1 PB

Brazilian Journal of Development 49629
ISSN: 2525-8761
Extração da prata de radiografias via processo hidrometalúrgico: uma

parceria entre a metalurgia e a logística reversa
Silver radiography extraction through the hydrometallurgical process:

a partnership between metallurgy and reverse logistics
DOI:10.34117/bjdv7n5-386
Recebimento dos originais: 18/04/2021
Aceitação para publicação: 18/05/2021
Poliane de Castro Vieira

Graduanda em Engenharia Metalúrgica
Aluna na Universidade do Estado de Minas Gerais
Endereço: Avenida Brasília, 1304, bairro Baú, 35930-314, João Monlevade, MG, Brasil
E-mail: polianecastrov@gmail.com
Fabrícia Nunes de Jesus

Doutorado em Educação
Professora efetiva na Universidade do Estado de Minas Gerais
Endereço: Avenida Brasília, 1304, bairro Baú, 35930-314, João Monlevade, MG, Brasil
E-mail: fabricia.jesus@uemg.br
Cecília Silva Monnerat

Doutorado em Ciências Naturais
Pesquisadora autônoma
Endereço: Rua Joaquim Sotto Mayor, 120, H3-2º Esquerdo, Figueira da Foz, Portugal
E-mail: cecimon@gmail.com
RESUMO
As radiografias convencionais apresentam uma base de poliéster à emulsão, composta por
brometo de prata e iodeto de prata, caracterizando-se como uma fonte secundária de prata,
que, quando envolvida no processo de recuperação, contribui para a preservação
ambiental e das fontes naturais desse metal. Dessa forma, o trabalho apresenta a análise
da extração da prata de radiografias do tipo virgem e usada, via rota hidrometalúrgica, em
concomitância à logística reversa, com o auxílio de reagentes de fácil aquisição e de baixo
custo, a fim de se avaliar a viabilidade técnica e econômica do procedimento adotado. A
metodologia deste trabalho envolveu: cominuição das radiografias; imersão das amostras
em solução de hipoclorito de sódio e água deionizada nas proporções, 1:1, 2:1 e 3:2;
aquecimento com adição de hidróxido de sódio e sacarose na proporção de 1:2; filtragem;
e calcinação. Posteriormente, realizou-se a determinação de metais por absorção atômica
no líquido subsequente à ação do lixiviante. Os resultados revelaram que a proporção 3:2
de agente lixiviante é a recomendada para ambos os casos, tendo em vista o percentual
de extração da prata e a margem de lucro passível de ser alcançada. Além disso, como
esperado, observou-se uma maior extração de prata metálica nas radiografias virgens.
Nesse sentido, tais resultados fundamentaram a viabilidade do processo hidrometalúrgico
empregado para a recuperação da prata das radiografias usadas, comprovando, portanto,
a logística reversa.
Palavras-Chave: Hidrometalurgia, Logística Reversa, Radiografias, Sustentabilidade.
Brazilian Journal of Development, Curitiba, v.7, n.5, p. 49629-49649 may. 2021

