Environ Sci Pollut Res (2012) 19: 4006 - 4015 DOI
10.1007 / s11356-012-0988-8
ARTIGO DE PESQUISA
Distribuição da fonte de hidrocarboneto alifático associado a
sedimentos em um lago raso eutrofizado, China
Ji-Zhong Wang e Ze-Yu Yang e Tian-Hu Chen
Recebido: 7 de janeiro de 2012 / Aceito: 15 de maio de 2012 / Publicado online: 31 de maio de 2012
# Springer-Verlag 2012
Abstrato O Lago Chaohu, um dos lagos mais eutrofizados da
China, tem sofrido com a poluição externa de longo prazo,
esgoto urbano, vazões de rios e escoamento agrícola, que são
os principais contribuintes de hidrocarbonetos. No entanto, as
contribuições dessas várias fontes não foram especificadas. O
presente estudo tem como objetivo identificar as fontes
potenciais de hidrocarbonetos nos sedimentos superficiais ao
redor de todo o lago e avaliar as contribuições relativas usando
a análise de componentes principais. -
regressão linear múltipla (PCA-MLR). Sessenta e um sedimentos de
superfície cobrindo todo o Lago Chaohu e três estuários principais
de rios que afluem foram coletados, secos, extraídos,
e analisado para 27 alcanos normais ( n- alcanos, de C 12 para
C 38, definiram Σ 27 AH) e mistura complexa não resolvida (UCM)
por GC / MS. As razões de diagnóstico e PCA-MLR foram
utilizado para repartir suas fontes. As concentrações de
Σ 27 AH e UCM variaram de 434 a 3.870 ng / ge 11,9 a 325 µ g / g
de peso seco, respectivamente, para todas as amostras. O
concentrações de Σ 27 AH na região oeste e estuário do rio
Nanfei foram ligeiramente maiores, mas sem estatísticas
Editor responsável: Hongwen Sun
Material eletrônico suplementar A versão online deste artigo (doi:
10.1007 / s11356-012-0988-8) contém material suplementar, que está
disponível para usuários autorizados.
J.-Z. Wang (*): T.-H. Chen (*)
Escola de Recursos e Engenharia Ambiental,
Universidade de Tecnologia de Hefei,
Hefei 230009, China
e-mail: wangjizh@hfut.edu.cn
e-mail: chentianhu168@vip.sina.com
Z.-Y. Yang
Faculdade de Química e Materiais,
South-Central University for Nationalities,
Wuhan 430074, China
significância do que aqueles da região oriental e estuários
do Rio Yuxi e Rio Hangbu. A concentração de UCM da região
oeste foi significativamente maior do que a obtida na
região leste. Esses resultados refletem a importância da
entrada do escoamento urbano pelo rio Nanfei e a grave
eutrofização na região oeste. Os hidrocarbonetos alifáticos
no Lago Chaohu foram derivados principalmente de cera
vegetal com fontes mistas de fitoplâncton e petróleo.
Decomposição microbiana fraca de n- alcanos seriam
esperados a partir das baixas razões de hidro isoprenóide
carbonos puros (pri) e fitano (phy) para n- C 17 e n- C 18,
respectivamente. Planta superior, combustão fóssil, petróleo
resíduo e fitoplâncton foram propostos como as principais
origens dos hidrocarbonetos alifáticos pelo PCA enquanto as
contribuições dos indivíduos n- homólogos de alcano, pri e phy
das fontes identificadas (31% de planta superior, 30% de
combustão fóssil, 26% de petróleo e 19% de fitoplâncton) foram
bem previstos usando MLR. O perfil de distribuição e as
proporções diagnósticas correspondentes de alcanos normais
mostram o potencial promissor como um substituto útil para
estimar a fonte e carregamento de poluentes no Lago Chaohu.
Palavras-chave n- alcanos. Distribuição de fontes. Análise do
componente principal - Regressão linear múltipla . Chaohu Lake
Introdução
Recentemente, foi relatado que a China provavelmente enfrentará
uma pressão sem precedentes sobre a escassez de água doce
devido à eutrofização (Jin 2003 ) Para um lago eutrofizado, uma das
tarefas mais desafiadoras é como discriminar de quais fontes
representativas os poluentes estão sendo carregados.
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A matéria orgânica é um substituto para medir os processos de
eutrofização e uma fonte significativa de nutrientes (Kendall et al.
2001 ) Embora os hidrocarbonetos alifáticos compreendam uma pequena
porcentagem de matéria orgânica, eles poderiam fornecer impressões digitais
químicas úteis para discriminar suas fontes biogênicas (plantas terrestres e
plâncton) de suas origens antropogênicas (combustão de combustível fóssil).
Os hidrocarbonetos de entradas alóctones e autóctones têm assinaturas
químicas exclusivas. Geralmente, os alcanos normais prevalentes ( n-
alcanos) em espécies não siliciosas de fitoplâncton e mac-
rófitas são n- C 15, n- C 17, e n- C 19 ( Youngblood e Blumer 1973 ),
enquanto as plantas terrestres contêm principalmente n-
C 29, n- C 31, e n- C 33 com altos valores de índice de preferência de
carbono (IPC) (Reddy et al. 2000 ) Sedimento contendo alta
concentração de mistura complexa não resolvida (UCM) geralmente
com n- alcanos valor de CPI de aproximadamente 1 indica resíduo
de petróleo (Ye et al. 2007 ) Portanto, n- alcanos têm sido
amplamente usados como marcadores para avaliar as fontes de
matéria orgânica.
O Lago Chaohu, um dos maiores lagos de água doce da China,
está localizado no centro da Província de Anhui, entre o Delta do Rio
Yangtze e a bacia hidrográfica do Rio Huai (Fig. S 1 , “ S ”
representa figuras e tabelas no Material eletrônico suplementar doravante).
de aço inoxidável em outubro de 2009 (Fig. S 1 ) Os locais de amostragem
O lago tem uma área de superfície de ∼ 770 km 2
com a profundidade média de ∼ 3 m. É alimentado por 33 rios com
uma vazão anual total de 4,8 × 10 9 m 3 / ano e uma saída total de
sedimentos foram armazenados em - 20 ° C até a análise.
3,4 × 10 9 m 3 / ano (Departamento de Proteção Ambiental da Província de Anhui 2009
) Os maiores afluentes incluem o rio Hangbu, o rio Nanfei e o rio Yuxi. O rio
Hangbu deságua no lago antes de se juntar ao rio Fengle, com a maior
afluência anual. O rio Nanfei flui pela cidade de Hefei, o rio Yuxi corre ao longo
da cidade de Chaohu para conectar o lago Chaohu e o rio Yangtze. Além disso,
os dois principais centros metropolitanos da província de Anhui, Hefei e
Chaohu, estão localizados ao longo das margens noroeste e sudeste do lago,
respectivamente (Fig. S 1 ) O lago faz uma contribuição substancial de longo
prazo para o desenvolvimento social local e crescimento econômico por meio
da pesca comercial, abastecimento de água, irrigação, navegação, turismo e
recreação. No entanto, devido à urbanização e industrialização em torno da
Bacia Hidrográfica de Chaohu, o Lago Chaohu é considerado um lago
gravemente poluído na China (Administração Estatal de Proteção Ambiental
