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pesquisa e projeto de engenharia química 1 1 3 ( 2 0 1 6 ) 264–272

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Pesquisa e Projeto de Engenharia Química

página inicial do jornal: www.elsevier.com/locate/cherd

Uma abordagem estatística híbrida para modelagem

e otimização de RON: Um estudo comparativo e
aplicação combinada de metodologia de superfície
de resposta (RSM) e rede neural artificial
(ANN) com base no desenho do experimento (DOE)

FM Elfghi a,b,ÿ

Departamento de Engenharia Química e Petroquímica, Faculdade de Engenharia e Arquitetura,

uma

Universidade de Nizwa, Campus Inicial, Birkat Al Mouz, Nizwa, Omã

b
Departamento de Engenharia Ambiental e Tecnologia Verde, Malásia Japão Instituto Internacional de
Tecnologia, Universiti Teknologi Malaysia International Campus, Jalan Semarak 54100, Kaula Lumpur, Malásia

informações do artigo abstrato

Historia do artigo: O principal objetivo da unidade de reforma catalítica é atualizar nafta de baixa octanagem para gasolina de alta octanagem.
Recebido em 8 de abril de 2015 Neste trabalho, foram investigadas as capacidades de estimativa da metodologia de superfície de resposta (RSM) e rede
Recebido em forma revisada em 25 de maio neural artificial (RNA), para determinar a octanagem de pesquisa (RON) de reformados produzidos a partir da unidade de
2016 reforma catalítica de nafta. O artigo apresenta um estudo comparativo e aplicação combinada entre a metodologia de superfície
Aceito em 26 de maio de 2016 de resposta (RSM) e redes neurais artificiais (RNA) baseada na estratégia de projeto de experimento (DOE) na modelagem e
Disponível on-line em 8 de junho de 2016 previsão do número de octanas de pesquisa (RON). Neste estudo, o planejamento fatorial completo DOE-CCRD foi incorporado
à metodologia da RNA, evitando assim a necessidade de uma grande quantidade de dados de treinamento. A metodologia

Palavras-chave: ANN mostrou uma vantagem muito óbvia sobre o RSM tanto para ajuste de dados quanto para recursos de estimativa. Com

Reforma catalítica da nafta base nos resultados da análise de variância (ANOVA), obteve-se um coeficiente de determinação múltipla de 0,8 e 0,99 para

Pesquisa de número de octanas (RON) RSM e RNA respectivamente. Verificou-se que ao empregar a abordagem RSM acoplada ao modelo RNA baseado na

Projeto composto central (CCD) estratégia DOE, a visualização dos pontos experimentais em espaços tridimensionais pode revelar qualitativa e

Metodologia de superfície de resposta quantitativamente as relações das atividades. Esta abordagem de combinação de RSM–ANN–DOE revelou sua capacidade

(RSM) de resolver um modelo polinomial quadrático envolvendo resolução, otimização, complexidade e relações difíceis,

Rede neural artificial (ANN) especialmente as não lineares, podem ser investigadas sem equações complicadas envolvidas. O estudo revelou que o RON
máximo de 88 foi obtido nas condições ótimas oferecidas pela RSM. Além disso, nas condições ótimas de (T = 521 ÿC, P =
37,6 bar, LHSV = 2,02hÿ1), o RON máximo de 98 foi obtido para o modelo RNA.

No entanto, os modelos foram implementados para a construção de gráficos de superfície de resposta 3D a partir dos modelos
RNA e RSM a fim de mostrar as variáveis mais eficazes, bem como as
efeitos de sua interação sobre o número de octanas de pesquisa.
© 2016 Instituição de Engenheiros Químicos. Publicado por Elsevier BV Todos os direitos reservados.

ÿ Correspondência para: Departamento de Engenharia Química e Petroquímica, Faculdade de Engenharia e Arquitetura, Universidade de
Nizwa, Campus Inicial, Birkat Al Mouz, Nizwa, Omã. Tel.: +968 60189682307.
Endereços de e-mail: felfghi@gmail.com, fawziamin.kl@utm.my, fawziamin@unizwa.edu.om
http://dx.doi.org/10.1016/j.cherd.2016.05.023 0263-8762/©
2016 Institution of Chemical Engineers. Publicado por Elsevier BV Todos os direitos reservados.
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1. Introdução efeito das variáveis acima mencionadas entre si não foi

