O P E RAÇ ÃO DE RE A T OR DE L E I T O M Ó VE L E M RE G I M E E S TÁ VE L PAR A PR OD UÇÃ O DE

T E T RA FL U O RE T O DE UR ÂN IO : A PL IC AÇ ÃO DE INS T RU M E NT A ÇÃ O A PR OP R IAD A

W agn er d os S anto s Ol ivei ra

D i r e to r i a d e M at e r i ai s e d o C i c l o d o C o m bu s t í ve l - I n st i tu to d e P e s q u i sa s En e r g é ti c as e N u c l e ar e s
IPE N / CNE N - SP
Cai xa Post al 11049 – Pin hei ros – São P aulo – Br asi l – CEP 05423-970

ABSTRACT
T hi s w or k de s c r ib e t h e i nf lu e n c e of p r oc e ss va ri a bl e s in t h e u r an iu m t e t r af l u or i d e pr o du c t i on b y a m ov i ng
b e d r e ac tor an d ap p l i c a ti o n s of a sp e c i fi e d i n s t r u me n ta ti on

K e y W or d s : u r an i u m t e t r af l u o r i d e , m ov in g b e d r e ac t or

I . IN TR ODU ÇÃ O obtendo o dióxido e o tetrafluoreto de urânio numa

O denominado Ciclo do Combustível
Nuclear é formado por grandes etapas de fabricação,
e dentre elas encontra-se a fase denominada
Conversão. A Conversão recebe o concentrado de
urânio, que é fabricado junto à mina de urânio e que
através de uma série de unidades de processamento
químico chega ao hexafluoreto de urânio, matéria
prima para as unidades de enriquecimento isotópico.
única unidade de processamento.
O processo que utiliza o denominado reator L se
caracteriza de modo marcante por realizar duas
reações distintas, num único corpo do reator,
obtendo-se na parte superior do corpo do reator o
dióxido de urânio, que não é retirado do interior do
reator e, na parte inferior, o tetrafluoreto de urânio.
As reações são representadas a seguir:

Como parte integrante da etapa da Reação exotérmica de redução do trióxido de urânio:

Conversão, tem-se uma unidade de produção do
tetrafluoreto de urânio que recorre a reatores UO3 (s) + H2 (g) UO2 (s) + H2 O(g) + 25,3 kcal
tubulares capazes de contatar sólidos, o trióxido de
urânio ou o dióxido de urânio, com reagentes Reação de fluoretação do dióxido de urânio, também
gasosos, hidrogênio e fluoreto de hidrogênio. Essa exotérmica:
tecnologia faz uso de reatores do tipo forno rotativo,
reatores de leito móvel, ou reatores de leito UO2 (s) + 4HFA(g) UF4 (s) + 2H2 O(g) + 43,2 kcal.
fluidizado, atualmente em desuso.
Cada uma dessas reações ocorre numa região
Este trabalho descreverá como a escolha bem definida do corpo do reator de leito móvel, em
adequada de instrumentação leva a condições mais módulos denominados de redução e módulo de
estáveis de operação do reator do tipo de leito móvel fluoretação, com a zona principal da reação localizada
contínuo. Neste reator realizam-se duas reações a 2/3 da altura dos respectivos módulos. A
heterogêneas com a transformação do trióxido de localização dessas zonas principais de reação é feita
urânio a dióxido, e deste ao tetrafluoreto de urânio, através do controle dos perfis de temperatura no
sendo realizadas num único corpo do reator. sentido longitudinal do equipamento.
Enquanto a tecnologia americana e canadense utiliza
reatores de leito móvel, realizando as duas reações Na figura 1 mostra-se de modo esquemático
anteriores em reatores diferentes, e a tecnologia o reator de leito móvel do tipo L e o perfil de pressões
inglesa utiliza fornos rotativos, o Projeto Conversão no sentido longitudinal do equipamento.
no Brasil, utilizou o reator de leito móvel contínuo