ISSN: 2525-8761
ABSTRACT
Conventional radiographs have an emulsion polyester base, composed of silver bromide
and silver iodide, characterized as a secondary source of silver, which, when involved in
the recovery process, contributes to the environmental preservation and the natural
sources of this metal. Thus, the work presents the analysis of silver extraction from virgin
and used radiographs, via the hydrometallurgical route, in conjunction with reverse
logistics, with the aid of easy-to-acquire and low-cost reagents, in order to assess the
technical viability and economic analysis of the procedure adopted. The methodology of
this work involved: comminution of the radiographs; immersion of the samples in sodium
hypochlorite solution and deionized water in the proportions, 1:1, 2:1 and 3:2; heating
with addition of sodium hydroxide and sucrose in the proportion of 1:2; filtration; and
calcination. Subsequently, the determination of metals by atomic absorption in the liquid,
subsequent to the leacher action was carried out. The results revealed that the 3:2 ratio of
leaching agent is the recommended for both cases, considering the percentage of silver
extraction and the profit margin that can be achieved. In addition, as expected, a greater
extraction of metallic silver was observed on virgin radiographs. Therefore, such results
substantiated the viability of the hydrometallurgical process used to the silver recovery
from used radiographs, thus proving the reverse logistics.
Keywords: Hydrometallurgy, Reverse Logistics, Radiographs, Sustainability.
1 INTRODUÇÃO
A prata, metal de alto valor agregado, além de simbolizar poder e riqueza, possui
uma utilização bem ampla. Atualmente, pela sua aparência atrativa, é demandada para a
confecção de joias em geral e para fins ornamentais. Da mesma forma, é utilizada em
aplicações industriais, como componentes tecnológicos, aparelhos elétricos e painéis
fotovoltaicos para a produção de energia solar. Isso implica num aumento da extração
desse metal na natureza, o que, consequentemente, contribui para a degradação ambiental.
A prata é considerada um metal nobre devido à dificuldade em reagir
quimicamente com outros elementos. Trata-se de um metal cinza, brilhante, dúctil e
maleável, com massa atômica de 107,88 g/mol e ponto de fusão de, aproximadamente,
960ºC. Entretanto, raramente ocorre na forma pura, sendo encontrada associada a sulfetos
de chumbo, zinco, cobre, níquel e estanho. Segundo Ribeiro (2014), em 2013, a produção
brasileira de prata primária chegou a 38,2 toneladas, proveniente do metal encontrado em
concentrados e em produtos fundidos de usinas metalúrgicas. Concomitantemente, a prata
secundária, obtida por reciclagem de sucatas eletrônicas e outros meios, foi estimada em
34,3 toneladas no mesmo ano. Por efeito das suas propriedades fotossensíveis, a prata
também é empregada na fabricação de películas radiográficas combinadas a uma base de
acetato – derivado de petróleo –, e distribuída mundialmente para hospitais e para clínicas

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de diversos segmentos do setor de saúde. De acordo com dados do CONTER, Conselho

Nacional de Técnicos em Radiologia (2015), embora a tecnologia digital esteja disponível
há, aproximadamente, quinze anos no Brasil, mais da metade dos laboratórios
radiográficos ainda utilizam o sistema de revelação analógica. Em consequência disso, é
importante destinar corretamente as radiografias usadas, devido a problemas ambientais
gerados pela camada de prata e pela película de plástico, haja vista o longo período
exigido para a sua absoluta deterioração.
As películas de plástico necessitam de, aproximadamente, cem anos para serem
totalmente decompostas. Conforme Fonseca (2013), o plástico prejudica a compactação
e a decomposição de materiais degradáveis, criando, assim, uma camada impermeável
sobre a superfície do aterro, onde podem ser despejados. Da mesma forma que outros
equipamentos e produtos utilizados na área da saúde, as radiografias geram resíduos
sólidos que acarretam impactos ambientais, como a contaminação do ar, solo, água e
lençóis freáticos, gerados por incineração ou descarte em lixões e em aterros. Além disso,
segundo Vicenzo (1985) apud Sleiman (2012), a prata pode ser absorvida pelo ser
humano, por meio de ingestão, inalação, inserção em serviços médicos e por contato
dérmico, o que possibilita problemas renais, motores e neurológicos.
Consciente dos riscos nos aspectos ambientais e biológicos, algumas alternativas
são propostas, como a recuperação da prata existente nas radiografias, empregando a
técnica hidrometalúrgica. Cabe salientar que o termo hidrometalurgia denomina
processos em que a extração de metal é realizada, envolvendo reações de dissolução em
meio aquoso (Ciminelli, 2007). Nesse sentido, para que esse procedimento seja factível,
é necessário a utilização de um solvente econômico, no qual as impurezas sejam passíveis
de separação da solução e que possua taxa de dissolução alta.
O método hidrometalúrgico apresenta algumas vantagens em relação à extração
convencional, como a redução do gasto energético, sem a utilização de altas temperaturas
por um extenso tempo, e a diminuição de custo no processo, além de não haver a emissão
de gases poluentes (Veit, 2005). Isso favorece a aplicação da hidrometalurgia como
recurso na recuperação de metais, a partir de materiais que seriam primariamente
descartados sem qualquer preocupação quanto ao manejo correto para tal ação, como as
chapas radiográficas, caracterizando-se como uma proposta sustentável. Nesse sentido, a
pesquisa teve por objetivo recuperar prata de radiografias convencionais, por meio de
uma rota hidrometalúrgica, com o emprego de insumos e de reagentes de fácil aquisição
e de baixo custo, analisando a viabilidade técnica e econômica para o procedimento.