ainda investigado.
A avaliação do desempenho de uma planta piloto para reforma catalítica de nafta
Recentemente, tem havido um grande crescimento no transporte de combustíveis
é complicada devido à competição de várias reações sucessivas que ocorrem
líquidos em todo o mundo, principalmente por causa do mercado de diesel maduro
posteriormente, como desidrogenação e desidroisomerização de naftenos a
na Europa, o enorme consumo de gasolina na América do Norte e o enorme mercado
aromáticos, desidrogenação de parafinas a olefinas, desidrociclização de parafinas e
de combustível recém-crescido na China (Kontorovich, 2009). .
olefinas a aromáticos, isomerização ou hidroisomerização para aletas de isoparaf,
Sem dúvida, o petróleo nas próximas duas a três décadas continuará a desempenhar
isomerização de alquilciclopentanos e aromáticos substituídos e hidrocraqueamento
um papel importante na satisfação das demandas do mercado de combustíveis para
de parafinas e naftênicos para hidrocarbonetos de menor valor inestimável (Elfghi et
transporte. A composição e o consumo de combustível, a eficiência energética e a
al., 2015; Antos e Aitani, 1995). As reações subsequentes/sucessivas acima
qualidade do ar são as principais preocupações nos dias de hoje. No entanto,
ocorreram porque a composição da matéria-prima real (nafta pesada) é sofisticada e
combustíveis de transporte à base de petróleo que agora podem ser produzidos para
muito complexa, pois contém centenas de hidrocarbonetos, portanto, o uso do
atender a padrões ambientais rigorosos (Speight, 2011).
composto modelo como alimentação reagente é altamente recomendado, bem como
A gasolina reformulada é composta por diferentes componentes misturados,
o desenvolvimento e A adaptação de procedimentos experimentais detalhados
como reformados contendo mais de 60% em peso de aromáticos e aditivos, como
usando a abordagem de projeto de experimento (DOE) com base na técnica de
MTBE, para aumentar o índice de octano de pesquisa (RON). Como o índice de
projeto composto central (CCD) juntamente com diferentes ferramentas de modelagem
octanas mede a taxa de compressão máxima nos motores, tem havido um aumento
e otimização, como RSM e ANN, são extremamente importantes para obter dados
consistente na demanda por mais eficiência.
confiáveis (Bishara et al., 1984; Antos e Aittani, 2004; Silva et al., 2015).
combustível de alta octanagem que contribui para melhorar a propriedade
antidetonante do motor e melhorar a qualidade da combustão para que ocorra
perfeitamente (Iranshahi et al., 2014). No entanto, a necessidade de utilização de
maiores taxas de compressão nos motores (Binjuwair et al., 2015) e, portanto, a
Ultimamente, a metodologia de superfície de resposta (RSM) e as redes neurais
produção de combustível de motor com um número de octanas ainda maior requer
artificiais (RNA) vêm ganhando muita atenção porque foram implementadas com
condições severas de processo, como temperatura, pressão e velocidade espacial,
sucesso como ferramentas de modelagem e otimização para resolver problemas
ou o uso de novos catalisadores eficazes que são capazes de reformar alcanos de
complexos e altamente não lineares (Liao e Chung, 2013; Eppinger et al., 2014). O
cadeia longa em hidrocarbonetos ramificados e ciclados com RON mais alto. No
RSM e a RNA são ferramentas matemáticas poderosas que são utilizadas para
entanto, o processo de reforma catalítica da nafta (CNR) em alta temperatura de
modelagem, simulação e otimização de diferentes processos (Elfghi e Amin, 2013;
reação resultará no aumento da formação de coque no catalisador, o que tende a
Abbasi et al., 2014). Ambas as abordagens não requerem terminologia precisa da
desativar o catalisador rapidamente (HafezKhiabani et al., 2015), e usando baixa
implicação física do sistema ou rota em exame. Como resultado, RSM e ANN
velocidade espacial horária do líquido (LHSV , hÿ1) resultará na diminuição da
relacionam-se a métodos de modelagem que tratam do desenvolvimento de modelos
eficiência da reforma.
simulativos não paramétricos. De fato, esses modelos estimam as relações práticas
entre as variáveis independentes (entrada) e as variáveis dependentes (resposta) do
Condições de operação como temperatura (T, C), pressão (P, bar), velocidade
processo usando dados reais observados.
espacial (LHSV, hÿ1) e H2:HC (v/v) são variáveis eficazes que desempenham um
papel fundamental no desempenho de qualquer catalisador processo. O CNR é
Além disso, os modelos são utilizados para estimar o conjunto ótimo de parâmetros
frequentemente investigado em termos das variáveis mencionadas acima usando a
independentes para maximizar ou minimizar a resposta (saída) das variáveis
estratégia de uma variável por vez (OVAT) para categorizar e otimizar essas variáveis
dependentes (Khayet et al., 2011; Soleimani et al., 2013).
(Elfghi e Amin, 2015). Na reforma catalítica da nafta (CNR), o RON pode ser alterado
em uma ampla faixa, seja pela modificação das propriedades de textura do catalisador
Embora o RSM não apresente muitas desvantagens, e tenha sido efetivamente
