou-se um caráter dessorcivo no
uso de solo com 10% de bentonita. Em tadas pelo modelo de Langmuir (taxa ensaio utilizando solo puro; o mesmo
ambos os ensaios, o cromo teve com- cinética de sorção). Os valores da Ta- não foi observado no ensaio de solo
portamento sorcivo. A Tabela 1 resume bela 1 foram obtidos através do gráfi- com bentonita. Esse comportamento
os parâmetros de sorção definidos para co concentração de equilíbrio na fase dessorcivo não esperado possivelmente
os íons estudados, utilizando solo puro, líquida (Ce), em função da massa de íon ocorreu por uma contaminação duran-
solo com 10% de bentonita e lixiviado sorvido por massa unitária de solo (Cs), te a análise química.
Massa de íon sorvido por massa unitária de solo (Cs) (mg/g)
0,25
0,20
0,15
0,10
0,05 solo+bentonita
solo Figura 2
0,00
Concentração de equilíbrio (mg/L)
0 10 20 30 40 50 60 70 80 90 em função da quantidade de massa
Concentração de equilíbrio na fase líquida (Ce) mg Cr 6+/L sorvida (mg/g) do íon Cr6+.
Parâmetro
Linear Langmuir
Íons
Kd (cm3/g) R2 Sm (mg/g) b (cm3/g)
Cd2+ 1 0,7 0,6732 - -
Cr6+ 1 - - 0,2571 0,1822
Cu2+ 1 1 0,9872 - -
Cd2+ 2 0,3 0,9986 - -
Cr6+ 2 2,2 0,9506 - - Tabela 1
Cu2+ 2 0,0 - - - Valores dos parâmetros
(1) solo com 10% de bentonita; (2) solo puro. dos ensaios de sorção.
Os resultados dos ensaios de difu- solução) e a última camada ou fatia ções obtidas, todos os resultados estão
são molecular estão apresentados por está situada na base. Nos três primei- apresentados em tabelas, de modo a se
íon avaliado. As Figuras 3 a 5 apresen- ros centímetros, está a concentração compararem as diferenças obtidas para
tam o comportamento dos íons na célu- da solução contaminante e nos outros as diferentes configurações de material
la de difusão indicando a concentração 6cm está representada a concentração para contenção.
da solução intersticial em função da do solo compactado com ou sem as As Figuras 3(a), (b), (c) e a Tabela 2
profundidade. Os pontos apresentados presenças da bentonita e da geomem- apresentam os resultados experimentais
nos gráficos significam as concentra- brana. As linhas contínuas representam obtidos para o cromo nos três materiais.
ções obtidas experimentalmente em os resultados da simulação que melhor A Figura 3(a) apresenta a curva
cada camada (fatia); a primeira cama- se ajustaram aos resultados experimen- numérica ajustada aos dados experi-
da está situada no topo (interface solo- tais. Em função das baixas concentra- mentais da difusão do íon-cromo em
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Cláudia Virgínia Lacerda et al.
A 0
Reservatório
de lixiviado
86,72mg/L
Dados experimentais
Modelagem
B 0
Reservatório
de lixiviado Modelagem
86,72mg/L
Dados experimentais C0 Reservatório
de lixiviado Modelagem
86,72mg/L
Dados experimentais
Profundidade (c m)
Profundidade (c m)
Profundidade (c m)
3 3 3
Figura 3
Gráfico de difusão do cromo: 6 6 6
Cromo ( mg/L)
Profundidade (cm)
S SB SG
3,5 6,72 1,32 0,25
4,5 1,10 0,80 0,24
5,5 0,39 0,64 0,25
6,5 0,30 0,76 0,25
7,5 0,27 0,66 0,24
8,5 0,27 0,63 0,25
Referência 0,26 0,26 0,26
Solução sintética 86,72 86,72 86,72
Tabela 2 (S)Ensaio de difusão em solo compactado-10 dias;
Valores experimentais do ensaio (SB) Ensaio de difusão em solo com 10% de bentonita-10 dias;
de difusão do Cr6+. (SG) Ensaio de difusão em solo compactado sobreposto por geomembrana-60 dias.
solo compactado durante dez dias; A Figura 4 (a), (b), (c) e a Tabela 3 das foram muito semelhantes em ambos
obteve-se um bom ajuste à curva expe- apresentam os resultados de difusão do os ensaios, no entanto, comparando-se
rimental. O cromo teve maior mobilida- cádmio através dos três materiais. A Fi- os valores (Tabela 2), nota-se que, para
de, na primeira camada do solo, e, nas gura 4(a) apresenta o gráfico do ensaio o ensaio realizado em solo com bento-
camadas subjacentes, tal mobilidade de difusão molecular para o íon cádmio nita, as concentrações encontradas nas
diminui. A partir de 7 cm de profun- em solo compactado, durante 10 dias. camadas foram inferiores ao ensaio re-
didade o comportamento do cromo se Através da simulação numérica, foi alizado com apenas solo compactado.