1996 ) Alguns estudos científicos foram realizados para
investigar a poluição do nutriente (Pang et al. 2007 ; Shang e
Shang 2005 ; Zan et al. 2011a ) e metais pesados (Zan et al. 2011b Zymark TurboVap 500 seguido pela adição de uma quantidade
; Zhang et al. 2007 ) No entanto, dados confiáveis sobre os
poluentes orgânicos no sedimento do lago são limitados,
especialmente para identificar a contribuição de poluentes
orgânicos de várias fontes.
O objetivo do presente estudo é investigar a ocorrência e
as fontes de hidrocarbonetos alifáticos acumulados nos
sedimentos superficiais do Lago Chaohu, um dos lagos
mais eutrofizados da China. Várias razões de diagnóstico
4007
incluindo três índices de preferência de carbono (CPI 1, CPI 2, e CPI 3), chance
- mesmo preferência (OEP), alto alcano de cera vegetal (Wax C n (%)), natural
n- razão de alcanos (NAR), terrestre -
proporção aquática (TAR), primitivo / fitano (pri / phy), pri / n- C 17,
phy / n- C 18 proporção de proxy ( P aq), e comprimento médio da cadeia
(ACL) (informações detalhadas são apresentadas no Eletrônico
material suplementar ) foram utilizados para identificar as principais
fontes de hidrocarbonetos. A distribuição da fonte para o medido n- alcanos
foi especialmente baseado na abordagem de análise de
componentes principais (PCA) combinando regressão linear
múltipla.
Metodologia
Coleta de sedimentos
As informações sobre a área de estudo e amostragem foram descritas
em detalhes em outro lugar (Wang et al. 2011 ) Resumidamente, a
coleção de 35 sedimentos de superfície (topo ∼ 5 cm) do Lago Chaohu
com resolução de sites de 0,05 × 0,05 ° latitude / longitude, e de 26
amostras de seus três estuários foram realizadas com um amostrador
foram identificados em campo por um satélite de posicionamento
global. Sedimento do Lago Chaohu composto principalmente de
partículas do tamanho de lodo e argila (Zhang et al. 2007 ) Todos os
Extração e análise de amostras
Aproximadamente 30 g de amostra de sedimento liofilizada e
homogeneizada foi extraída com dicloreto de metileno por 48 h
em um aparelho Soxhlet após a adição de um substituto
padrão n- C 24- d 50 ( nC eu- d j, Onde n meios n- alcano e subscritos eu e j representam
o número de carbono e o número de deutério,
respectivamente). O enxofre elementar foi removido por folhas de
cobre ativadas. O volume do extrato foi reduzido com um Zymark
TurboVap 500 (Zymark Corporation, Hopkinton, MA, EUA) e trocado
por solvente para hexano seguido de concentração adicional para 1
mL. As amostras foram limpas por uma coluna de vidro (diâmetro
interno 0 1 cm) contendo 6 cm de comprimento de alumina e 12 cm
de comprimento de sílica gel de baixo para cima, respectivamente.
Os hidrocarbonetos alifáticos foram eluídos com 20 ml de hexano.
O eluato contendo n- alcanos foi então concentrado para 0,5 mL pelo
conhecida de padrão interno
( n- C 30- d 62) antes da análise de GC / MS.
Análise instrumental e quantificação
Os extratos foram analisados por n- alcanos e UCM por um
sistema combinado de cromatografia gasosa - espectrometria
de massa (QP2010 plus) da Shimadzu Scientific Instruments
4008
(Tóquio, Japão) equipado com 30 m de comprimento × 0,25 mm (id) × 0,25 µ coluna Σ 27
DB-5MS de espessura de filme m da J&W Scientific (Folsom, EUA). A
temperatura do forno de cromatografia gasosa foi programada de 80
(mantida por 1 min) a 290 ° C à taxa de 5 ° C / min durante 30 min. A
temperatura da porta de injeção foi fixada em 280 ° C. Injeção de 1 µ L da
amostra foi conduzida por um sistema automático de amostragem AOC-20
Series no modo splitless. A fonte de íons e as temperaturas da interface foram
mantidas a 250 ° C. Identificação de n-
alcanos foi confirmado por espectrometria de massa em um modo de
varredura completa com a faixa de massa de m / z 50 a 500 Dalton,
enquanto a qualificação foi alcançada com base no fragmento de íon
em m / z 85. Vinte e sete n- alcanos com uma faixa de carbono de 12 a
38
( nC 12 para nC 28) além de pri e phy foram quantificados por seus padrões
correspondentes com base em sete soluções de calibração
ções (0,1, 0,2, 0,5, 1, 2, 5 e 10 µ g / mL) contendo
1.0 µ g / mL de padrões internos ( n- C 30- d 62). É notado que qualquer
número ímpar de carbono n- alcanos com número de carbono
maior que 20 foram quantificados com o fator de resposta médio
de dois carbonos de número par adjacentes n- componentes de
alcano como seu padrão não estavam disponíveis. Pristane
e o fitano foram determinados quantitiativamente por n- C 17 e
n- C 18, respectivamente. UCM foi quantificado pela área não
resolvida e fator de resposta médio de n- alcanos em gás
cromatografia (Doskey 2000 )
O teor de carbono orgânico total (TOC) do sedimento foi
determinado por um analisador elementar (Elementar Vavio EL
III, Hanau, Alemanha) após a remoção do carbono inorgânico com
1 mol / L de HCl.
Garantia de qualidade e controle de qualidade
Para cada dez amostras, um padrão de calibração de 1,0 µ g /
mL para cada composto foi analisado para monitorar o
desempenho do instrumento. A diferença percentual relativa
para cada analito alvo era inferior a 15%. Em cada lote de 20
sedimentos, um branco de laboratório e um triplicado de grupo
foram empregados para controlar todo o processo. Em todo o
estudo, três grupos de triplicados foram analisados com
desvios relativos médios de 6,5 ± 4,3 a 19,3 ± 5,5. O significativo
recuperação de n- C 24- d 50 foi de 93,4 ± 17,3% de todos os sedimentos e
controles em branco com um intervalo de 61,9 - 137%. O relatório-
limite de ing para individual n- alcano é 1,7 ng / g pela
concentração mais baixa na curva de calibração e o peso médio
da amostra (Wang et al. 2011 )
Análise de dados
Todas as concentrações medidas não foram corrigidas. O total
concentração de 27 n- alcanos foi definido como Σ 27 AH. A
abundância relativa foi referida pela concentração de
composto individual dividido pela concentração total de
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AH. A fim de avaliar as fontes de hidrocarbonetos, 12 razões
consistindo de CPI 1, CPI 2, CPI 3, OEP, cera C n (%), NAR,
TAR, pri / phy, pri / n- C 17, phy / n- C 18, P aq, e ACL foram
computados e calculados. As informações detalhadas sobre
PCA-MLR também foi apresentado no Material eletrônico
suplementar .
A frequência de detecção, média, desvio padrão, mínimo,
máximo e concentração em percentil (o valor de uma variável
abaixo do qual uma certa porcentagem de observações) escala
