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Emissão contínua de hidrogênio natural em bacias sedimentares:

o exemplo de uma estrutura brasileira emissora de H2

Alain Prinzhofer, Isabelle Moretti, João BL Francolin, Ceuton Pacheco,

Angélique d'Agostino, Julien Werly, Fabian Rupin

Para citar esta versão:

Alain Prinzhofer, Isabelle Moretti, João BL Francolin, Cleuton Pacheco, Angélique d'Agostino, et al.. Emissão contínua de
hidrogênio natural a partir de bacias sedimentares: O exemplo de uma estrutura brasileira emissora de H2. Jornal Internacional
de Energia de Hidrogênio, 2019, 44 (12), pp.5676-5685. ff10.1016/j.ijhydene.2019.01.119ss. ffhal-02187461ff

ID HAL: hal-02187461
https://univ-pau.hal.science/hal-02187461
Enviado em 17 de julho de 2019

O HAL é um arquivo multidisciplinar de acesso aberto
para depósito e divulgação de documentos de pesquisa
científica, publicados ou não. Os documentos podem provir
de instituições de ensino e investigação em França ou no
estrangeiro, ou de centros de investigação públicos ou
privados.
O arquivo aberto multidisciplinar HAL destina-se ao
depósito e divulgação de documentos científicos de nível de
investigação, publicados ou não, provenientes de
estabelecimentos de ensino e investigação franceses ou
estrangeiros, de laboratórios públicos ou privados.
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Emissão contínua de hidrogênio natural em bacias sedimentares:

o exemplo de uma estrutura brasileira emissora de H2

Alain Prinzhofer, Isabelle Moretti, João Francolin, Cleuton Pacheco, Ang

Elijah
D’Agostino, Julien Werly, Fabian Rupin, Angelique de Augustino

Para citar esta versão:

Alain Prinzhofer, Isabelle Moretti, João Francolin, Cleuton Pacheco, The Elique D

apos;agostino, et al.. Emissão contínua de hidrogênio natural a partir de bacias sedimentares: O exemplo de uma estrutura
emissora de H2 brasileira. Jornal Internacional de Energia de Hidrogênio, Elsevier, 2019, 44 (12), pp.5676-5685. ff10.1016/
j.ijhydene.2019.01.119ss. ffhal-02187461ff

ID HAL: hal-02187461
https://hal-univ-pau.archives-ouvertes.fr/hal-02187461
Enviado em 17 de julho de 2019

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científica, publicados ou não. Os documentos podem provir
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estrangeiro, ou de centros de investigação públicos ou
privados.
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investigação, publicados ou não, provenientes de
estabelecimentos de ensino e investigação franceses ou
estrangeiros, de laboratórios públicos ou privados.
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revista internacional de energia do hidrogênio xxx (xxxx) xxx

Emissão contínua de hidrogênio natural de

bacias sedimentares: o exemplo de uma
Estrutura brasileira emissora de H2
b c d
Alain Prinzhofer a,* , Isabelle Moretti João Francólin Cleuton Pacheco , , ,

Angélica D’Agostino , Julien Werly , Fabian Rupin

e e e

a
Geo4U, Rio de Janeiro, RJ, Brazil
b
Engie SA, Paris, França
c
GEORISK, Rio de Janeiro, RJ, Brazil
~
d
Engie Brasil, Tubarão, SC, Brasil
e
Engie Crigen SA, Courbevoie, França

informações do artigo abstrato

Historia do artigo: O escape de hidrogênio de bacias sedimentares já foi descrito em vários pontos
Recebido em 18 de outubro de 2018 do mundo. Alguns desses vazamentos foram identificados por depressões circulares superficiais, também chamadas de
Recebido em formato revisado “círculos de fadas”. Medições de detecção de gás, repetidas aleatoriamente
31 de dezembro de 2018 depois de alguns meses mostraram que a quantidade de hidrogênio presente nos solos não é
Aceito em 10 de janeiro de 2019 constante nem versus tempo nem versus posição em uma determinada estrutura. Permanente
Disponível on-line xxx analisadores de gases de monitoramento foram instalados no solo para estimar a liberação de gás do fluxo de hidrogênio
de uma depressão circular topográfica localizada no Brasil. Os dados mostram que um
Palavras-chave: o fluxo de hidrogênio ocorre durante o momento mais quente do dia, conforme mostrado com permanente
Hidrogênio natural sensores ajustados em um espaçamento regular. O processo pode parecer uma evaporação do solo. Naquilo
Micro-infiltrações do solo mesma estrutura, outros detectores mostram uma saída de gás muito maior e irregular que apresenta uma correlação
Monitoramento geoquímico de solo com pouco clara em função da temperatura ambiente e atmosférica.

hidrogênio pressão. A relação com a temperatura sugere um papel na condução da saturação de água
~
Bacia do São Francisco os fluxos globais de hidrogénio. Os dados geoquímicos relatados implicam que (1) uma medição feita em uma determinada
hora em uma estrutura não pode ser considerada quantitativa, pois
varia muito com o tempo e provavelmente também está relacionado à perturbação do solo induzida por
perfuração rasa, (2) o hidrogênio liberado através dos solos da estrutura estudada é
recarregado diariamente, (3) o fluxo de hidrogênio é alto o suficiente para atingir a superfície sem ser
tamponado pela água ou atividade bacteriana no solo e (4) o solo não pode ser apenas
considerado como um sumidouro de hidrogénio, mas também, pelo menos em algumas áreas, como um emissor de hidrogénio.
Isto parece destacar que o subsolo pode ser considerado neste local como uma fonte de
hidrogênio natural, claramente diferenciado de um sistema bioquímico de H2 atmosférico
consumido por bactérias.