manteve constante. Conforme a Figura possível obter um bom ajuste à curva A explicação da diferença encontrada
3(b), verifica-se que, em presença da experimental. Verifica-se alguma mo- está no valor de sorção que tem Kd= 0,7
bentonita, o cromo obteve menor mobi- bilidade do íon, sendo que sua concen- cm3/g para solo com bentonita e Kd=
lidade nas duas primeiras camadas em tração mostrou-se pouco maior na ca- 0,3 cm3/g para solo puro. Apenas, na
relação ao ensaio de difusão com solo mada superior (interface solo-lixiviado). primeira camada da Figura 4(b), a con-
compactado. Para as demais camadas, Na segunda camada, reduziu em menos centração do cádmio foi maior, devido
houve uma pequena redução em relação da metade a concentração encontrada à expansão da mistura solo-bentonita
à primeira, mas comparadas às cama- na primeira camada e, nas quatro últi- na interface solo-solução. A Figura 4(c)
das do ensaio apresentado na Figura mas camadas, o comportamento foi o apresenta a curva numérica bem ajusta-
3(a), verifica-se que as concentrações mesmo encontrado na segunda cama- da aos dados experimentais da difusão
encontradas são cerca do dobro do que da, estando a concentração superior à do íon-cádmio, em geomembrana para
se utiliza somente solo (Tabela 3). No referência do solo. A Figura 4(b) mos- o período de 60 dias. O comportamento
ensaio de sorção do solo com bentonita, tra o perfil do íon-cádmio em presença do íon manteve-se constante em todas
verificou-se uma capacidade de sorção de bentonita, onde se observa um bom as camadas com valores muito baixos,
pelo Cr6+ mais do que o dobro do que ajuste à curva experimental. Observa-se indicando que não houve difusão, mos-
com solo puro (vide Figura 2). Na Figu- que o cádmio apresenta comportamen- trando a competência da geomembrana.
ra 3(c), verifica-se que não ocorreu mo- to semelhante ao ensaio com solo com- A Figura 5 (a), (b), (c) e a Tabela
bilidade do cromo, indicando a eficácia pactado (Figura 4(a)). Visualmente as 4 apresentam os resultados de difusão
da geomembrana. concentrações encontradas nas cama- do cobre através dos três materiais.
A 0 Reservatório
869,10mg/L
Dados experimentais
B 0 Reservatório
869,10mg/L
Dados experimentais
C 0 Reservatório
869,10mg/L
Dados experimentais
de lixiviado Modelagem de lixiviado Modelagem de lixiviado Modelagem
3 3 3
Profundidade (cm)
Profundidade (cm)
Profundidade (cm)
Figura 4
6 6 6
Gráfico de difusão do cádmio:
a) solo puro – 10 dias;
b) solo com bentonita - 10 dias e 9 0,37mg/L
Amostra de solo
9 0,37mg/L
Amostra de solo
9 0,37mg/L
Amostra de solo
0 300 600 3000 0 300 600 3000 0 300 600 3000
c) geomembrana - 60 dias. 2+
Concentração Cd (mg/L)
2+
Concentração Cd (mg/L)
2+
Concentração Cd (mg/L)
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Comparação da eficiência de três materiais na sorção e difusão dos íons metálicos através de ensaios experimentais e simulação computacional
Cádmio (mg/L)
Profundidade(cm)
S SB SG
3,5 82,01 104,50 0,37
4,5 19,55 3,02 0,37
5,5 6,55 0,53 0,37
6,5 2,67 0,59 0,37
7,5 1,29 0,51 0,37
8,5 0,79 0,48 0,38
Referência 0,37 0,37 0,37
Solução sintética 869,10 869,10 869,10
(S)Ensaio de difusão em solo compactado-10 dias; Tabela 3
(SB) Ensaio de difusão em solo com 10% de bentonita-10 dias; Valores experimentais do ensaio
(SG) Ensaio de difusão em solo compactado sobreposto por geomembrana - 60 dias. de difusão do Cd2+.