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2 REVISÃO BIBLIOGRÁFICA
Os filmes radiográficos são constituídos de uma chapa de plástico recoberta por
uma fina camada de grãos de prata sensíveis à radiação. Dessa forma, as radiografias são
fontes secundárias de prata que, quando envolvidas no processo de recuperação desse
metal, via rota hidrometalúrgica, contribui diretamente para a preservação ambiental,
tendo em vista que materiais que seriam descartados, por vezes, indevidamente, tornam-
se fonte de uma matéria-prima amplamente requisitada no mercado industrial e de
ornamentos (Carvalho; Melo; Melo, 2012). Ademais, cabe salientar que tal método de
extração é extremamente viável, pois é caracterizado pela sua quase inexistente poluição
ao ambiente, bem como o baixo gasto demandado para a realização do processo.
2.1 PRATA
A palavra prata tem origem no latim plattus, o que significa lâmina metálica e o
seu símbolo químico, Ag, provém da palavra Argentum, brilhante em latim (Silva, 2006).
Trata-se de um metal precioso, de cor cinza brilhante, dúctil e maleável, o qual se
cristaliza em sistema cúbico, com massa atômica de 107,88 g/mol e ponto de fusão de,
aproximadamente, 960ºC. Sua densidade, 10,5 g/cm3, é considerada alta, porém, inferior
ao ouro, além de ser um bom condutor de calor e eletricidade. Existem 129 minerais
formados pela prata junto a outros elementos, como pirargirita, argentita, acantita,
tetraedrita, prata nativa (Branco, 2008). Assim como o ouro, a prata era considerada um
metal de uso restrito, significando riquezas e posses, utilizada, dessa forma, para
pagamentos de dívidas. Até 1580 a.C., seu valor comercial era equivalente ao dobro do
preço do ouro. Entretanto, esse valor foi decrescendo, de acordo com sua maior
abundância em relação ao ouro (Silva, 2006).
Atualmente, as técnicas comumente empregadas para a obtenção da prata são a
amalgamação, a cianetação e o subproduto da extração de outros metais (Silva, 2006). Na
mesma linha de considerações, Souza (1989) discorre que amalgamação consiste em um
processo baseado na aderência do metal precioso – ouro, prata, platina –, ao mercúrio,
enquanto que a cianetação se constitui da solubilização da prata em soluções alcalinas de
cianeto. O maior produtor mundial de prata é o México (Grupo Fresnillo Plc.), seguido
pela China e pelo Peru. O Brasil, por sua vez, possui uma reserva de minérios contendo
prata, em que sua somatória equivale a 3890 toneladas, mas sua produção é de apenas 22
toneladas por ano. Dessa maneira, os maiores exploradores de prata do país são os estados
do Pará (60,3%), Minas Gerais (23,6%) e Bahia (14,7%) (Ribeiro, 2014).