* Autor correspondente.
E-mail: alain.prinzhofer@geo4u.com.br (A. Prinzhofer).

Como citar este artigo: Prinzhofer A et al., Emissão contínua de hidrogênio natural de bacias sedimentares: o exemplo de um
Estrutura brasileira de emissão de H2, International Journal of Hydrogen Energy, https://doi.org/10.1016/j.ijhydene.2019.01.119
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2 revista internacional de energia hidrogênica xxx (xxxx) xxx
Introdução
O gás hidrogênio (H2) é reconhecido há muito tempo como um vetor
energético. No entanto, devido à abundância de descobertas de petróleo e
de gás natural (ou seja, metano) no século XX, isto reduziu substancialmente
o hidrogénio como vector energético, especialmente para os transportes,
embora os motores a hidrogénio tenham sido desenvolvidos já no século
XIX.
Conscientização recente para reduzir o consumo de carbono no mundo
A dependência aumentou a necessidade de novas soluções energéticas,
como a promoção do hidrogénio, em parte devido ao seu único subproduto
da combustão, a água. Na verdade, o gás hidrogénio pode ser oxidado sem
libertar qualquer CO2 e transformado em electricidade através de células
de combustível, e armazenado em grandes quantidades como qualquer
componente gasoso. O hidrogénio, que desempenha um papel importante
na indústria como matéria-prima química, torna-se assim um elemento-
chave no mix energético, como transportador de energia e como combustível
para os transportes.
Hoje, o hidrogênio é fabricado em grande parte (mais de 90%) a partir
de hidrocarbonetos (principalmente metano) por reforma a vapor e a partir
da hidrólise da água na maior parte do restante. O primeiro processo é
bastante econômico, com um custo de produção aproximado de cerca de
2$/kg [12]. A hidrólise continua a ser cerca de 4 vezes mais cara, mesmo
que as fontes de electricidade renováveis resultem num preço baixo ou
mesmo negativo da electricidade em algumas horas do dia. Inúmeras
empresas, entre elas a ENGIE e outras que apostam em políticas
energéticas governamentais favoráveis, estão a elaborar processos originais
para diminuir ou mesmo inverter a tendência e abrir caminho para a
produção de “hidrogénio verde”.
Os incentivos técnicos tentam aumentar a utilização do hidrogénio no
mix energético e, assim, aliviar a atual pegada de carbono (ver, por exemplo,
a edição especial “Pour la Science” de março de 2018, [25]. A investigação
académica também tem estado ativa para encontrar outras fontes de
hidrogênio, da Syngas baseado na catálise de resíduos ou utilizando
bactérias ou microalgas produtoras de hidrogênio [32].
Para obter H2 com boa relação custo-benefício sem usar metano como
produto inicial, uma abordagem diferente pode ser considerada.
Geólogos investigaram recentemente fontes naturais de hidrogênio e se
elas poderiam ser produzidas naturalmente [36]. Inesperadamente, foi
observada a ocorrência de hidrogénio em poços continentais rasos, como
no Mali durante a perfuração de água [37], na exploração de petróleo e gás
no Kansas, EUA [13] ou em minas de rochas subterrâneas [30,44]. O
monitoramento de gases naturais enriquecidos com H2 que vazam de
minas existe há muito tempo na Península de Kola, na Rússia, para evitar
a ocorrência de acidentes, já que essa mistura de gases é facilmente
combustível e explosiva [29,30]. Estudos publicados relataram uma
concentração não permanente de H2 , interpretada em termos de escape
de gás livre associado a mudanças de permeabilidade em relação a
variações de pressão (atividade de mineração, terremoto e possivelmente
maré terrestre).
Infiltrações de hidrogênio foram descritas na dorsal meso-oceânica
[5,22,51] e em contextos ofiolíticos terrestres [1,2,10,28].
O hidrogênio também foi detectado em bacias sedimentares, na Rússia
[18], nos EUA [52] e recentemente no Brasil [26]. Vários artigos estão
disponíveis sobre monitoramento de hidrogênio nos solos nas proximidades
de importantes zonas de falhas geológicas, como evidenciado no Japão
[42,45], na Rússia [11,30] e perto da falha de San Andreas na Califórnia
[43], para avaliar precursores do terremoto. O
Como citar este artigo: Prinzhofer A et al., Emissão contínua de hidrogênio natural de bacias sedimentares: O exemplo de uma estrutura
brasileira emissora de H2, International Journal of Hydrogen Energy, https://doi.org/10.1016/j.ijhydene. 2019.01.119
o monitoramento de gases livres e, mais geralmente, de migrações de
fluidos nesses ambientes foi extensivamente avaliado.
Os pesquisadores demonstraram que a tensão muda antes, durante e
depois das rupturas, devido a mudanças na rota de migração dos fluidos
(ver, por exemplo, Ref. [6] para as mudanças de fluido e [9] para as
mudanças de pressão e sobrepressão na falha ativa zona). Os autores que
trabalham em áreas sismicamente ativas avaliaram a variabilidade do fluxo.
Eles notaram mudanças no H2 e no fluxo de fluido em relação à atividade
das falhas.
A infiltração de gás em áreas continentais tem sido observada em
depressões topográficas circulares, por vezes de formato alongado, nas
quais a concentração de gás hidrogênio pode ser detectada e quantificada.
O artigo a seguir apresenta um monitoramento geoquímico do hidrogênio
em uma depressão topográfica durante alguns meses. A área está localizada