(adição de diferentes promotores) ou pela otimização de variáveis-chave do processo.
implementado com sucesso em muitos estudos para investigar e otimizar muitas
operações químicas e bioquímicas, é difícil reconhecer que ele é adequado/ajustado
A esse respeito, várias publicações foram relatadas sobre a otimização das condições
a toda otimização e modelagem de estudos de pesquisa. No entanto, os modelos
de operação usando a abordagem de uma variável por vez (OVAT) (Moljord et al.,
baseados em RSM são precisos apenas para uma faixa estreita de parâmetros do
1996; D'Ippolito et al., 2009; Ali et al. ., 2005). No entanto, o OVAT apresenta algumas
processo de entrada. Por outro lado, o desenvolvimento de modelos RSM de ordem
desvantagens importantes: o espaço experimental não é muito bem explorado e a
superior requer um número maior de experimentos a serem realizados. Isso
solução pode ser perdida se houver interações entre as variáveis. Além disso, OVAT
representa uma limitação no uso de modelos RSM para processos altamente não
é caro e demorado, especialmente quando um grande número de parâmetros deve
lineares, como a reforma catalítica da nafta. Essas restrições levaram ao
ser examinado simultaneamente (Poroch-Seritan et al., 2011). No entanto, os dados
desenvolvimento do modelo baseado em redes neurais artificiais (Desai et al., 2008).
experimentais fornecidos pela abordagem OVAT oferecem algumas informações
No entanto, vale ressaltar aqui que as RNAs possuem um temperamento de caixa
interessantes sobre a influência de cada variável do processo de forma independente
preta. Embora as RNAs descubram interações qualitativas em um espaço experimental
e podem auxiliar na determinação das faixas experimentais desses parâmetros para
multidimensional devido à escassez de técnicas de visualização apropriadas, essas
estudos posteriores de modelagem e otimização usando diferentes ferramentas de
interações qualitativamente ainda permanecem ocultas para pesquisadores e
otimização.
colaboradores. De fato, empregando RSM acoplado a RNAs, essa dificuldade poderia
ser superada. Como afirmado anteriormente, a visualização RSM dos pontos
Para resolver essa complexidade, uma abordagem estatística alternativa, por
experimentais em espaços tridimensionais pode revelar qualitativa e quantitativamente
exemplo, planejamento fatorial completo/fracionário, análise canônica, metodologia
as relações de atividade. Esta abordagem, na utilização conjunta de RSM e RNAs,
de superfície de resposta (RSM) e rede neural artificial (RNA) deve ser adaptada à
pode-se vislumbrar dados intrínsecos às RNAs (Tompos et al., 2003).
otimização de processos industriais (Ali et al., 2005; Poroch-Seritan et al., 2011).
RSM é um conjunto de técnicas empíricas dedicadas a estimar interações e efeitos
quadráticos. Também dá uma ideia da forma local da superfície de resposta. As
Portanto, este trabalho buscou modelar e otimizar as condições de processo do
abordagens RSM e ANN são praticamente usadas para revelar o melhor valor da
processo CNR desenvolvendo uma abordagem estatística híbrida. Uma aplicação
resposta, descobrir configurações de processo melhores ou ideais e solucionar
combinada de RNA que se enquadra na metodologia de superfície de resposta (RSM)
problemas de processo e pontos fracos (Poroch-Seritan et al., 2011; Trinh e Kang,
foi conduzida em conjunto e empregada simultaneamente para prever RON máximo
2011a; Larentis et al. al., 2001; Arami-Niya et al., 2012). Várias literaturas relataram
sobre catalizador bimetálico Pt-Re através da reforma de compostos modelo (n-
que parâmetros como temperatura de reação, pressão total e velocidade espacial
octano). Neste estudo, relatamos o uso da técnica de projeto de experimentos (DOE)
afetaram o índice de octano (RON) de pesquisa dos reformados e o desempenho
e a realização de experimentos de projeto composto central (CCD) com o objetivo de
catalítico do processo de reforma da nafta em termos de atividade catalítica,
minimizar o número de experimentos necessários para a predição dos valores ótimos
seletividade, estabilidade e RON (Busto et al., 2011). No entanto, o combinado
dos parâmetros do processo e suas interações para alto número de octanas de
pesquisa.
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2. Configuração experimental
2.1. Preparação de catalisadores
Um catalisador bimetálico Pt-Re aplicado industrialmente foi usado neste
trabalho. O catalisador tem uma área de superfície de 245,7m2 gÿ1.
Os grânulos de catalisador com uma forma geométrica cilíndrica (1,5–2,0
mm× 5,0–8,0 mm) e consistem em componentes de dupla função, Pt
(0,17% em peso) espécies ativas para reações de hidrogenação e
desidrogenação e Re (0,35% em peso) como promotor , suportado em
alumina clorada, Al2O3-Cl (Cl = 1,34% em peso) foram usados. A
quantidade dos metais carregados foi determinada por técnicas de
espectroscopia de absorção atômica (AAS) e espectroscopia de plasma
acoplado por indutividade (ICP) usando o dispositivo (VISTA-PRO CCD
SIMULTANEOUS ICP-OES).
2.2. Teste de atividade catalítica
Os testes de reforma catalítica foram realizados utilizando uma unidade