do indivíduo n- alcano, UCM e todas as razões obtidas foram
calculadas usando um pacote de software SPSS 16.0 (Chicago,
IL, EUA). A distribuição das concentrações
de Σ 27 Os testes de significância AH e bicaudais de correlações de
Pearson foram calculados com o pacote de software SPSS 16.0.
As comparações de meios de Σ 27 AH foram conduzidos por amostras
independentes t teste (SPSS 16.0). A distribuição espacial
porção de Σ 27 AH e a concentração de UCM foram desenhadas
usando Golden Surfer 9.0 (Golden Software, Golden, CO,
EUA) pelo método de grade de krigagem.
Resultados e discussão
Ocorrência de hidrocarbonetos alifáticos e UCM em sedimentos
do Lago Chaohu
A concentração total de Σ 27 AH variou de 434 a
3.870 ng / g de peso seco (dw) com uma média e padrão
desvio de 1.710 ± 823 ng / g dw. Desvio padrão alto
para concentrações de Σ 27 AH refletiu principalmente a variação da
entrada da fonte de matéria orgânica. O mais alto e o mais baixo
concentrações de Σ 27 AH foram obtidos nos sedimentos de
L9 (3.870 ng / g dw) e L29 (434 ng / g dw), respec-
ativamente. L9, localizada no estuário do rio Nanfei, recebe
principalmente esgoto urbano da cidade de Hefei, a maior da
província de Anhui. L29 está perto de terras agrícolas ao norte, que
também contribuem com nutrientes orgânicos para o rio. Altas
concentrações de hidrocarbonetos alifáticos foram encontradas em
amostras coletadas dos três estuários (Fig. 1 ; Fig. S 2 ) Esses
resultados indicaram que houve entrada significativa de matéria
orgânica nos rios para o Lago Chaohu. A concentração média
tração de Σ 27 AH no sedimento da região oeste (L1 a L11, L14
e L15) foi ∼ 1,3 vezes maior do que isso
obtido da região leste (L12, L13 e L16 a L35) sem
significância estatística ( p> 0,06). Esta observação pode ser
explicada pelo fato de que a região oeste foi deteriorada
pelo escoamento urbano do Rio Nanfei e Rio Shiwuli (Fig. S 1 )
Ambos os rios passam pela cidade de Hefei, uma metrópole
da província de Anhui. Como resultado, as contaminações
por fósforo (Pan et al. 2007 ), nitrogênio (Zhang et al. 2008 ),
carbono total (Pan et al. 2007 ) e metais pesados incluindo
Zn, Hg, Cr, Pb, Ni e Cu (Cheng et al.
2008 ) no sedimento foram significativamente mais graves de
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ng / g
µg / g
Figura 1 A distribuição espacial de Σ 27 Concentração de AHs ( a) e UCM ( b) em
sedimentos do Lago Chaohu
região oeste do que na região leste. No entanto, a con
centração de Σ 27 AH dos três estuários não foram estatisticamente
significativos em relação às concentrações em
o lago (L1 a L35; p 0 0,078). Da mesma forma, a concentração média
da região oeste não foi significativamente maior do que a
observada na região leste ( p 0 0,12). Estudos anteriores sobre as
contaminações antropogênicas, como hidrocarboneto aromático
policíclico (Wang et al. 2011 ), alquibenzenos lineares (Wang et al. 2012b diferente
) e piretróides sintéticos (Wang et al. 2012a ) em sedimentos do
Lago Chaohu indicaram que esses poluentes na região oeste eram
significativamente maiores do que aqueles encontrados na região
leste. Nenhuma distribuição espacial significativa de n- alcanos em
sedimentos do lago (Fig. 1 ; Fig. S 2 ) atribuídos às suas fontes de
entrada generalizadas. O lago sofre de uma longa história de
eutrofização (Administração Estadual de Proteção Ambiental 1996 ) e
alta ocorrência de algas verde-azuladas (Liu 2007 ) Suspeita-se que
as águas residuais industriais e municipais e as fontes agrícolas não
pontuais provenientes de insumos ribeirinhos sejam a principal
causa da eutrofização no lago. Aproximadamente 2.200 toneladas
métricas de fosfato total e ∼ Estima-se que 24.000 toneladas métricas
de nitrogênio total de todas as fontes foram descarregadas no lago
pelo escoamento fluvial em 1999 (Shang e Shang 2007 )
Normalmente, alta concentração de hidrocarbonetos alifáticos e
matéria orgânica foram encontrados em águas residuais
(Eganhouse e Kaplan 1982 ; Jardé et al. 2005 ) e escoamento da
irrigação agrícola (Standley et al. 2000 ) Por outro lado, os
fitoplânctons também foram julgados como a origem potencial de
n- alcanos em um lago eutrofizado (Das et al. 2009 )
Além disso, as concentrações totais de Σ 27 AH em amostras de sedimento
correlacionou-se positivamente com o conteúdo de TOC com p <
4009
0,05 (Fig. S 3 ), indicando que suas fontes e processos sedimentares
eram semelhantes.
UCM que é constituído por hidrocarbonetos alifáticos
ramificados e cíclicos. Eles têm sido amplamente utilizados
como um indicador de contaminação por petróleo devido à sua
resistência à degradação microbiana (Gough e Rowland 1990 )
UCM em forma de corcunda típica foram encontrados em todas
as amostras com a concentração variando de 11,9 a 325 µ g / g
dw (média ± desvio padrão 0 98,9 ± 84,5 µ g / g dw; Tabela S 1 )
Investigações anteriores indicaram que menos de 10 µ g / g de
UCM em sedimentos marinhos estavam sem contaminação por
petróleo (Tolasa et al. 1996 ), o conteúdo de UCM em todas as
amostras maior que 10 µ g / g dw sugeriu que o Lago Chaohu
foi poluído exclusivamente pela contribuição de
hidrocarbonetos de petróleo. A maior concentração de UCM foi
encontrada na amostra de E16 (324 µ g / g) e o menor teor de
UCM foi observado a partir de L29 (11,9 µ g / g; Tabela S 2 ) A
maior concentração média de UCM foi observada em amostras
do Estuário do Rio Nanfei (E0 a E27), seguido pela região oeste
(L1 a L11, L14 e L15), Estuário do Rio Yuxi (A0 a A23), Estuário do
Rio Hangbu (I2, I3 e I5) e região oriental (L12, L13 e L16 a L35)
(Fig. 1 ; Fig. S 2 ) A alta concentração de UCM encontrada nos
sedimentos do Estuário do Rio Nanfei e Rio Yuxi pode ser
justificada pela entrada de esgoto urbano (Eganhouse e Kaplan 1982
) da cidade de Hefei e da cidade de Chaohu, localizadas ao
longo das margens norte e leste do lago, respectivamente.
Enquanto isso, as atividades de navegação e navegação nos
estuários foram as fontes potenciais de hidrocarbonetos de
petróleo nas amostras de sedimentos (Veerasingam et al. 2011 )
Σ 27 AH, a concentração média de UCM da região oeste foi
significativamente maior do que a do leste
( p < 0,05). UCM se origina principalmente de resíduos de
petróleo e tende a persistir em sedimentos (Gough e Rowland 1990
) Correlação positiva significativa entre a concentração
de Σ 27 AH e o conteúdo de UCM foram observados ( p < 0,05) (Fig.
S4)
Razões de diagnóstico de fonte