no cráton brasileiro, em uma área que não é sismicamente ativa. A
geografia, geologia e topografia serão investigadas e discutidas, seguidas
de estimativas de fluxo de hidrogênio baseadas em dados analíticos e
modelagem. A perturbação resultante de medições repetidas e contínuas
do solo será discutida num quadro de
compreender a geração profunda de hidrogénio e respectiva migração
ascendente em solos rasos.
Infiltração de hidrogênio
O estudo de infiltrações de hidrogénio e de hidrocarbonetos em terra é
realizado de modo semelhante e com a mesma filosofia que é evidenciar
um sistema de hidrogénio mais profundo dinamicamente ligado à geração
de H2 , migração e possível acumulação e perda na atmosfera. Como
lembrete, em ambientes comparáveis como um sistema petrolífero, as
rochas de cobertura não são totalmente impermeáveis e muitas vezes
permitem que os hidrocarbonetos vazem para cima através dos sedimentos
até à superfície. A existência de infiltrações permite, no entanto, que o
explorador assuma que a rocha geradora madura está ou esteve presente.
Apesar disso, as infiltrações de hidrocarbonetos estão comumente
localizadas ao longo de estruturas falhadas, cujas zonas danificadas são
facilmente compreendidas como rotas preferenciais de migração [24]. O
betume líquido que se acumula em lagoas de alcatrão ou em zonas de
falhas impregnadas é conhecido há séculos. Suas ocorrências foram
consideradas
indicadores geoquímicos para exploração de petróleo e gás no Oriente
Médio e na América do Sul. Aparelhos muito sensíveis hoje permitem a
detecção de traços difusos de compostos voláteis em solos ou fundos
marinhos [35]. A geoquímica de superfície demonstrou adequadamente o
seu potencial antes da exploração de petróleo e gás e beneficia de custos/
investimentos muito mais baixos em áreas fronteiriças inexploradas. A
eficiência da geoquímica de superfície para a exploração de hidrogênio é,
portanto, investigada neste estudo, para uma fonte natural de energia nova
e pouco conhecida.
Um sistema de hidrocarbonetos convencional inclui rochas geradoras,
rochas transportadoras permeáveis, unidades estruturais de armadilhas/
reservatórios e a presença de rochas de cobertura impermeáveis. Além
disso, para criar acumulações de petróleo, essas diferentes etapas
geológicas devem sincronizar-se com um timing geológico correcto. Muitas
rochas, incluindo sais e xisto, por exemplo, são consideradas vedantes
eficientes que permitem a acumulação de hidrocarbonetos em reservatórios
durante milhões de anos.
Atualmente, o conceito de um sistema H2 não está totalmente definido
nem totalmente compreendido, a probabilidade de capturar H2 no
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revista internacional de energia do hidrogênio xxx (xxxx) xxx
subsuperfície por longos períodos de tempo ainda não foi comprovado. A presença
de leitos rochosos pouco permeáveis, como evaporitos (halita, por exemplo), pode
capturar volumes de H2 no subsolo. No entanto, a alta difusividade do gás
hidrogênio e sua alta reatividade química tornam sua preservação nas rochas
bastante problemática em um período geológico.
No que diz respeito a possíveis fontes de hidrogênio, três processos
principais são previstos (1) desgaseificação de um material original [16] (2)
interações rocha-fonte de água (ou seja, processos químicos REDOX [23], ou
destruição de água por radiólise e [19] - ou craqueamento de cristais e [42] e (3)
origem bacteriana [31,32].
A migração, os leitos transportadores e os reservatórios incluem a maioria das
rochas contendo um mínimo de porosidade e permeabilidade. Devido ao aumento
da solubilidade do H2 na água com a pressão e a temperatura, outra fase
transportadora pode ser evocada: a água [20].
Embora as rochas de cobertura e a eficiência da vedação tenham sido debatidas,
a mera ocorrência de armazenamentos subterrâneos de H2 em formações
rochosas subterrâneas sublinha uma possível existência natural [33].
As únicas áreas conhecidas de produção de H2 parecem ser processos ativos,
indicando que os selos impermeáveis associados atuam apenas como redutores
do impulso de migração, permitindo uma acumulação do tipo estado estacionário
de gás; como prova, o fluxo de efluentes de hidrogênio para fora das dorsais
oceânicas médias e aqueles encontrados nas “piscinas azuis” de Omã [49]. Noutro
caso, como na zona continental do Mali (África), a produção de H2 tem estado
ativa nos últimos 4 anos e a pressão na cabeça do poço não indica qualquer
diminuição substancial com o tempo, sugerindo um influxo contínuo para o
reservatório [37] .
Os sistemas ativos de H2 conhecidos e a infiltração contínua de H2 na
superfície da Terra são caracterizados pela ocorrência de “círculos de fadas”
brilhantes e em grande escala. Várias depressões circulares foram descritas na
Rússia [17,18,46], no Mali [37] e nos Estados Unidos [52]. Em todas essas
localizações geográficas, evidências de H2 em concentrações consideráveis nos
solos, provenientes de perfurações rasas, foram interpretadas como infiltrações
de H2 concentradas nas depressões circulares. Imagens de satélite mostram que,
na escala temporal de alguns anos, tais depressões topográficas podem aparecer
ou desaparecer [18].