Para esses três materiais pode-se obter realizado com geomembrana, e que, ciais dos íons e das concentrações nas
bom ajuste numérico em relação aos para o cobre, foi encontrado o mes- primeiras camadas, que os íons apre-
resultados experimentais. A capacida- mo valor de D e , para o solo compac- sentaram o mesmo comportamento
de de sorção do cobre com a presença tado e solo com bentonita. A mobili- (em pH 1) que os íons da atual pesquisa
da bentonita foi pequena, indicando dade dos íons foi representada com a (Cd2+>Cu2+>Cr3+).
que a bentonita não possui efeito de seguinte sequência: Cd 2+>Cu 2+>Cr6+, Nascentes (2006) estudou a mobi-
contenção do mesmo. A presença da tanto nas simulações realizadas em lidade de seis íons, entre eles Cd2+, Cu2+
geomembrana impediu qualquer pos- solo compactado, como nas simula- e Cr3+, em solo residual compactado,
sibilidade de difusão do cobre. O mes- ções em solo com 10% de bentonita, através de ensaios de coluna e ensaios
mo foi observado também para outros e Cr6+>Cu 2+>Cd 2+ para os ensaios re- de equilíbrio em lote, utilizando solução
metais estudados. alizados com geomembrana. multiespécie em pH 5,2. Com base nos
A Tabela 5 apresenta os valores Boscov et al. (1999) estudaram o resultados da extração sequêncial, a au-
do coeficiente de difusão efetivo (D e) comportamento de doze metais, entre tora concluiu que a sequência de mobili-
encontrados nas simulações realiza- eles o Cd2+, Cu2+ e Cr3+, em um solo dade dos metais foi: Cd2+ > Cu2+ > Cr3+.
das através de um modelo de cinética tropical. Foram realizados ensaios de Portanto verifica-se a mesma sequência
de transferência de massa para os en- difusão a partir de solução com con- de mobilidade, mesmo tendo sido utili-
saios realizados com solução multies- centração inicial de 100 mg/L e valores zado Cr6+ na presente pesquisa, em fun-
pécie em solo, solo e 10% de bento- de pH 1 e 4. Os referidos autores não ção do Cr6+ apresentar uma toxicidade
nita e geomembrana. Foi observado apresentaram os valores do coeficien- superior à do Cr3+ (Nascentes, 2006),
que, para todos os íons, os valores te de difusão dos íons. Mas é possível além de apresentar maior mobilidade
de D e foram menores, para o ensaio verificar, através das concentrações ini- (Fetter, 1993).
A B C
222,82mg/L 222,82mg/L 222,82mg/L
0 Reservatório Dados experimentais
0 Reservatório Dados experimentais
0 Reservatório Dados experimentais
de lixiviado Modelagem de lixiviado Modelagem de lixiviado Modelagem
Profundidade (cm)
Profundidade (c m)
Profundidade (c m)
3 3 3
Figura 5
6 6 6
Gráfico de difusão do cobre:
a) solo puro – 10 dias;
9 0,70mg/L Amostra de solo
9 0,70mg/L
Amostra de solo
9 0,70mg/L Amostra de solo b) solo com bentonita - 10 dias e
0 20 40 60 0 20 40 60 0 20 40 60
Concentração Cu2+(mg/L)
2+
Concentração Cu (mg/L)
2+
Concentração Cu (mg/L) c) geomembrana - 60 dias.
Cobre (mg/L)
Profundidade (cm)
S SB SG
3,5 24,87 24,26 0,71
4,5 6,03 0,67 0,71
5,5 2,18 0,58 0,70
6,5 1,22 0,69 0,71
7,5 0,85 0,62 0,70
8,5 0,84 0,54 0,72
Referência 0,70 0,70 0,70
Solução sintética 222,82 222,82 222,82
4. Conclusões
Para as simulações realizadas em Cd2+>Cu2+>Cr6+.Para os ensaios reali- zada em solo latossolo vermelho-ama-
solo compactado, o íon-cádmio apre- zados com geomembrana, verificou-se, relo: Cd2+> Cu2+> Cr3+. A presença da
sentou maior mobilidade e o cromo através de simulações comprovadas geomembrana minimiza a migração
foi o que apresentou menor mobilida- pelos resultados experimentais, a se- dos metais pelo processo difusivo, sen-
de, podendo ser representada a ordem guinte ordem de mobilidade dos metais do que a capacidade de sorção do solo
de mobilidade dos íons da seguinte pesados: Cr6+>Cu2+>Cd2+.Os resultados não é exigida em função da presença da
forma: Cd2+>Cu2+>Cr6+. Nas simula- para solo compactado e solo com 10% geomembrana. Porém a opção solo com
ções em solo com 10% de bentonita, de bentonita confirmaram a sequência bentonita mostrou-se uma alternativa
os íons apresentaram o mesmo com- de mobilidade dos metais encontrados específica predominantemente pela ca-
portamento que em solo compactado, por Nascentes (2006), sequência reali- pacidade de sorção do cádmio.
5. Agradecimentos
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