catatest de alta pressão (Geomecahnique, Vinci, França). A unidade
consistia em um microrreator de fluxo descendente de leito fixo que foi
projetado para operar em alta pressão de até 150 bar e temperatura de
até 700 ÿC. O reator tem diâmetro interno de 15mm e volume de 4–15ml
com
zona de aquecimento (jaqueta). Uma quantidade de 1 g (2,04 ml) de
catalisador foi colocada entre duas camadas de partículas inertes de
carbeto de silício (carabinas). Antes do teste de atividade, a unidade
catatest foi pressurizada até 90 bar e mantida por 120 minutos sob fluxo
de nitrogênio para teste de vazamento. Após a confirmação de que não
houve vazamento (menos de 0,1 MPa/h), a unidade foi despressurizada e
as condições de operação foram ajustadas às condições de teste de
atividade exigidas para as corridas experimentais.
2.3. Análise de alimentos e produtos
A alimentação consistia em um composto modelo (n-octano) fornecido
pela Sigma–Aldrich, EUA. O n-Octano tem um índice de octano de
pesquisa (RON) igual a zero enquanto o iso-octano tem um índice de
octano igual a 100. O n-Octano foi a referência de estrutura mais adequada
para reações catalíticas de nafta e pode ser assumido como um composto
modelo. A distribuição da alimentação e do produto de hidrocarbonetos
líquidos e o índice de octano de pesquisa (RON) foram determinados
usando o analisador de combustível de gasolina petro-spec portátil de
infravermelho próximo (NIR). Amostras reformatadas de produtos líquidos
foram coletadas para cada condição após 45 minutos de tempo de
equilíbrio a cada hora por 240 minutos em fluxo (TOS).
2.4. Projeto de experimentos (DOE)
Uma descrição completa do comportamento do processo requer um
modelo polinomial quadrático ou de ordem superior. Assim, os modelos
quadráticos completos foram estabelecidos usando o método dos mínimos
quadrados, que incluiu toda a interação que é denominada para calcular a
resposta predita. O modelo quadrático costuma ser suficiente para
aplicações industriais (Franceschini e Macchietto, 2008). Para n fatores, o
modelo quadrático completo é mostrado na Eq. (1)
Y = b0 + biXi + bijXiXj (i, j = 1, 2, 3, . . ., k)
onde Y é a resposta prevista ou variável dependente,
Xi e Xj são as variáveis independentes, e bi e bj são
constantes. Nesse caso, o número de fatores independentes é três e,
portanto, k = 3 e a Eq. (1) Torna-se a Eq. (2):
Yu = ÿ0 + ÿ1X1 + ÿ2X2 + ÿ3X3 + ÿ12X1X2 + ÿ13X1X3 + ÿ23X2X3
+ ÿ11X21 + ÿ22X2 2+ ÿ33X2 3 (2)
Com Y sendo a resposta prevista, X1, X2 e X3 são a forma
codificada das variáveis de entrada para temperatura de reação,
pressão de operação e velocidade espacial, respectivamente. O
termo ÿ0 é o termo de interceptação; ÿ1, ÿ2 e ÿ3 os termos lineares;
ÿ11, ÿ22 e ÿ33 são os termos ao quadrado; ÿ12, ÿ13 e ÿ23 são os
termos de interação entre as três variáveis. A seleção
dessas variáveis com seus intervalos experimentais definidos foram
cuidadosamente escolhidos com base em testes de triagem prévios antes
da otimização, e são frequentemente utilizados na literatura. Os níveis
mais baixo e mais alto de variáveis codificadas como ÿ1 e +1,
respectivamente, são dados na Tabela 1 , incluindo os pontos estrela
axiais de (ÿÿ e +ÿ), onde ÿ é a distância dos pontos axiais do centro e torna
o projeto rotativo.
Neste estudo o valor ÿ foi calculado usando a Eq. (3) e foi fixado em
1,68 (rotativo).
1/4 ÿ = (F) (3)
onde F é o número de pontos na seção do cubo do projeto (F = 2k, k é o
número de fatores). Como temos três fatores, o número F é igual a 23 (=8)
pontos e ÿ = 1,68.
Portanto, o número total de combinações experimentais deve ser realizado
com base no mesmo conceito de CCD, aplicando a Eq. (4)
2k + 2k + n0 (4)
onde k é o número de variáveis independentes e n0 é o número de
experimentos repetidos no ponto central.
Neste caso, n0 = 2 ek = 3 dá o número total de execuções necessárias
como 16. Uma matriz de 16 experimentos com três fatores foi gerada
usando o pacote de software, 'STATISTICA versão 8 (StatSoft Inc., Tulsa,
EUA) . Os dois pontos centrais foram usados para determinar o erro
experimental e a reprodutibilidade dos dados. A Tabela 2 mostra a matriz
de projeto completa dos experimentos realizados e os resultados de RON
obtidos.
As respostas foram usadas para desenvolver um modelo empírico para
RON (YRON). A análise de variância (ANOVA) ao nível de 5% de
significância usando o teste F de Fisher foi utilizada na determinação do
desenho experimental, interpretações e análises dos dados experimentais.
Um método aritmético que classifica os componentes de uma determinada
variação em um conjunto de dados e fornece teste de significância é
chamado de teste F.
3. Resultados e discussão
3.1. Modelo de metodologia de superfície de resposta (RSM)
Os experimentos foram realizados de acordo com a matriz projetada
(1) conforme a Tabela 2. Os coeficientes do modelo desenvolvido na Eq. (2)
foram estimados pela técnica de análise de regressão múltipla. O modelo
matemático quadrático do rendimento de RON (YRON) é representado na
Eq. (5).
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Tabela 1 – Variáveis independentes e seus valores codificados e reais.