Estudos relatados mostraram que o estado de oxidação Fe2+ do ferro é um
bom candidato para gerar hidrogênio pela interação água/rocha [23]. Os crátons
também são bons candidatos porque contêm minerais não oxidados. Na verdade,
foi observado até agora que todas as depressões topográficas ricas em H2
conhecidas estão localizadas acima ou perto de embasamentos proterozóicos ou
mais antigos.
Uma depressão circular localizada no Brasil foi selecionada para um estudo
de caso de monitoramento aprofundado do solo para investigar a infiltração
contínua de hidrogênio versus espaço e tempo. Ferramentas comerciais para
monitorar continuamente os fluxos de H2 não estavam disponíveis no início da
pesquisa brasileira. O laboratório de P&D da ENGIE, Crigen, desenvolveu um
detector inovador para medir as concentrações de H2 no ar e na porosidade do
solo. Cada sensor foi calibrado em laboratório com um gás padrão de referência
contendo 1000 ppm de H2. Os sensores são automatizados e realizam uma
medição em uma determinada frequência. Diferentes parâmetros são enviados
em tempo real para um banco de dados através de um Gateway, que empilha
os dados e os transmite via satélites. Os sensores de hidrogênio são projetados
para trabalhar ao ar livre e suportar temperaturas e condições climáticas variadas
e funcionar em ambientes muito
Como citar este artigo: Prinzhofer A et al., Emissão contínua de hidrogênio natural de bacias sedimentares: O exemplo de uma estrutura
brasileira emissora de H2, International Journal of Hydrogen Energy, https://doi.org/10.1016/j.ijhydene. 2019.01.119
3
áreas remotas. Os sensores estão conectados a baterias de alto desempenho.
O estudo de caso brasileiro
A seleção de uma grande estrutura circular localizada na região de São
Bacia do Francisco foi feita após uma cuidadosa revisão de vários
~
bacias no Brasil. A bacia do São Francisco é uma estrutura de idade Proterozóica,
cuja seção sedimentar mais recente (Formação Bambui neo-Pro-terozóica) tem
sido extensivamente estudada para exploração de hidrocarbonetos (revisão na
Ref. [39]). No entanto, as partes mais profundas da bacia (mais antigas que
Ediacaran, 635 milhões de anos) são pouco conhecidas, uma vez que apenas
algumas perfurações conhecidas foram realizadas a estas profundidades (acima
de 1000 m). Os perfis sísmicos permitem propor uma interpretação baseada nas
extensões das formações geológicas que afloram para leste e oeste nos limites
da bacia dentro de dois cinturões de empuxo [38,39]. As formações geológicas
possuem baixa porosidade e têm sido exploradas tanto para recursos
convencionais como não convencionais. Alguns poços de exploração na área
estão listados como tendo encontrado hidrogénio natural durante as perfurações,
mas devido à falta de sucesso na localização de hidrocarbonetos, estes poços
foram abandonados.
O local está localizado em uma zona de clima seco e quente. As temperaturas
médias vão de 15°C a máxima de 35°C no período da tarde. O horário diário de
luz solar é de 12 horas.
A estrutura estudada apresenta uma área de cerca de 600 m por 500 m. As
concentrações iniciais de H2 detectadas por um analisador portátil GA5000© (da
Geotech Comp.) fora do perímetro da estrutura, e os resultados geoquímicos
apresentaram baixas concentrações consistentes (<10 ppm). Sete analisadores
de hidrogênio ENGIE Lab Crigen foram colocados na estrutura durante vários
meses durante 2018. Os detectores registraram concentrações de hidrogênio
simultaneamente nos solos a cada hora. As medições do solo são feitas em
profundidades rasas (menos de 1 m). Os sensores de hidrogênio são inicialmente
calibrados com gases de referência em laboratório, para fornecer concentrações
precisas de até 2.000 ppm. O gás é bombeado através de uma sonda de 1 cm2
de diâmetro, contendo microaberturas na parte inferior. A taxa de bombeamento
é semelhante à do analisador GA5000©, permitindo execuções comparativas de
amostras.
Durante o monitoramento contínuo do conteúdo de gás na estrutura, é importante
notar que as concentrações de H2 são geralmente constantes durante os ciclos
de tempo de análise (2 min) e demonstraram oscilar na faixa de 10e20% em
média. Este ponto é analiticamente relevante, pois difere das concentrações
anteriores de H2 medidas em solos estudados por análises pontuais [18,52].
Isto sublinha a importância de uma abordagem de monitorização contínua para
investigar solos saturados, ou não, com gases.
Observações de estudos de caso anteriores mostraram que as concentrações
locais de H2 geralmente aumentaram após o posicionamento de uma sonda em
solos de 1 m de profundidade, até um valor máximo determinado, seguido por
uma diminuição gradual até o valor zero em um curto espaço de tempo (alguns minutos).
A posição dos sensores de hidrogênio e da antena de recepção é mostrada
na Fig. 1. A foto aérea mostra uma vegetação muito escassa dentro da depressão
em comparação com as florestas circundantes ao redor da estrutura nua estudada.
Como pode ser visto, duas pequenas depressões irregulares de satélite são
visíveis na parte superior da fotografia e não fazem parte deste levantamento.
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4 revista internacional de energia hidrogênica xxx (xxxx) xxx