As fontes de n- alcanos podem ser rastreados por suas informações
de impressão digital. A abundância relativa média e o desvio padrão
do indivíduo n- alcanos para todas as amostras são representados
na Fig. 2 . Observavelmente, cadeia longa n- alcanos de
n- C 27 para n- C 33 com um padrão de dente de serra em n- C 29 e n-
C 31 foram dominantes, o que pode refletir a entrada de cera de planta
terrestre (Rieley et al. 1991 ) A forma de n- homólogos de alcano
foi ilustrado por uma corcunda n- C 15 para n- C 20 sem
preferência ímpar, o que sugere fontes autóctones
(Blumer et al. 1971 ) ou resíduos de petróleo (Eganhouse e
Kaplan 1982 ) O mais abundante n- alcano (definido como C max)
foi observado em n- C 29 ou n- C 31 para 77% das amostras de sedimentos e
em n- C 17 para 23% das amostras, respectivamente. Todos esses
 4010
18
16
14
Abundância relativa (%)
12
10
8
6 maciças causará condição anaeróbia em um lago eutrófico (Ansari
4 et al. 2011 ) A fraca biodegradação de hidrocarbonetos no Lago
2
0 TAR e P aq foram calculados em 3,88 ± 3,98 e
12 14 16 18 20 22 24 26 28 30 32 34 36 38
Número de carbonos
Figura 2 Abundância relativa e desvio padrão do indivíduo n-
alcanos em sedimentos do Lago Chaohu
resultados sugerem fortemente que n- os alcanos nos sedimentos do Lago
Chaohu foram derivados principalmente da cera da planta terrestre com
fontes mistas.
Os valores de CPI do total n- concentração de alcanos
(CPI 1) variou de 1,2 a 3,6 com a média e desvio padrão de
2,3 ± 0,5 (Tabela S 1 ) O CPI médio 2 valor calculado para
biogênico n- alcanos ( n- C 27 para n- C 33) estava em 3,8
± 0,7. Ambos CPI 1 e CPI 2 são significativamente maiores do que
aqueles obtidos para combustão fóssil (Bi et al. 2003 ; Zheng et al.
2000 ) e outras atividades antrópicas (Cincinelli et al.
2003 ) Valores elevados de CPI geralmente indicam ceras epicuticulares
(Rieley et al. 1991 ) Os valores de OEP (2,9 ± 0,6) também apoiaram a
conclusão de que a cadeia longa n- alcanos eram principalmente
obtido a partir de ceras de alta planta. No entanto, o CPI 3 para
corrente curta n- alcanos (de n- C 14 para n- C 20) variou de
0,29 a 2,2 com o valor médio e desvio padrão
sendo 1,1 ± 0,44 (Tabela S 1 ) Entre todas as amostras, ∼ 38%
de sedimentos estavam com CPI 3 menos de um, e ∼ 18% das amostras
foram encontradas com CPI 3> 1,5. Estudos anteriores sugerem
CPI gestado 3 maior que 1 para origens de fitoplâncton não
siliciosas (Blumer et al. 1971 ; Youngblood e Blumer 1973 )
e menor ou próximo de 1 para a contribuição de hidrocarbonetos de petróleo
(Grimalt et al. 1985 ) Portanto, esses resultados indicam que a cadeia curta n- os
alcanos nos sedimentos do Lago Chaohu foram gerados principalmente a
partir da origem mista de contaminação por petróleo e fitoplâncton.
O valor médio da razão pri / phy de 6,4 ± 7,6 propôs que as
fontes autóctones podem dar uma contribuição significativa
para os sedimentos associados n- alcanos no Lago Chaohu
porque as altas razões pri / fi são geralmente encontradas em
sedimentos não poluídos (Steinhauer e Boehm 1992 ) No
entanto, a proporção de pri / fi (o valor máximo e mínimo de
50,9 e 0,8, respectivamente) em grande variação pode induzir
grandes incertezas. Porque pri pode se originar de
zooplânctons e / ou animais marinhos (Gomez-Belinchon et al.
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1988 ), a oxidação ou redução da clorofila também geram
pri e phy atadas (Mille et al. 2007 ) Ambos baixos pri / n- C 17
e phy / n- C 18 razões no presente estudo (Tabela S 1 ) implicou que
hidrocarbonetos alifáticos foram preservados no sedimento
com fraca biodegradação. Jobson et al. ( 1979 ) descobriram que os
hidrocarbonetos eram mais fáceis de serem biodegradados em
condições aeróbias do que em sedimentos anaeróbicos.
Geralmente, o consumo de oxigênio pela decomposição de algas
Chaohu pode ser atribuída à sua condição anaeróbia por
eutrofização de longo prazo.
0,23 ± 0,05 que variou de 0,42 a 22,7 e 0,08 a
0,43, respectivamente. O alto valor de TAR sugere a entrada
de matéria orgânica terrestre predominante no Lago
Chaohu (Das et al. 2009 ; Liebezeit e Wöstmann 2009 )
Contudo, P aq valores indicam n- alcanos originados de fontes
derivadas de macrófitas emergentes (Ficken et al.
2000 ) Os valores de TAR e Paq em grande variação também
supõem que os hidrocarbonetos alifáticos no lago eram em sua
maioria derivados de origens mistas. Da mesma forma, NAR (0,48 ±
0,1%) também apoiou as entradas mistas de alcanos porque NAR
perto de zero sugere hidrocarboneto de petróleo ou petróleo bruto,
mas indica plantas terrestres altas se estiver próximo de 1 (Mille et
al. 2007 ) A contribuição de n- alcanos de cera de planta podem
ser estimado em 44,2 ± 6,7% por cera C n (%), mostrando a importante
entrada de hidrocarbonetos derivados de cera vegetal. Como um
resultado, o LCA foi estimado em 29,4 ± 0,3. Rommerskirchin et al. ( 2003
) encontraram ACL em sedimentos de um transecto de sul a norte
do Atlântico Sudeste diminuiu de 30,8 unidade ACL em 5 ° de
latitude para 29,9 unidade ACL em 30 ° de latitude com uma taxa
decrescente de ∼ 0,04 unidade / latitude ACL. Nossos resultados
apoiam fortemente esta conclusão porque o valor ACL obtido na
zona atual (de 31,5 ° a 31,7 ° de latitude) é menor do que o valor
obtido no sedimento de Okinawa Trough, Taiwan, China (24,5 ° a
25,2 ° de latitude) por 0,3 unidade de ACL (Jeng et al. 2003 ) É
também inferior ao dos sedimentos do Rio Kaoping (22,3 ° a
22,5 ° de latitude) em Taiwan China por 0,5 unidade ACL (Jeng 2006 )
Entre essas proporções, geralmente alto CPI 1, CPI 2, OEP, NAR,
TAR, cera C n (%), e ACL (de Souza et al. 2011 ) indicam alta
entrada de cera vegetal terrestre, portanto, alguns deles
apresentaram correlação positiva entre si (Tabela 1 )
No entanto, ambos os baixos CPI 3 e P aq sugerem contaminação de hidrocarbonetos de
petróleo. Como resultado, o CPI 3 correlacionado negativamente
com TAR, P aq teve correlação negativa com o IPC 1 CPI 2, OEP, NAR
e ACL (Tabela 1 ) Curiosamente, ambas as concentrações
de Σ 27 AH e UCM correlacionaram-se positivamente com a razão de
pri / phy. Semelhante à descrição anterior, as concentrações de
Σ 27 AH e UCM na região oeste foram maiores do que aqueles
na região leste. Os diferentes graus de eutrofização
entre essas duas regiões pode ser parcialmente responsável
pelos fenômenos acima. É bem sabido que a eutrofização é
Environ Sci Pollut Res (2012) 19: 4006 - 4015 4011