Variável independente Símbolo Níveis codificados

ÿÿ ÿ1 0,00 +1 +ÿ

Temperatura de reação (T, ÿC) X1 468 480 495 510 521

Pressão de operação (P, bar) X2 2 10 20 30 37

Velocidade espacial (LHSV, hÿ1) X3 0,9 1.2 1,5 1,8 2,0

Tabela 2 – Desenho de experimento (DOE) de desenho rotativo composto central (CCRD) usado na análise de RSM e ANN
juntamente com suas respostas.
Corrida padrão X1 X2 X3 RONY

Temperatura, ( ÿC) Nível Pressão (bar) Nível LHSV (h-1) Nível

1 R 480 ÿ1 10 ÿ1 1.2 ÿ1 88,6

2 R 480 ÿ1 10 ÿ1 1,8 1 88,06
3 R 480 ÿ1 30 1 1.2 ÿ1 82,3
4 R 480 ÿ1 30 1 1,8 1 81,4
5 R 510 1 10 ÿ1 1.2 ÿ1 95,3
6 R 510 1 10 ÿ1 1,8 1 98,5
7 R 510 1 30 1 1.2 ÿ1 88,7
8 R 510 1 30 1 1,8 1 91,2
9 C1 495 0 20 0 1,5 0 85,7
10 R 468 ÿÿ 20 0 1,5 0 81,3
11 R 521 +ÿ 20 0 1,5 0 93,7
12 R 495 0 2,36 ÿÿ 1,5 0 91,5
13 R 495 0 37,63 +ÿ 1,5 0 88,3
14 R 495 0 20 0 0,97 ÿÿ 90,5
15 R 495 0 20 0 2,02 +ÿ 80,8
16 C2 495 0 20 0 1,5 0 85,7

YRON = 805,3954 ÿ 2,9024X1 ÿ 4,1514X2 + 1,8125X3 100

+ 0,0060X1X2 ÿ 0,0286X1X3 + 0,2629X2X3 + 0,0031X2 98 R2 = 0,885

1

+ 0,0153X22 + 0,7218X23 96 Y = 0,801X+18,11

(5)
94

92
onde X1, X2 e X3 são os valores reais de temperatura, pressão e LHSV
90
respectivamente. As relações matemáticas
empregado para estimar os estimadores ANOVA (ou seja, SS, MS, 88

F-value, R2, R2 adj) eram geralmente usados na literatura em relação 86

DOE e RSM (Bezerra et al., 2008; Bhatti et al., 2011). A adequação de
84
vários modelos (linear, dois fatorial e quadrático)
desenvolvido foi arbitrado a partir da determinação do coeficiente de 82

correlação (R2). Uma regra prática para avaliar 80

o coeficiente determinante, R2 é que ele deve ser maior ou
igual a 0,75 (Cetina et al., 2011), o que explica o desvio total dos
valores observados de atividade sobre sua média (Trinh
e Kang, 2011b). Quanto mais próximo o valor de R2 da unidade, melhor
o modelo será, pois dará valores previstos mais próximos do
valores reais para a resposta como mostrado na Fig. 1. Neste caso,
o valor de R2 = 0,885 indica que há uma boa concordância
entre os valores observados e previstos de RON do
modelo montado.
A precisão do modelo RSM foi verificada por ANOVA
análise. Geralmente, o valor do teste de Fisher é uma medida de
variância dos dados sobre a média com base na razão da média
quadrado da variância do grupo devido ao erro (Hamzaoui et al., 2008).
O valor calculado em F deve ser maior que o valor tabulado
valor para que o modelo seja considerado um bom modelo preditor.
Neste estudo, os valores calculados do teste de Fisher para o RON
modelo mostrado na Tabela 3, são maiores que o valor F tabulado
(F6, 9, 0,05 = 3,37) em ÿ = 0,05 em tabelas estatísticas (Shih e Shen,
2006). Por essa virtude, a hipótese nula (H0) foi rejeitada e
pode-se deduzir que o modelo tem uma boa previsão do
resposta.
78
78 80 82 84 86 88 90 92 94 96 98 100
Valores RON observados
Fig. 1 – Comparação entre RON previsto e observado
valores para o modelo desenvolvido pela RSM.
O valor F calculado correspondente ao modelo RON é 5,15
maior que o valor F tabulado (F6, 9, 0,05 = 3,37) que
implica que a Eq. (5) tem uma boa previsão do modelo RON
e que os efeitos dos fatores estimados são reais com 95% de confiança
nível.
A Tabela 4 demonstra o teste de distribuição t-Student avaliado e
os valores de p correspondentes. O fator único
termo representa um efeito linear do fator correspondente,
enquanto os dois fatores representam a interação entre o
dois fatores. Além disso, o termo de segunda ordem representa um
efeito quadrático para a resposta. O valor-p serve como
ferramenta para verificar a importância de cada coeficiente em um determinado
Nível de significância. Quanto maior o valor t ou menor a
valor p mais significativo é o coeficiente correspondente.
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268 pesquisa e projeto de engenharia química 1 1 3 ( 2 0 1 6 ) 264–272