~
Fig. 1 e Foto do local do monitoramento de H2 em uma depressão circular da Bacia do São Francisco (Brasil). Sensores H2 _
posições e a antena de transmissão de dados são mostradas.

inserindo uma sonda e enquanto bombeia ar, medindo hidrogênio

Medições geoquímicas
Antes do extenso período de monitoramento, o hidrogênio pontual
O conteúdo foi avaliado usando um analisador de gases portátil (GA5000©
da Geotech Comp.). As análises foram realizadas de forma solta
grade, cruzando a depressão, em solos amostrados a 1 m
profundidade usando um tubo de cobre inserido no solo e bombeando ar
através do analisador por ciclos de 1 min, conforme detalhado em
artigos publicados de estudos feitos em outros locais continentais
[18,52]. A análise pontual, na posição de cada permanente
sensores utilizando o detector GA5000©, são apresentados Tabela 1 e
servem como leituras comparativas de gás hidrogênio com tempo fixo. O
respectivos dados foram todos obtidos seguindo o mesmo
protocolo analítico, ou seja, perfuração perto de um furo de 1 m de profundidade,
Tabela 1 e Concentrações de H2 analisadas pelo GA5000©
analisador portátil.
Sensor N H2 inicial (ppm) GA5000©
0 541
1 412
4 221
6 401
7 451
8 310
9 319
níveis de concentração. O analisador GA5000© mediu
conteúdo repetidamente baixo de H2 no centro da estrutura e maior
leituras em sua fronteira. Isto explica por que inicialmente, permanente
detectores foram localizados ao redor da estrutura para capturar o máximo de
sinais H2 .
Após um curto período de teste de monitoramento para verificar os detectores
estabilidade da leitura, foi iniciado um monitoramento permanente de gases em
Julho de 2018. Figs. 2e6 referem-se a datas deste ano.
O primeiro comentário dos dados é que os analisadores permanentes são
consistentes nas leituras de gás, mas, no entanto, também
um tanto complexo de interpretar: seis dos sete sensores
apresentam distribuições regulares de emissões em tempo de forma gaussiana
com periodicidade diária (a Fig. 2 apresenta um detalhe do
monitorização durante 7 dias), centrada ao meio-dia (hora local). O
a intensidade dos picos de hidrogênio ocorre por quase 5e6
horas contínuas. As intensidades retornam aos níveis basais durante
período noturno, exceto o sensor nº 4, que apresenta no final
de um período de 24 horas, um pico menor e coalescente ocorre
durante a noite (linha amarela na Fig. 2). É interessante notar
que uma periodicidade semelhante já foi relatada no San
Zonas de falhas Andreas e Calaveras na Califórnia [43],
embora as concentrações de hidrogênio neste trabalho não
diminuir para valores zero à noite. Isto pode ser devido (como visto
para o sensor nº 4) para um efeito de memória. A boa concordância geral das
tendências do hidrogénio para períodos de 24 horas em dois períodos muito diferentes
ambientes geológicos (grandes falhas sísmicas e

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revista internacional de energia do hidrogênio xxx (xxxx) xxx 5

Fig. 2 e Monitoramento de H2 durante uma semana nos solos da estrutura estudada dos sensores #0, 1, 4, 6, 7 e 8. As concentrações estão em ppm.
As linhas verticais tracejadas em cinza indicam meia-noite. As linhas verticais tracejadas em laranja indicam meio-dia. Os sensores nº 2, 3 e 5 não
foram apresentados nesta Figura. (Para interpretação das referências à cor nesta legenda da figura, o leitor deve consultar a versão Web deste artigo.)