Cera C n (%)
geralmente caracterizado pelo crescimento do fitoplâncton em

0,872 b
0,811 b

0,626 b
0,844 b

0,605 b
0,569 b
- 0,610 b
0,156
0,242
- 0,018
- 0,164

- 0,005

- 0,073

1,00
corpo d'água (Davis 1964 ) O Lago Chaohu tem uma longa história
de eutrofização com clorofila uma conteúdo de aproximadamente
30 e 17 mg / m 3 nas regiões oeste e leste, respectivamente (Xu et
al. 2005 ) Como resultado, altas concentrações de Σ 27 Observou-se
0,435 b

0,529 b

0,425 b
0,320 b

0,484 b
- 0,816 b
0,081
0,054

0,285

0,281

0,137
- 0,291

1,00
AH e UCM e a razão pri / phy da região oeste.
ACL

Ambos pri / n- C 17 e phy / n- C 18 foram negativamente correlacionados com o CPI 3

( Mesa 1 ), e positivamente correlacionado com TAR. Sedimentos
0,492 b
0,458 b

0,404 b
0,362 b

0,611 b
0,593 b
- 0,530 b

- 0,572 b
com alto CPI 3 e baixos valores de TAR geralmente sugerindo
- 0,018
- 0,105

- 0,082
ALCATRÃO

1,00
origens de fitoplâncton (Youngblood e Blumer 1973 ) eram col-
detectados em locais com alto grau de eutrofização e
condição anaeróbia significativa onde pode ocorrer a fraca
- 0,435 b
- 0,368 b