Tabela 3 – Tabela de análise ANOVA para o modelo RON desenvolvido pela RSM.
Fontes Soma de quadrados Grau de liberdade Quadrados médios Valor F (calculado) F (tabelado) (6, 9, 0,05)

Regressão SS Erro 264,362 9 29.373 5.147 >3,37

SS total SS 34,2352 6 5.705
298,5972 15

Tabela 4 – Teste de distribuição t-Student avaliado e os valores de p correspondentes.

Parâmetro Prazo Coeficiente Valor t Valor p

ÿ1 X1 ÿ2,9024 5,18284 0,002049a

ÿ2 X2 ÿ4,1514 ÿ2,58383 0,041555a

ÿ3 X3 1,8125 ÿ2,33331 0,058376a

ÿ22 X2 2 0,0153 2,06595 0,084359b

ÿ12 X1X2 0,0060 1,07012 0,325713b

ÿ11 X1 2 0,0031 0,93561 0,385583b

ÿ23 X2X3 0,2629 0,93395 0,386374b

ÿ13 X1X3 ÿ0,0286 ÿ0,15245 0,883828b

ÿ33 X3 2 0,7218 0,08786 0,932848b

R2 0,885

Geralmente, um valor de p inferior a <0,05 é considerado muito

significativa e contribui largamente para a resposta.
Conforme ilustrado na tabela, a temperatura de reação linear
prazo (X1), tem o maior efeito no RON a 99,7%, o que
assegurar o nível de significância indicado pelo menor valor p de (<0,003) e
o maior valor t absoluto (5,18).
Além disso, o termo linear da pressão total (X2) também poderia
ser considerado como um fator significativo que afeta o RON ( valor de p <
0,05) no nível de confiança de 95% seguido pelo efeito
do tempo de contato (LHSV, hÿ1) (X3) e o termo quadrático (X2 2)
de pressão que apareceu com significância estatística em 94%
e 91%, respectivamente. De acordo com os valores t e p classificados em
Tabela 4, a ordem significativa das variáveis independentes em
o RON máximo obtido é temperatura de reação, pressão de operação e
velocidade espacial, respectivamente. No entanto, o
outros termos não são estatisticamente significativos.

3.2. Modelo ANN

Projetar a rede neural artificial é o primeiro passo no treinamento de uma
rede neural para obter o número ideal de neurônios
na camada oculta da rede neural. Os dados do projeto experimental giratório
composto central (CCRD) e o resultado
usados para a construção do modelo RNA são mostrados em
Tabela 2. Os dados foram divididos em três conjuntos, incluindo
70% como dados de treinamento, 15% como teste e 15% como validação
dados (ou 30% para dados de teste e validação) do modelo RNA.
O modelo possui uma estrutura feed-forward treinada usando o
multilayer perceptron (MLP) e função de base radial (RBF)
redes neste estudo.
3.3. Efeito da arquitetura e topologia no sistema neural
desempenho da rede
3.3.1. Número ideal de neurônios ocultos
A verificação e seleção de uma rede neural ideal
arquitetura e topologia é um dos passos significativos para
uma aplicação eficaz. As camadas de entrada e saída consistem
de variáveis independentes e dependentes fixas como os neurônios, que
equivalem a 3 e 1, respectivamente. O aspecto decisivo
desse processo é a seleção do número de camadas ocultas e neurônios nas
camadas ocultas (Zahedi et al., 2008).
No entanto, não existe um procedimento específico para determinar a
número desses neurônios antecipadamente. Para obter o
Fig. 2 – Número ótimo de neurônios ocultos testados com dois
redes diferentes (MLP e RBF) e duas redes de transferência diferentes
funções.
número ótimo de neurônios na camada oculta do
rede, um número de neurônios na camada oculta foram
investigado por um método de tentativa e erro (ensaios múltiplos) para
verificar a melhor arquitetura de rede. Muitas redes neurais
arquitetura e topologias (número de neurônios ocultos, tipos de conexão,
algoritmos de aprendizado e funções de transferência
de entrada e camadas ocultas) foram examinados para a estimativa e
previsão do número de octano de pesquisa de octano
reformando. A Tabela 5 mostra os seis principais modelos de RNA.
Conforme mostrado na Fig. 2, o aumento no número de neurônios
ocultos atinge um ponto específico frequentemente resultou em um
maior eficiência do treinamento. Por outro lado, muito pequeno
número de neurônios ocultos tende a restringir a capacidade
da rede neural para modelar com sucesso o processo, como
assim como demais pode dar acesso a muita liberdade para
os pesos para alterar e ajustar, portanto, para produzir o ruído
presente na aprendizagem no uso do banco de dados no treinamento (Nazghelichi
e outros, 2011). O teste resulta dos dois experimentos de amostra,
estimado estatisticamente com base no coeficiente de determinação
(R2), conforme mostrado na Fig. 2. Em todos os casos testados, o valor ideal
número de camadas de neurônios ocultos foi de 11, com um aumento notável
no tempo de computação e sobre ajuste enquanto muitos
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Tabela 5 – O efeito de diferentes arquiteturas e topologias de redes neurais em R2 e AAD obtido no treinamento e
testes de redes neurais.