Figura 1. Perfil de Pressões no Reator de Leito Móvel
Tipo L
II . OB JET IVO
O processo químico para a fabricação do
tetrafluoreto de urânio por reator de leito móvel
apresenta como desvantagem os freqüentes
entupimentos, mesmo que todas as precauções para
que tal fato não ocorra tenham sido tomadas. Os
entupimentos tanto podem ocorrer na fase de
arranque do processo químico, como durante as
condições estáveis de operação da unidade de fabrico
do UF4 . O presente trabalho dá ênfase a operação do
reator, sob condições de regime estável e de regime
transitório, fazendo-se uma análise das condições de
operação, a partir dos dados obtidos nas campanhas
de operação. Em poder dos dados de processo e da
análise crítica sobre a operação da unidade sugerem-
se algumas decisões a serem tomadas, quando das
campanhas de produção para se minimizarem os
riscos de entupimentos, principalmente por análise
das variáveis de processos, temperatura e pressão
registradas durante a operação da planta química.
I II . M ETO DO LOG IA
A partir dos registros das variáveis de
processo, neste caso, pressão e temperatura,
analisaram-se as dificuldades operacionais do reator
quando das campanhas de produção do tetrafluoreto
de urânio, principalmente a ocorrência de
entupimentos que levaram a paragem da unidade, ou
tendências de entupimento cujos sintomas foram
detectados pelos registros e com antecedência
tomadas as devidas providências operacionais para se
dar continuidade a operação do reator de leito móvel
em regime estável.
I V. PR OCED IMEN TO EXPER IMEN TA L
É importante que durante a fase de projeto
do reator de leito móvel se especifiquem instrumentos
que através de seus sensores quer sejam de pressão ou
de temperatura levem a medida e registro dessas
variáveis do processo, mas que também tenham
sensibilidade para se acompanhar a estabilidade
operacional do reator de leito móvel.
REGISTRO DAS TEM PER AT UR A S.
Considerando o reator de leito móvel operando em
condições de regime estável, pode-se dizer que na
medida que o leito de sólidos flui uniformemente, no
interior de seus módulos verticais, estabelecem-se
perfis de pressões e temperaturas que permanecem
estáveis e de forma parabólica.
Pela análise dos registros das temperaturas,
obtidos nas diversas campanhas de produção, nota-se
que os valores registrados das temperaturas em geral
apresentam-se como a forma de linhas que evoluem
ao longo do tempo como pequenas ondulações, isto é,
para um determinado termopar colocado no interior
do leito, a temperatura oscila sob a forma de picos
sistemáticos ao longo de todo registro, ou pelo menos
enquanto se mantiver a condição de operação estável
do reator. A Fig.2 mostra esse típico comportamento
do registro das temperaturas sob a forma de picos.
Figura 2. Registro da Temperatura sob a Forma de
Picos
As ondulações que aparecem no registro das
temperaturas devem-se ao fato do material sólido, que
flui ao longo do reator, apresentar temperaturas
diferentes devido ao leito fluir sob a forma de pulsos,
à medida que um sistema de vibração atua sobre o
reator. Pode-se afirmar que a tendência mais estável é
o leito ficar parado no reator, movimentando-se
devido a atuação do sistema de vibração acoplado ao
reator. A título de exemplo, consideremos uma
análise mais detalhada do que se passa no módulo de
redução, para a obtenção do UO2 . Existem dois perfis
de temperaturas, um no sentido axial e outro no
sentido radial.
Os registros das temperaturas da massa
reagente no sentido axial são determinados por
termopares introduzidos no interior do leito, e medem
a temperatura num determinado local do leito,
apresentando as referidas ondulações longo do tempo.
Como foi dito anteriormente os reatores de leito
móvel, qualquer que seja o seu modelo, apresentam
uma tendência natural do leito de sólido parar de fluir.
À medida que um sistema de vibração, localizado
junto as paredes do equipamento é acionado o sólido
desce, ou seja, é como se o fluxo de sólidos ocorresse
sob a forma de “soluços”, dando-lhe um
comportamento de fluxo pulsado, o que estaria
representado pelas ondulações nos registros das
temperaturas. Ver-se-á mais tarde neste trabalho, que
essa hipótese pode ser confirmada pelo registro das
pressões. Num determinado instante, a massa de
sólidos junto ao termopar apresenta um certo grau de
conversão, e, consequentemente, sua temperatura
aumenta, por ser a reação exotérmica. No instante
seguinte, nesse mesmo local onde está localizado o
termopar, chega uma nova massa de sólidos com
outro grau de conversão, e consequentemente a
temperatura registrada é outra. Surgem deste modo as
ondulações no registro das temperaturas. Assim, para
um mesmo ponto no interior do reator, as
temperaturas do leito oscilam, dando origem as
ondulações registradas. Como se vê a presença das
ondulações no registro das temperaturas é indicativa
de que o fluxo do leito mantêm-se e é sistemático
para registro de picos de temperatura também
sistemáticos.
A título de exemplo, consideremos, dois
pontos do reator com temperaturas diferentes, T1
sendo a menor temperatura e T2 a maior. Neste caso,
os registros dessas temperaturas para dois instantes
consecutivos apresentam alterações à medida que
ocorre a vibração, já que com ela o leito de sólidos se
movimenta no interior do reator. Surgem assim as
ondulações registradas no papel do controlador ao
longo do tempo e que podem apresentar inflexões
para a esquerda ou para a direita. Pela análise das
posições relativas dos picos, pode-se concluir se a
massa de sólidos já passou pela zona principal da
reação, temperatura mais elevada, ou se dela
aproxima.
Se, por um lado, a presença de ondulações
indica que o sólido está fluindo, por outro, a sua
ausência é um indício de que algo de errado está
ocorrendo no interior do reator, facilmente se
concluindo que tal ausência das ondulações significa
que o reator caminha para o entupimento, já que o
material começa a deixar de fluir em seu interior. A
Fig.3 mostra o registro das temperaturas sem
ondulações.
Figura 3: Registro das Temperaturas com Indicações
de Anomalias no Processo
Pela análise do ponto de temperatura mais
elevada nos registros, que representa a zona de frente
da reação, e analisando-se também a presença das
inflexões dos valores da temperatura, pode-se
determinar em que ponto do módulo a frente de
reação se encontra e como tende a evoluir no sentido
longitudinal do equipamento.
Além dos registros das temperaturas no
interior do reator, é prática normal se fazer os
registros das temperaturas dos fornos que envolvem