- 0,414 b
- 0,639 b

- 0,353 b
0,173
0,056

0,248

- 0,049

- 0,301
1,00 biodegradação de hidrocarbonetos.
P aq
tabela 1 Matriz de correlação de Pearson para concentração de Σ 27 AHs (em nanogramas por grama), UCM (em microgramas por grama) e taxas de diagnóstico

Distribuição da fonte por PCA-MLR

phy / n- C 18

0,522 b
- 0,743 b

- 0,345 b
0,229
- 0,250
- 0,309
- 0,039

- 0,001
- 0,004

1,00

Os resultados da análise de PCA revelaram que a maioria da

variância (91%) poderia ser explicada por quatro componentes
principais denominados PC 1, PC 2 PC 3 e PC 4. PC 1 (33% da
pri / n- C 17

- 0,639 b

variância total) geralmente contribuía com terrestre

0,083
0,046

0,289
- 0,014

- 0,002

- 0,011
- 0,032

1,00

relacionado à cera de planta n- alcanos (de n- C 27 para n- C 35, FIG. 3 )

(Reddy et al. 2000 ), e PC 2 (29%) foi atribuído principalmente
para n- C 20 para n- C 28 Carregamento alto de n- C 20 para n- C 30 poderia sugerir
0,383 b
0,509 b
pri / phy

0,129
0,061
0,062
- 0,018
- 0,195

1,00

combustão fóssil porque o aerossol urbano estava sendo investido

tigado com alta porção de n- C 20 para n- C 30 ( Wu et al. 2007 ;
Zheng et al. 2000 ) PC 3 foi responsável por 18% do total
0,764 b
0,784 b

0,692 b
0,003

0,124
- 0,102

1,00
NAR

1.0
0,8 PC 1
0,6
0,4
0,602 b
0,454 b
0,133
0,222

0,055
1,00
OEP

0,2
0,0
- 0,2
1.0
0,189
0,154
0,283
- 0,091

PC 2
1,00
CPI 3

0,8
0,6
0,4
Matriz de componentes
0,662 b

0,2
- 0,069
- 0,417

1,00

as proporções foram definidas em Materiais eletrônicos suplementares

CPI 2

0,0
Significância da correlação ao nível de significância de 0,01

1.0
PC 3
0,8
CPI 1uma

0,6
0,220
0,036
1,00

0,4
0,2
0,0
0,746 b
UCM

1.0
1,00

0,8 PC 4
0,6
0,4
Σ 27 AH

1,00

0,2
0,0
- 0,2
n C 12
n C 13
n C 14
n C 15
n C 16
n C 17
n C 18
n C 19
n C 20
n C 21
n C 22
n C 23
n C 24
n C 25
n C 26
n C 27
n C 28
n C 29
n C 30
n C 31
n C 32
n C 33
n C 34
n C 35
pri
phy
phy / n- C 18

Cera C n (%)
pri / n- C 17
Σ 27 AHs

uma Todas
pri / phy

ALCATRÃO

Fig. 3 Matriz de componente girada de sedimento n- alcanos do Lago Chaohu

UCM
CPI 1
CPI 2
CPI 3

NAR
OEP

ACL
P aq

b
4012 Environ Sci Pollut Res (2012) 19: 4006 - 4015

variância. Este componente foi dominado por n- C 12 para n- C 16
e dois hidrocarbonetos isoprenóides (pri e phy). A presença
de alcano de cadeia curta e pri e phy são características de
petróleo ou entrada de óleo (Steinhauer e Boehm 1992 ) Além
disso, a contribuição de phy para PC 3 foi maior do que a de pri.
Normalmente, baixa pri / phy sugere resíduos de
hidrocarbonetos de petróleo (Wu et al. 2001 ) PC 4 explicou 18%
da variância total. O carregamento de n- C 13, n- C 15, e n- C 17 para
n- C 19 neste componente era alto, e pri também contribuiu para um
carregamento alto. Geralmente, n- C 17 para n- C 19 originado principalmente da entrada
de fitoplâncton (Youngblood e Blumer 1973 ) Alto
carregamento de pri e baixa contribuição de phy também apoiou esta
conclusão porque a alta razão de pri / phy foi geralmente considerada o
indicativo de autóctone (Das et al. 2009 ) Os resultados do PCA-MLR
demonstram que as concentrações foram bem modeladas com os valores
observados para
alcano normal individual e Σ 27 AH, exceto que n- C 35 e phy
mostrou coeficientes de correlação de baixo quadrado ( R 2) de
0,19 e 0,16, respectivamente (Tabela 2 ) A partir deste modelo, o
contribuição do fitoplâncton (PC 4) foram superestimados
acasalado, este pode ser o motivo do baixo R 2 valor de n- C 35
(Mesa 2 ), porque longa cadeia n- alcanos com número ímpar de
os carbonos são geralmente obtidos em plantas altas. A correlação
fraca entre os valores preditos contra os valores medidos dos
fittanos pode ser explicada por uma contribuição zero do
fitoplâncton pelo PCA-MLR, uma vez que o phy pode ser produzido
durante a hidrogenação de fitadienos biogênicos (Blumer e
Thomas 1965 ) Molecular de baixo peso ( n- C 12 para n- C 16)
principalmente originado de resíduo de petróleo, mas alcanos
a partir de n- C 17 para n- C 19 foram adquiridos principalmente do
fitoplâncton (Tabela 2 ) Combustão fóssil predominantemente
contribuiu para n- C 21 para n- C 28, mas a cera vegetal alta foi proposta
como a principal contribuição para a cadeia longa n-
alcanos (de n- C 29 para n- C 35). A combustão de fósseis também contribuiu
significativamente para n- C 12, n- C 17, n- C 19, n- C 29 para
n- C 35 Curiosamente, pri era considerado derivado
principalmente de cera vegetal e petróleo, e phy
foi adquirido predominantemente de resíduos de petróleo.

mesa 2 Contribuição de fontes com base na concentração (em nanogramas por grama) de alcanos do sedimento no Lago Chaohu

Concentração prevista (ng / g)