área com depressão circular, sem qualquer falha visível) destaca algum
processo geológico geral, porém ainda não totalmente compreendido.
Uma sonda de temperatura está incluída nos analisadores ENGIE.
No entanto, a estação meteorológica local forneceu parâmetros adicionais
importantes e relevantes que foram utilizados (temperatura, pressão
atmosférica, velocidades do vento, precipitação, radiação solar). Figos.
3 e 4 representam esses dados externos. Os parâmetros de pressão,
vento e chuva não foram incluídos, pois permaneceram relativamente
constantes durante o período de monitoramento. O leitor poderá ter
acesso aos dados completos no site http://www.inmet.
gov.br/sonabra/pg_dspDadosCodigo_sim.php?QTU0Nw ¼ ¼ .
O conteúdo de hidrogênio das emissões do solo foi geralmente bem
correlacionado com a radiação solar observada (Fig. 3).
O sensor nº 9 apresentou um comportamento surpreendentemente
diferente nas concentrações de gás hidrogênio em relação ao tempo
durante toda a pesquisa de monitoramento. O sensor nº 9 não
apresentou correlação direta com a radiação atmosférica (nem com a
temperatura), enquanto as respectivas concentrações de gás foram
variáveis, desde inicialmente nulas até valores tão elevados quanto 1150 ppm (Fig. 4).
Uma média móvel das concentrações de hidrogênio (em 7 dias) é
mostrada na Fig. 5, para suavizar as curvas. O teor de hidrogênio,

Fig. 3e Variações temporais avaliadas durante 23 dias de monitoramento das concentrações de H2 no sensor #7 (em partes por milhão, mostradas
em verde) combinadas com a radiação atmosférica local mostrada em vermelho (em kJ/m2 ). As barras amarelas correspondem aos picos de
radiação solar em função do tempo. (Para interpretação das referências à cor nesta legenda da figura, o leitor deve consultar a versão Web deste
artigo.)

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6 revista internacional de energia hidrogênica xxx (xxxx) xxx

Fig. 4 e Concentrações irregulares de gás hidrogênio (em azul) em partes por milhão (ppm) analisadas a cada hora no sensor nº 9 em função do tempo (36 dias).
Em vermelho, radiação atmosférica (em kJ/m2 ) para o mesmo período. As faixas amarelas correspondem aos picos de radiação solar em função do tempo.
(Para interpretação das referências à cor nesta legenda da figura, o leitor deve consultar a versão Web deste artigo.)

medido pelo detector #9 apresenta uma lógica de emissão associada a o hidrogênio nos solos da estrutura é recarregado diariamente, implicando em
processos físicos diferentes e desconhecidos. A Figura 5 apresenta a uma fonte de geração de hidrogênio abaixo das infiltrações de gás da superfície.
comparação da curva de concentrações versus tempo para os dados brutos e A mesma observação foi feita na área da falha de San Andreas

para a média móvel. A diferença entre os dados brutos e a média móvel
calculada é pequena para as emissões registradas durante o dia (exemplo do
sensor #6). Pelo contrário, o sensor #9 apresenta picos de emissão de H2 bruto
muito dispersos .
[43]. Como a observação foi feita a partir de uma área altamente sísmica,
induziu uma correlação provisória entre terremotos e geração/migração de H2 .
No entanto, a Bacia do São Francisco é assísmica [4] e, portanto, a explicação
de [43] para um fenômeno equivalente não é convincente [30]. mostrou
concentração de H2 nas minas da Península de Kola, na Rússia, com

diferentes comprimentos de onda de sinal, incluindo uma periodicidade diurna;