externamente o equipamento. Esses registros quando
da operação do reator sob condições estáveis, se
apresentam constantes, sem ondulações ao longo do
tempo.
R E G I S T R O D A S P R E S S Õ E S .Como a pressão é a
variável de processo que mais rapidamente se
propaga, torna-se importante analisar o seu
comportamento durante a operação do reator de leito
móvel. Qualquer obstrução que ocorra no interior do
reator, originada por material reagente sólido que
tenha sofrido sinterização ou que inicie a formação de
blocos incrustados sobre as paredes internas do
reator, de modo a estrangular a descida do leito
sólido, acaba por originar também um sintoma típico
de entupimento, detectado pelas pressões. Ou seja,
com uma análise cuidadosa do comportamento das
pressões, nos módulos de redução e de fluoretação,
pode-se constatar um início de entupimento, e sua
evolução, que pode levar a paragem da unidade de
produção, para manutenção. Detectado o início de
entupimento do reator, medidas devem ser tomadas,
alterando as variáveis de processo adequadas para
tentar se superar as dificuldades que se apresentam, e
que devem levar de certeza a paragem da unidade de
produção por obstrução do reator..
A título de exemplo, apresentam-se alguns
gráficos, que são registros das pressões diferenciais,
durante campanhas de operação.
Analisando-se os registros das pressões
diferenciais nota-se que, de modo semelhante ao
registro das temperaturas, também apresentam
ondulações. Considerando o reator sob condição de
regime estável, o registro da pressão apresenta
inflexão no ponto de tomada da pressão para aquele
instante. A Fig.4 mostra o registro das pressões
durante uma campanha de produção de tetrafluoreto
de urânio.
Figura . Registro das Pressões
Quando a pressão é tomada num
determinado ponto, no interior do leito de sólidos, o
valor medido depende da permeabilidade do leito
existente nesse instante. Acionado o sistema de
vibração, os sólidos descem ao longo do reator quase
num movimento em camadas sucessivas e, ao fluírem
deste modo, acabam por alterar as condições da
permeabilidade do leito, o que é sentido e registrado
pelo sistema de medição da pressão.
O fluxo dos sólidos sob a forma de pulsos e
as sucessivas mudanças de permeabilidade do leito
figuram no registro de pressão sob a forma de um
serrilhado, que permanece mais ou menos constante
ao longo do tempo e, de pequena amplitude,
indicando a operação do reator sob condições estáveis
e sendo representativas das alterações da perda de
carga local no leito.
Surge um outro tipo de oscilação no registro
das pressões, no momento em que se faz a
alimentação do trióxido de urânio, a matéria prima da
unidade de produção. Ao se alimentar um lote de
material novo, no topo do reator de leito móvel, que
vai encher o silo de alimentação, a perda de carga ao
longo de todo o reator se altera, sendo essa
alimentação sentida pelas tomadas de pressão
instaladas ao longo do reator. Surgem assim no
registro, picos sistemáticos de maior intensidade que
o serrilhado indicativo do fluxo pistonado do leito, e
coincide no tempo com os instantes em que se pratica
a alimentação do trióxido de urânio ao sistema.
Pela análise da Fig.4 pode-se tecer alguns
comentários para alguns pontos específicos:
No início da operação do reator pode
acontecer de as pressões diferenciais da zona de
redução e de fluoretação se sobreponham o que
representa uma condição anormal de operação. O
natural é que os módulos de redução e de fluoretação
tenham valores de pressão diferentes, com os
registros caminhando segundo linhas paralelas e com
serrilhado.
As pressões diferenciais da redução e da
fluoretação tendem a adquirir os valores operacionais,
por volta de 7 g/cm2 e 18 g/cm2 , respectivamente.
Num determinado trecho do registro, os
valores da pressão para as zonas de redução e de
fluoretação caminham em paralelo e com os valores
mantidos na gama operacional. Vê-se nitidamente um
serrilhado miúdo na curva da pressão diferencial da
redução, que é representativo da descida do leito de
sólidos, que se dá sob a forma de “soluços”, à medida
que o sistema de vibração é sistematicamente
acionado. Se, por um lado, a curva da pressão
diferencial da zona de redução apresenta um nítido
comportamento sob a forma de serrilhado, a curva da
pressão diferencial da zona de fluoretação não
apresenta o serrilhado típico da descida dos sólidos,
isto é indicativo de que o leito na zona de fluoretação
provavelmente está parado, e iniciam-se processos de
sinterização do material levando a formação de
grandes blocos que acabam por entupir o reator.
Em outras regiões do registro, as curvas das
pressões da redução e da fluoretação apresentam
intensas alterações sob a forma de grandes picos que
podem durar horas de operação, significando
desequilíbrio do sistema, com o reator caminhando
para uma situação de instabilidade, causada por
entupimento. De modo semelhante ao que existia no
caso do registro das temperaturas, onde havia a
presença das ondulações, a presença do serilhado no
registro das pressões indica que os sólidos fluem no
interior do reator de leito móvel, sendo importante a
presença do serrilhado ao longo de toda a campanha
de produção do tetrafluoreto de urânio.
Caso se detecte a ausência de serrilhado no
registro das pressões, tanto do módulo de redução
como do módulo de fluoretação, ou se detecte a
inversão das curvas de pressão, deve-se atuar sobre o
sistema, alterando as condições operacionais do
reator, de tal modo a superar o problema que surgiu, e
que levará fatalmente a paragem completa da unidade
de produção, para se fazer a desobstrução do
equipamento.
A Fig.5 é representativa do reator de leito
móvel operando em condições de regime estável,
tanto no módulo de redução como no de fluoretação..
vertical aumenta. Este registro das pressões
diferenciais pode ser considerado como
representativo de uma operação do reator em regime
estável, ou seja, de uma boa condução da unidade de
produção do tetrafluoreto de urânio.
CONCL USÃO
Considerando que um reator de leito móvel
onde se praticam reações heterogêneas, com um leito
de sólido descendente ao longo do corpo do reator,
que podem estar sujeitos a desagregação de suas
partículas, originando pós finos e os reagentes
gasosos em contracorrente é importante se prever
qualquer condição de entupimento do sistema. Como
foi demostrado a escolha de instrumentação adequada
para medição das temperaturas do leito e de sua perda
de carga podem sinalizar com antecedência de horas
os problemas operacionais que irão surgir.