Cera de planta Combustão fóssil Resíduo de petróleo Fitoplâncton Total Valor medido R2

n- C 12 1,8 ± 1,6 3,5 ± 2,3 5,8 ± 3,7 0,1 ± 0,6 11,3 ± 5,5 11,1 ± 5,5 0,66
n- C 13 2,6 ± 2,2 0,8 ± 0,5 2,7 ± 2,1 1,2 ± 1,5 7,3 ± 4,7 7,30 ± 5,4 0,81
n- C 14 5,7 ± 5,5 5,7 ± 3,8 22,3 ± 15,6 3,2 ± 3,5 37,2 ± 21,1 36,9 ± 22,0 0,71
n- C 15 5,4 ± 4,6 3,3 ± 2,3 7,6 ± 6,3 4,6 ± 6,3 20,8 ± 15,1 20,7 ± 19. 0 0,84
n- C 16 7,3 ± 7,0 8,0 ± 5,4 31,0 ± 23,0 9,5 ± 11,0 56,1 ± 35,6 55,6 ± 35,8 0,72
n- C 17 15,6 ± 17,1 48,9 ± 52,9 14,2 ± 12,6 86,1 ± 114 158 ± 130 159 ± 142 0,82
n- C 18 4,8 ± 6,7 16,0 ± 28,6 22,4 ± 22,2 45,2 ± 51,4 82,1 ± 61,5 82,4 ± 68,8 0,87
n- C 19 3,8 ± 4,4 23,8 ± 19,3 7,0 ± 4,7 21,7 ± 17,8 55,6 ± 33,4 55,6 ± 38,5 0,57
n- C 20 3,9 ± 3,6 13,0 ± 10,0 7,1 ± 4,7 4,0 ± 3,4 28,0 ± 16,4 28,0 ± 17. 9 0,94
n- C 21 5,9 ± 4,6 13,2 ± 10,1 3,3 ± 2,6 3,8 ± 3,4 26,1 ± 15,7 26,1 ± 20. 1 0,93
n- C 22 6,9 ± 5,5 12,9 ± 9,9 4,5 ± 3,6 2,8 ± 2,6 27,2 ± 16,2 27,1 ± 22,6 0,91
n- C 23 10,9 ± 8,9 26,4 ± 19,7 7,4 ± 6,1 4,7 ± 4,5 49,5 ± 29,5 49,5 ± 33,7 0,94
n- C 24 8,5 ± 6,9 17,1 ± 12,8 5,3 ± 4,5 2,7 ± 2,6 33,7 ± 20,0 33,7 ± 28,1 0,89
n- C 25 22,5 ± 20,1 39,3 ± 26,5 11,0 ± 9,0 7,9 ± 7,8 81,1 ± 44,8 81,2 ± 52,0 0,93
n- C 26 13,4 ± 11,5 22,7 ± 16,2 7,2 ± 6,1 3,6 ± 3,6 47,2 ± 27,2 47,2 ± 32,7 0,92
n- C 27 62,1 ± 49,1 57,9 ± 39,0 16,4 ± 16,6 10,6 ± 13,3 147 ± 80,3 147 ± 74,8 0,79
n- C 28 20,6 ± 17,6 24,0 ± 16,9 9,3 ± 8,1 3,3 ± 3,9 57,5 ± 33,1 57,5 ± 29,5 0,97
n- C 29 94,2 ± 78,1 82,5 ± 58,0 31,9 ± 32,2 8,6 ± 14,8 218 ± 123 218 ± 114 0,67
n- C 30 25,3 ± 21,5 22,3 ± 15,3 8,8 ± 8,3 2,7 ± 4,0 59,4 ± 33,7 59,5 ± 30,1 0,98
n- C 31 106 ± 88,7 78,2 ± 59,2 32,2 ± 36,9 3,0 ± 15,2 218 ± 124 219 ± 110 0,86
n- C 32 24,9 ± 19,9 15,0 ± 10,2 5,6 ± 5,7 2,5 ± 4,1 48,1 ± 26,4 48,2 ± 28. 6 0,94
n- C 33 77,9 ± 55,8 37,6 ± 33,4 17,7 ± 24,3 2,1 ± 10,8 130 ± 65,5 131 ± 81,7 0,84
n- C 34 16,8 ± 12,6 5,8 ± 4,0 2,2 ± 2,2 2,9 ± 4,7 27,5 ± 17,4 27,4 ± 27,2 0,52
n- C 35 30,2 ± 15,8 8,9 ± 6,9 0,8 ± 1,3 5,5 ± 8,5 44,4 ± 17,6 44,1 ± 41,0 0,19
pri 14,7 ± 10,0 3,4 ± 2,5 12,9 ± 12,6 6,8 ± 13,2 37,1 ± 31,5 37,3 ± 35,7 0,69
phy 0,0 ± 0,0 2,4 ± 3,0 5,7 ± 3,6 0,0 ± 0,3 7,7 ± 4,5 7,6 ± 5,0 0,16
Σ 27 AHs 529 ± 386 492 ± 295 433 ± 246 286 ± 264 1.670 ± 799 1.670 ± 785 0,96
Environ Sci Pollut Res (2012) 19: 4006 - 4015 4013

As contribuições das quatro fontes propostas para cada amostra e a combustão fóssil pode ser devida às características climáticas locais e ao
também foram estimadas e apresentadas na Fig. S 5 . Contribuição desenvolvimento econômico. A bacia hidrográfica apresenta clima subtropical
geralmente alta de cera vegetal n- alcanos foi estimado em I2, I3, L8, úmido com temperatura média anual de 16 ° C e precipitação anual de ∼ 1.000
L10, L15 e L22. Ambos I2 e I3 foram afetados pelo escoamento do mm que permite ao agricultor cultivar três conjuntos de safras em um ano
rio Nanfei, que passa pela área rural. É razoável inferir uma alta agrícola em mais de 50% da área da bacia hidrográfica de Chaohu
contribuição de cera de planta considerando a grande população (Departamento de Estatística da Província de Anhui
de plantas superiores nesses locais. L8, L10, L15 e L22 localizados
em áreas próximas à costa onde ceras de plantas costeiras podem 2010 ) Os produtos agrícolas ainda desempenham um papel fundamental no

ser acumuladas e preservadas em sedimentos. Os perfis de n- homólogos

desenvolvimento econômico local da Bacia Hidrográfica de Chaohu.