Modelo de índice Treinamento Conexão Transferir Transferir Treinamento Treinamento Teste Erro de teste
nome algoritmo modelo função função atuação erro ADICIONAR atuação ADICIONAR (%)

(resultado) (escondido)
R2 (%) R2

C8 3-10-1 BFGS24a MLPFFc Tanh Exponencial 0,934 0,007 1.000 0,007

C10 3-11-1 BFGS 36 MPLFF Tanh Exponencial 0,99 0,002 1.000 0,002
C18 3-12-1 BFGS 20 MLPFF Tanh Exponencial 0,918 0,009 1.000 0,009
C42 3-10-1 RBFTb RBFd Identificar Gaussiano 0,956 0,004 1.000 0,004
C48 3-11-1 RBFT RBF Identificar Gaussiano 1.000 0,000 1.000 0,000
C52 3-12-1 RPFT RBF Identidade Gaussiano 0,939 0,007 1.000 0,002

um Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno.
b Rede de funções de base radial.

c Avanço de precisão de várias camadas.

d Função de base radial.

camadas de neurônios ocultos foram usadas. Então a topologia 3-11-1 foi 98

selecionada como a melhor topologia para estimativa de RON. 97 RBF (3-11-1)
R = 1.000
96
95
3.4. Efeito do algoritmo de aprendizagem e função de transferência 94
93
92
Muitos algoritmos de aprendizado foram testados para treinar modelos de rede
91
neural. Entre eles tal modelo (RMSE < 0,01, R = 1 e 90
DC= 1) mostraram que (RBFT) foi o algoritmo de aprendizado mais adequado 89
para predição de RON como pode ser visto na Tabela 5 (Chen 88
87
et ai., 1991). A estrutura da função de transferência empregada influencia a taxa
86
de aprendizado da rede neural e é fundamental para 85
seu desempenho. No presente relatório, diferentes funções de transferência 84
como Linear, Gaussiana, Logística, Tanh e exponencial 83
82
para as camadas ocultas e de saída foram testadas iterativamente e
81
determinado. Cada modelo de RNA foi treinado ao mínimo 80
erro quadrático médio (MSE) de um valor inferior a 0,00001 tem 79
79 80 81 82 83 84 85 86 87 88 89 90 91 92 93 94 95 96 97 98
foi alcançado. Conforme mostrado na figura abaixo, juntamente com todos os
Experimental (alvo)
empregadas funções de transferência para camadas ocultas e de saída, modelos
razoáveis (MSE < 0,01, R = 1 e DC = 1) foram formados por Fig. 3 – Dados experimentais plotados em relação ao previsto
a função de identidade para a camada de saída e a função gaussiana dados fornecidos pelo modelo ANN.
para camada oculta que dentre elas, as top models foram
encontrado pela função gaussiana.
Desempenho da ANN e ofereceu respostas estáveis na previsão
as interações combinadas das variáveis independentes com
3.5. Análise de rede neural artificial de RON em em relação à resposta, mas a abordagem baseada em ANN foi melhor ajustada
reforma de n-octano à resposta medida em comparação com o RSM
modelo.
Rede de função de base radial (RBFT) com transferência gaussiana
função (Tabela 5, C48) foi escolhida como a RNA ótima no 3.7. Efeito das variáveis operacionais
presente estudo. A rede C48 consistia em uma topologia 3-11-1 como
mostrado na Fig. 3. As superfícies de resposta do projeto 3D são as representações gráficas das
O treinamento foi satisfeito em RMSE = 9,99 Eÿ10, R2 = 1. Em equações de regressão. Figs. 4 e 5 representam
neste estudo de caso, o conjunto de dados de treinamento, o coeficiente de o gráfico 3-D do RON desenvolvido pelo modelo ANN em uma resposta estimada
determinação (R2) e o desvio médio absoluto (AAD) foram 1, quantitativamente sobre as condições do processo
enquanto para o conjunto de dados de teste, R2 foi 1, como pode ser visto em (temperatura de reação e pressão de operação) representada em um
Tabela 5. A comparação entre os valores previstos e experimentais nos conjuntos velocidade espacial fixa an na temperatura de reação e no espaço
de dados de treinamento, teste e validação, não velocidade a uma pressão fixa, respectivamente. A partir dos números sua
única capacidade revelada da ANN na previsão de revelou que o aumento do RON de até 115 à medida que a temperatura
respostas de dados, mas também mostrou a capacidade de generalização aumentava até 530 ÿC na pressão de operação no
para dados desconhecidos, o que implica que os modelos empíricos derivados variam entre 5 e 10 bar (Fig. 4) e a uma velocidade espacial em
da ANN pode ser utilizado para descrever suficientemente a relação entre os o intervalo de 0,8–2,2 (Fig. 5). Isso pode ser atribuído ao fato
fatores de entrada e saída na reforma de que o aumento da temperatura da reação em baixa pressão de operação,
n-octano.
favoreceu termodinamicamente a atividade de aromatização como
bem como a formação de hidrocarbonetos de olefinas. No entanto, esses
3.6. Comparação dos valores previstos de RSM e ANN hidrocarbonetos têm alto índice de octanas que tendem a aumentar
o RON de reformatação (Han e Yao, 2015; Rankovic et al., 2015;
A Tabela 6 mostra os valores de saída previstos de RSM e Elfghi e Amin, 2014). Isso confirma os resultados obtidos
ANN. Embora ambos os modelos fossem baseados em RSM e do gráfico de Pareto mostrado na Tabela 4 , o que implica que o
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Tabela 6 – RON previsto pelos modelos ANN e RSM juntamente com o desvio absoluto.