A localização adequada de sensores de

temperatura ao longo do corpo do reator, assim como
sensores de pressão com sensibilidade suficiente para
detectar variações nas pressões do leito se enquadram
nesse tipo de instrumentação.

REFER ÊN CIA S BI BLIOGR ÁFIC AS

1. Relatórios Técnicos do Projeto Conversão –

PROCON 1985 – 1992 IPEN/CNEN-\SP.

2. HARRINGTON, G.D. U r a n i u m P r o d u c t i o n
Figura 5. Registro das Pressões com Picos T e c h n o l o g y, 1959.
Representativos das Cargas de UO3

Este gráfico mostra valores das pressões

diferenciais do módulo de redução e do módulo da
fluoretação segundo linhas paralelas, como uma
indicação clara da ausência de entupimento no reator.
Além disso, o registro das pressões apresenta
serrilhado em quase toda a sua extensão, indicando
assim que o leito de sólido se movimenta em camadas
sucessivas de material como resultado da atuação
sistemática da vibração.

Aparecem ainda picos em intervalos de

tempo a cada uma ou duas horas, indicando a novas
cargas de UO3 feitas no silo principal da unidade.
Essas cargas atuam como perdas de cargas
instantâneas adicionadas ao sistema. Quando das
novas adições do trióxido de urânio, o valor da
pressão diferencial da redução diminui, enquanto que
a pressão diferencial no módulo de fluoretação