de alcano nestas amostras foram caracterizados por um padrão Aproximadamente 20% do produto bruto de desenvolvimento nesta região consistia

dente de serra em em agricultura em 2009 (Departamento de Estatística da Província de Anhui 2010 ) A

n- C 29 para n- C 33 com uma forte preferência de número ímpar de intensificação agrícola agravou amplamente a erosão do solo local ao redor da bacia

carbono (Fig. 4a ) Notavelmente, a Fig. 4 mostra a distribuição hidrográfica (Seuffert

perfis dos vários alcanos e a distribuição da fonte de vários 1992 ) Estudos anteriores mostraram que o acúmulo de metais pesados nos
locais de amostragem representativos (I3, L2 e L7). É claro que sedimentos do Lago Chaohu se originou principalmente do cultivo agrícola
87% dos alcanos de I3 foram estimados a partir de cera de local (Tang et al. 2010 ; Zan et al.
planta (Fig. 4a ) Acúmulo significativo de planctônico n- alcanos ( ∼ 55%)
2011b ) Ao lado da economia agrícola tradicional, a urbanização
ocorreu em L2, e o perfil de n- alcanos era ocorreu nas últimas duas décadas nesta região. O consumo total de
representado por uma corcunda n- C 15 para n- C 19 ( FIG. 4b ) energia aumentou em ∼ 6,5% ao ano durante as últimas duas
Contribuições iguais das quatro fontes propostas foram elucidadas décadas em torno da província de Anhui, as duas principais cidades
para amostras de L7, L11, L34, L14, A23 e L13. Uma corcunda de Hefei e Chaohu representaram 22% da população de veículos da
em volta n- C 15 para n- C 19 e um padrão de dente de serra em n- C 29 província em 2009 (Departamento de Estatística da Província de
para n- C 33 foram observados nessas amostras (Fig. 4c ) No geral, as Anhui 2010 ) Da mesma forma, os PAHs dos mesmos locais de
concentrações médias de cera vegetal elevada, amostragem foram deduzidos principalmente das emissões de
combustão fóssil, resíduos de petróleo e fitoplâncton para tráfego com base em nossa pesquisa anterior (Wang et al. 2011 ) Alta
Σ 27 AHs foram estimados em 31, 30, 26 e 19%, respectivamente, com contribuição de n- alcanos de algas do fitoplâncton seriam
o coeficiente de correlação quadrado R 2 0 0,96 ( p < 0,01; esperados porque o lago sofreu de eutrofização de longo prazo. No
Fig. S 6 ) Os insumos notavelmente altos da planta terrestre entanto, nossos resultados indicaram que

Fig. 4 Abundância relativa do

24
indivíduo n- alcano detectado
I3 (uma)
Abundância relativa de hidrocarboneto alifático individual (%)

em I3 ( uma), L2 ( b), e L7 ( c) e 18 cera de planta

contribuições estimadas de
as fontes propostas 12 combustão fóssil

30
L2 combustão fóssil (b)
20 petróleo
cera de planta

10
plâncton

15
L7 cera de planta (c)
combustão fóssil
10
plâncton

5 petróleo

0
n C 12
n C 13
n C 14
n C 15
n C 16
n C 17
n C 18
n C 19
n C 20
n C 21
n C 22
n C 23
n C 24
n C 25
n C 26
n C 27
n C 28
n C 29
n C 30
n C 31
n C 32
n C 33
n C 34
n C 35
pri
phy
4014
a entrada do fitoplanctônico foi a menor entre as quatro fontes
propostas. Uma razão plausível pode ser a depleção microbiana
mais suscetível do plâncton n- alcanos em comparação com cera
vegetal n- alcanos (Doskey e Talbot 2000 ) Dentre as quatro origens
dos hidrocarbonetos alifáticos, a cera vegetal reflete as fontes não
pontuais agrícolas ou a contribuição natural, tanto a combustão
fóssil quanto os resíduos de petróleo podem representar esgoto
urbano ou descarga de escoamento ou deposição atmosférica. O
lago Chaohu sofre com a eutrofização de longo prazo desde os
anos 1980. O excesso de nutrientes no ecossistema aquático levou
ao crescimento do fitoplâncton e à proliferação de algas (Deng et
al. 2007 ) Shang e Shang ( 2007 ) apontaram que a entrada total de
fósforo e nitrogênio de fontes difusas para o Lago Chaohu
representou 40 e 33% em toda a bacia hidrográfica,
respectivamente, e 57% do fósforo total e 19% do nitrogênio total
foram contribuídos por descargas industriais e domésticas , que
está intimamente relacionado com a nossa estimativa. Um estudo
anterior também indicou que a concentração de fósforo total nos
sedimentos do Lago Chaohu dependia positivamente do TOC (Zan
et al. 2011a ) Portanto, podemos inferir que a matéria orgânica e os
nutrientes têm fontes, transporte, sedimentação e acúmulo
semelhantes no Lago Chaohu.
Conclusões
Maiores concentrações de Σ 27 AH e UCM observados no lago
ocidental e nos estuários do rio Nanfei mostraram a entrada de
poluição da área urbana pelo escoamento do rio. No entanto, em comparação
com o hidrocarboneto aromático policíclico (Wang et al. 2011 ), alquibenzenos
lineares (Wang et al. 2012b ) e piretróides sintéticos (Wang et al. 2012a ), a
distribuição espacial da concentração de hidrocarboneto alifático em
sedimentos superficiais do Lago Chaohu não foi significativa. As fontes de
entrada de hidrocarbonetos foram avaliadas e distribuídas por razões
diagnósticas e PCA-MLR. Como um marcador útil de matéria orgânica,
n- alcanos podem ser empregados como substitutos para avaliar as fontes de
poluição e carregamento em lagos rasos.
Agradecimentos O presente estudo foi financiado pela Fundação
Nacional de Ciências Naturais da China (no. 40903039 e
41130206) e muitos agradecimentos também a Kai Zhang e Bo Liang do Instituto de
Geoquímica de Guangzhou, Academia de Ciências da China e Jing-Liang Mei da Universidade
de Ciência e Tecnologia da China pela amostragem de campo, e Hua-Shan Chen de
Guangzhou Instituto de Geoquímica da Academia de Ciências da China para análise de
carbono orgânico.
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