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Por sua aparência atrativa, a utilização da prata é bem ampla, sendo usada na
confecção de joias, produtos decorativos e medalhas (Kuya, 1992). Coaduna-se com a
facilidade em conduzir corrente elétrica, o que permite o seu emprego em variados
componentes eletrônicos, como em placas de circuitos impressos, as quais são compostas
por polímeros, cerâmicos e demais metais (Veit, 2005). Além disso, possui ação
bactericida, sendo aplicada em pequenas doses para o tratamento de doenças desde o
século XVIII. Contudo, a superdosagem de prata, nesse caso, pode acarretar Argyria,
doença que leva ao azulamento da pele (Caldas, 2017). Devido a suas propriedades
fotossensíveis, a prata também é utilizada na fabricação de chapas radiográficas, sendo
combinada a uma base de acetato, e distribuída para hospitais e para clínicas de diversos
segmentos do setor de saúde. Diante disso, no Brasil, a maior parte da prata é consumida
pela indústria de material fotográfico e radiográfico, responsável por, aproximadamente,
metade da demanda brasileira (Silva, 2006).
Nesse sentido, o descarte de prata em forma de resíduo, além das questões
ambientais, gera prejuízo financeiro pelo seu valor agregado, por se tratar,
principalmente, de um metal com risco de escassez (Bendassolli, 2003). Como
mencionado por Masebinu e Muzenda (2014), a demanda mundial da prata está numa
crescente de 2% a 2,5% ao ano, o que qualifica a produção como insuficiente. Em
decorrência da diminuição da quantidade de recursos naturais de prata, o custo da sua
produção industrial aumentou rapidamente, viabilizando a utilização de outros métodos,
como o hidrometalúrgico, para a sua extração.
2.2 RADIOGRAFIAS
As radiografias permitem a observação de ossos de maneira precisa e sem
necessidade de corte, o que proporcionou avanços na medicina. De fato, o método de
raios X foi descoberto pelo físico alemão Wilhelm Conrad Rontgen, em 1895, durante
testes sobre raios catódicos (Bampi et al., 2013). No Brasil, o primeiro aparelho de raios
X é datado de 1897, instalado na cidade de Formiga-MG, movido por motor a gasolina.
Dessa forma, a primeira radiografia foi gerada em 1898, para a detecção de um corpo
estranho na mão do ministro Lauro Muller (Francisco et al., 2006).
Na atualidade, as radiografias convencionais apresentam uma base de poliéster à
emulsão, composta por brometo de prata e iodeto de prata. Essa emulsão, quando exposta
à radiação, produz a imagem. Assim, no que tange o processo de revelação de um filme
radiográfico, a prata metálica é derivada da redução dos cristais de prata em presença de

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luz, fornecendo uma imagem latente. Na etapa de revelação, ocorre a transformação da

imagem latente para visível, quando os haletos de prata reagem com o agente revelador.
No banho fixador, é utilizada uma solução fixadora – tiossulfato de amônio –, para formar
uma imagem permanente. Em seguida, a lavagem é feita para retirar restos químicos da
película e a secagem para remover a umidade (Antunes, 2011).
A radiografia é um elemento muito importante para análises da medicina, porém,
pela sua composição orgânica e inorgânica, ocasiona problemas ao meio ambiente, se
descartada indevidamente. Por ser considerada um metal pesado, a prata, presente nas
radiografias, pode representar riscos para espécies aquáticas e terrestres. Isso se deve ao
efeito acumulativo no organismo, o que acarreta problemas renais, motores e
neurológicos (Bampi et al., 2013). Segundo Passos e Castro (2012), a prata pode ser
introduzida no organismo por inalação, via dérmica ou oral, em decorrência da ingestão
de água e de alimentos.
O Conselho Nacional do Meio Ambiente (CONAMA), possui uma legislação que
trata do descarte das radiografias. A resolução nº 358/05 considera os efluentes gerados
parte do grupo B, formado por substâncias químicas que acarretam risco à saúde pública
(Sperandio; Potratz; Poublem, 2016). Além do descarte indevido, essas películas podem
gerar perigos à saúde, quando armazenadas de forma inadequada, podendo, na presença
de calor, gerar vapores, ácidos e umidade, tendo em vista que os nitratos de prata
presentes têm grande capacidade de absorver água, sendo corrosivos e nocivos. Por isso,
é necessário armazenar em ambiente fresco e ventilado (Antunes, 2011). Nesse sentido,
a chapa de plástico, derivada do petróleo, cuja extração ocasiona problemas ambientais
em termos de gases estufa, pode ser reciclada. Além disso, a prata se mantém por tempo
indeterminado na natureza, sendo altamente poluente e prejudicial à saúde, assim como
os demais metais pesados, pois se acumula no organismo. Sua liberação no ambiente,
portanto, é proibida pelas normas estabelecidas pela Agência Nacional de Vigilância
Sanitária (Anvisa) e pelo Conselho Nacional do Meio Ambiente. Assim, quando se
emprega as radiografias no processo hidrometalúrgico, tanto a prata secundária, quanto
os filmes plásticos são reaproveitados, uma vez que este último pode ser reciclado em
embalagens para presentes e caixas (Bampi et al., 2013).
2.3 HIDROMETALURGIA
A metalurgia extrativa possui três ramos: a pirometalurgia, a eletrometalurgia e a
hidrometalurgia. No que se refere à hidrometalurgia, ela pode ser definida como a