Discussão
Ciclo diário
A emissão de H2 deste estudo de caso segue curvas de temperatura e
irradiação em quase todos os sensores permanentes. A radiação solar é
conhecida por ser responsável pela evaporação do solo [47,50]. Isto indica que
as emissões de hidrogénio provavelmente seguem um mecanismo de
evaporação, mesmo que a relação entre a evaporação da água nos solos e a
fuga de hidrogénio não seja claramente compreendida. Na verdade, pode-se
dizer que a quantidade de umidade do solo evaporada diariamente não pode
explicar completamente a liberação de hidrogênio observada, mesmo se
assumirmos gotículas de água totalmente saturadas de hidrogênio. A este
respeito, a quantidade de hidrogénio seria menor (Lopez-Lazaro et al.,
submetido). Além disso, a saturação da água nos solos até ao nível
piezométrico (nível superior do lençol freático) é bastante baixa devido à secura
da área, e reflecte-se nos meses de monitorização durante a estação seca,
uma vez que os solos são principalmente arenosos. Pode-se dizer que a
adsorção de hidrogênio molecular em minerais argilosos nos solos diminui em
quantidade suficiente para compensar
para o teor de hidrogênio analisado [48], embora nenhuma quantificação real
deste processo esteja disponível para apoiar a ideia. O ponto importante a ser
destacado é que, a partir dos dados atuais,
a oscilação harmônica não é tão regular quanto a medida no estudo de caso
brasileiro, e os autores interpretaram a primeira em termos da natureza cíclica
das operações de mineração. As atividades antrópicas não podem ser
propostas para explicar os dados coletados no Brasil e apresentados neste
artigo, uma vez que não há indústria ou minas na área. Por outro lado, os
dados dos EUA e da Rússia e a presença de uma periodicidade diurna deverão
ser revistos à luz do novo conjunto de dados.
Um padrão diferente é visto no sensor nº 9, localizado na borda sul da
estrutura e exibindo emissões grandes e dispersas. Uma interpretação possível
é uma descarga de hidrogénio em concomitância com a evaporação que cria
um amortecimento da emissão através de um processo físico que envolve uma
composição diferente do solo (afectada pelo teor de água e minerais argilosos,
por exemplo). Nessa eventualidade, o registo do sensor #9 poderá corresponder
a uma emissão mais direta de hidrogénio já em fase de vapor, sem qualquer
tamponamento do solo.
Isto explicaria as concentrações mais elevadas, bem como a maior dispersão
das concentrações.
Neste momento, pode-se propor que, embora se pense que o hidrogénio é
geralmente consumido principalmente por solos que funcionam como um
sumidouro [8,14,34,40], este estudo de caso parece demonstrar que os solos
dentro da estrutura circular específica agir como um emissor de hidrogênio.

Como citar este artigo: Prinzhofer A et al., Emissão contínua de hidrogênio natural de bacias sedimentares: O exemplo de uma estrutura
brasileira emissora de H2, International Journal of Hydrogen Energy, https://doi.org/10.1016/j.ijhydene. 2019.01.119
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Fig. 5 e Diferença entre os dados brutos e as médias móveis calculadas (em 5 pontos) das concentrações medidas de hidrogênio (em ppm) monitoradas
nos sensores nº 6 (superior) e nº 9 (inferior). Os dados representam 7 dias de monitoramento entre 10 e 17 de agosto.

Quantidade de H2 emitida É evidente na Figura 6 que rapidamente todos os sensores apresentam

A produção industrial do H2 natural será viável se o fluxo for permanente
e grande. É possível deduzir algum volume diário dessas medições. A
Figura 6 apresenta uma quantidade acumulada de hidrogênio para cada
um dos detectores. Foi calculado o volume de hidrogênio que passa pelos
dispositivos, considerando uma vazão de bomba de 400 ml/min para cada
detector.
Levando em consideração um tempo de bombeamento reduzido de 2 min
por hora e o fato de quase nenhuma variação na concentração de H2 ser
observada está de acordo com a hipótese feita.
Embora o sensor nº 9 apresente um atraso inicial em termos de quantidade
de H2 emitido, após alguns dias, torna-se a parte mais produtiva da área
estudada. Para este sensor o valor acumulado chega a cerca de 3 L em
40 dias. Isso é também
tendências paralelas de concentração versus tempo. Embora diferentes,
as tendências calculadas são consistentes entre todos os
sensores.
Considerando uma área de drenagem de 1 cm2 para o sensor nº
9, isso induz um grande fluxo resultante se extrapolado para toda a
estrutura: a partir de um cálculo simples, a taxa de fluxo local pode
ser estimada em cerca de 178.000 m3 de H2 por dia. Se for tomada
uma secção transversal maior, o que influencia uma área de 25 , o
cm2, o fluxo global é respectivamente reduzido para cerca de 7000
m3 de H2 por dia, com a mesma hipótese de um fluxo homogéneo mais profundo.
Na literatura, os solos são sempre considerados sumidouros de
hidrogênio com concentração atmosférica de hidrogênio em torno de
0,5 ppm, gerado principalmente pela fotoprodução de H2O e CH4 [3],
e está sendo consumido pela vida microbiana nos solos [7,8,14,34,40] .

Como citar este artigo: Prinzhofer A et al., Emissão contínua de hidrogênio natural de bacias sedimentares: O exemplo de uma estrutura
brasileira emissora de H2, International Journal of Hydrogen Energy, https://doi.org/10.1016/j.ijhydene. 2019.01.119
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8 revista internacional de energia hidrogênica xxx (xxxx) xxx

Fig. 6 e Quantidade acumulada de H2 (em litros) versus tempo durante 40 dias de monitoramento. As hipóteses para este cálculo são apresentadas no
texto (volume de H2 passando por cada sensor, ou seja, através de um tubo de 1 cm2 de diâmetro e fluxo de 400 ml/min).