RON real ANN previu RON desvio absoluto ANN RON previsto RSM Desvio absoluto RSM

2 88,0 88,0 0,00 85,2 2,8

4 81,4 81,4 0,00 80,6 0,7
5 94,3 94,3 0,00 94,0 0,2
6 95,8 95,8 0,00 93,2 2,5
9 85,7 85,7 0,00 94,7 0,0
10 81,3 81,3 0,00 81,8 0,5
11 93,7 93,7 0,00 94,4 0,7
12 91,5 91,5 0,00 94,1 2.6
13 88,3 88,3 0,00 86,9 1.3
14 90,5 90,5 0,00 88,1 2.3
15 80,8 80,8 0,00 84,5 3.7
16 85,7 85,7 0,00 85,7 0,0
1 88,6 88,6 0,00 88,7 0,1
3 82,3 82,3 0,00 83,8 1,5
7 88,7 88,7 0,00 90,5 1,8

Fig. 4 - Gráfico de superfície de resposta 3-D para o projeto RON como

função da temperatura de reação e pressão de operação
representado a uma velocidade espacial fixa.
Fig. 6 - Gráfico de superfície de resposta do rendimento de RON em função de
pressão de operação e LHSV na reação
temperatura = 495 ÿC.

RONY Em baixa pressão e alto tempo de contato (baixa velocidade espacial)

o RON é melhorado até 110. Pelo contrário, uma diminuição
em RON até 14% em pressão mais alta foi observado. Essa situação pode ser
atribuída ao fato de que o aumento da pressão
formação aromática suprimida. Vale a pena mencionar aqui
que as mudanças no LHSV levam a um efeito significativo na RON.
De (RSM) (software estatístico), o ponto máximo ideal
para o RON é 96 quando a pressão é de 5 a 10 bar e o espaço
a velocidade está entre 0,8 e 1,3hÿ1.

4. Conclusão

Um estudo comparativo do desempenho entre o RSM

Fig. 5 - Gráfico de superfície de resposta do rendimento de RON em função de qualidade para as três variáveis independentes (reação
temperatura de reação e LHSV em operação
pressão = 20 bar.
O parâmetro temperatura de reação é a variável mais influente no RON no
processo de reforma catalítica da nafta.
A Fig. 6 exibe o gráfico 3-D do RON com a pressão e
velocidade espacial em temperatura de reação fixa. O perfil inclinado implica
o efeito de interação entre ambos os fatores sobre o
e ANN na estimativa RON na reforma de octanas foi
realizado neste relatório. Ambos os modelos fornecem previsões de boa
temperatura, pressão de operação e velocidade espacial) em termos
do número de octanas de pesquisa; no entanto, a metodologia RNA mostrou
uma vantagem muito óbvia sobre RSM como um modelo
estratégia para conjuntos de dados mostrando relacionamentos não lineares. Como um
método de modelagem, a rede neural artificial foi superior
RSM para recursos de ajuste de dados e estimativa. Por outro lado, a
necessidade de uma grande quantidade de dados de treinamento é um
desvantagem do método de redes neurais, em contraste com
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RSM que fornecem uma enorme soma de informações de um pequeno
número de experimentos. Esse benefício do RSM se deve à aplicação
do design de experimento (DOE). Para vencer a desvantagem da RNA,
no presente estudo, utilizamos o DOE baseado em CCRD acoplado com
ambas as abordagens, RNA e RSM para minimizar o número de
experimentos. Assim, a RNA pode ser uma ferramenta muito dominante
e flexível para modelar a otimização
processo.
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