É amplamente referenciado que a microbiologia nos solos também gera
hidrogênio molecular, como a primeira fonte de energia para a vida sem
possibilidade de fotossíntese [31]. No entanto, as concentrações medidas
da cultura biológica de organismos nitrogênicos são geralmente menores
(na melhor das hipóteses, [31]; medem 90 ppm em seus experimentos,
sem qualquer consumo biológico posterior do H2 gerado). A ausência
de CO2 mensurável (conforme relatado pelo analisador de gás portátil
GA5000©) associado ao H2 (o que possivelmente indicaria uma respiração
biológica) e a observação de concentrações de hélio acima da atmosfera
(5 ppm) favorecem o efeito marginal da geração biológica de hidrogênio.
Isto sugere uma possível migração de gás de horizontes mais profundos,
onde o hélio é gerado.
Este estudo efetivamente sublinha que o solo está agindo como um
emissor de hidrogênio na estrutura analisada, possivelmente alterando os
fluxos globais estimados de H2 (produção fotoquímica, queima de
biomassa, combustão de energia fóssil para produção, reações biológicas
e químicas, [40] O fluxo estimado que vaza para a superfície pode ser
muito importante aqui, e se um solo for de fato um consumidor de
hidrogênio, o fluxo real antes de sua dispersão no ar é ainda maior. O
consumo de hidrogênio foi medido neste solo específico como 4,3. l/
dia.m3 [27] O nível piezométrico está a uma profundidade de 3 m.
,
Supondo um raio de drenagem de 25 cm2, o consumo de H2 é próximo
de 32 ml/dia. Se o fluxo medido pelo sensor #9 (75 ml/dia) for corrigido a
partir do consumo de hidrogênio, o fluxo real de H2 seria de 107 ml/dia,
ou seja, 43% maior que o medido.
Como um solo convencional é consumidor de H2 , e como alguns
poços localizados próximos à área de estudo (em profundidade em torno
de 1500 m) quantificaram a concentração de H2 na fase gasosa em torno
de 40% mol/mol, isso indica uma provável fonte mais profunda de geração
de H2 . Nesse cenário, o hidrogénio percola através de camadas de rochas,
alcançando os solos e infiltrando-se no ar, como demonstrado aqui.
Considerando o efeito sumidouro de hidrogênio de um solo, o fluxo
estimado do nosso monitoramento é um limite inferior, porque uma parte
do hidrogênio migratório é provavelmente consumida ao atravessar
sedimentos.
Conclusões
O processo físico de migração do hidrogénio através dos solos parece
complexo. Com base no presente estudo de caso, alguns analisadores
de hidrogênio registram um teor de hidrogênio correlacionado com os
mecanismos reais de evaporação do solo, com teor de hidrogênio
variando de 40 a 200 ppm em diferentes sensores em torno de uma
estrutura circular. Um sensor apresenta emissão regular semelhante,
mas nos últimos dias de monitoramento, um sinal secundário intenso se
aglutinou com o pico do meio-dia durante a noite.
Finalmente, um sensor registrou emissões noturnas, em maior quantidade
(até 1150 ppm) e poucas durante o dia, e maiores oscilações das
concentrações de hidrogênio em função do tempo. Estas observações de
campo indicam que a molécula de hidrogénio está a vazar dos solos
provavelmente com vários processos físicos e meios. Primeiro,
considerando o meio onde o hidrogênio pode ser armazenado, um
processo de dessorção da fase líquida da água é viável, com o hidrogênio
sendo mobilizado diretamente na fase de vapor, ou sendo dessorvido de
superfícies minerais como argilominerais. O processo dinâmico de
transporte de hidrogênio pode ser difusão pura [15], advecção [21], ou
uma mistura de difusão e advecção [41].
Neste momento, é difícil avaliar a importância relativa destes diferentes
processos para a molécula de H2 , mas as emissões consistentemente
diferentes de hidrogénio observadas em pequena escala de uma única
estrutura circular mostram, no entanto, a complexidade dos mecanismos
de fuga de hidrogénio para a subsuperfície.

Como citar este artigo: Prinzhofer A et al., Emissão contínua de hidrogênio natural de bacias sedimentares: O exemplo de uma estrutura
brasileira emissora de H2, International Journal of Hydrogen Energy, https://doi.org/10.1016/j.ijhydene. 2019.01.119
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Reconhecimento
Este projeto está sendo desenvolvido no âmbito do Programa de
Pesquisa e Desenvolvimento da ENGIE Brasil Energia,
regulamentado pela Agência Nacional de Energia Elétrica (ANEEL).
Agradecemos especialmente a Carlos Ghost, Alexandre Zucarato,
Emmanuel Delfosse da Engie Brasil Energia. Diane Defrenne
participou ativamente do seu lançamento. No laboratório Engie
Crigen, os sensores foram desenvolvidos com a ajuda de Louis
Gorintin. Agradecemos a Fabrice Brunet e Andrey Miagkiy (Isterre [14] Khdhiri M, Hesse L, Popa ME, Quiza L, Lalode I, Meredith LK,
Grenoble) pela discussão muito interessante e pela amostra dos
primeiros resultados sobre a atividade bacteriana no solo.
Agradecemos também a Caroline Magnier e Jan Mertens pela pré-
revisão do artigo. Três revisores anônimos melhoraram substancialmente[15]
o manuscrito
Kimball BA, Limão
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