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tecnologia de extrair metais de materiais, por meio de processos físico-químicos aquosos

(Domic, 2001). Nas últimas décadas, a hidrometalurgia passou a concorrer por um
espaço, antes ocupado apenas pela pirometalurgia. Os processos pirometalúrgicos são
mais viáveis quando o minério possui alto teor e baixo nível de impureza. Devido ao
iminente esgotamento das reservas de alto teor, a atenção dos metalurgistas tende a se
voltar para o tratamento de minérios com baixo teor e, assim, utilizar o processo
hidrometalúrgico com maior frequência. Um processo hidrometalúrgico se baseia nas
seguintes etapas, de forma sequencial: preparação, lixiviação, separação do sólido e
líquido, tratamento da solução e recuperação do metal. Na preparação, há o ajuste das
propriedades físico-químicas do sólido, como composição, porosidade, natureza química
e granulometria. A lixiviação é a etapa mais importante, a qual se baseia na dissolução do
mineral que contém o metal desejado, por intermédio do contato com uma solução aquosa
(Ciminelli, 2007). Concomitantemente, Carriconde (2011) complementa ao afirmar que,
na lixiviação, ocorre a extração de determinada substância contida em um sólido, por
meio da dissolução num líquido.
No Brasil, os processos hidrometalúrgicos são frequentemente adotados na
extração de minérios de ouro, zinco, níquel e alumínio, além da prata. De acordo com
Veit (2005), o método hidrometalúrgico apresenta algumas vantagens em relação à
extração convencional, como a redução de gasto energético, sem a necessidade de utilizar
altas temperaturas por longo tempo, bem como a redução de custo no processo e a nula
emissão de gases poluentes. Em contrapartida, no processo hidrometalúrgico, não há
produção de SO2 e o enxofre pode ser recuperado em sua forma elementar, diminuindo
danos ambientais. Na pirometalurgia é necessário transferir, entre os vários fornos, o
material fundido e a escória, o que é complicado, pesado e ambientalmente inviável, uma
vez que as emissões de gases SO2 não podem ser controladas durante a viagem. Por outro
lado, em métodos hidrometalúrgicos, a troca de soluções e polpas é feita via canais ou
sem interferência com o meio ambiente (Domic, 2001). Uma vez que a pirometalurgia
requer elevadas temperaturas na ordem de 1200°C, as taxas de reação são muito altas e
demanda elevado gasto de energia, o que propicia a destruição do substrato de polímero,
bem como a liberação de gás cloro tóxico (Silva, 2006). Em plantas hidrometalúrgicas, o
uso de combustíveis é minimizado e as temperaturas geralmente não excedem 100°C –
as etapas que ultrapassam esse valor são, geralmente, bem rápidas. Outro benefício é que,
por meio da hidrometalurgia, é relativamente fácil de se conseguir a separação seletiva
de vários metais, bem como o controle de impurezas no processamento de minerais de

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baixa granulometria. Os processos hidrometalúrgicos apresentam menos dificuldades

com a eliminação dos resíduos. Na maioria dos casos, o problema é reduzido para
eliminar resíduos liquefeitos, de caráter economicamente viável, como fonte de
subprodutos (Domic, 2001).
Diante disso, a pirometalurgia não é considerada rentável para escalas pequenas,
já que os investimentos necessários para instalações são elevados. As plantas
hidrometalúrgicas, por sua vez, podem ser projetadas, economicamente, para qualquer
situação, seja em proporção laboratorial, seja em escala industrial (Domic, 2001).
Ademais, o processo pirometalúrgico para a recuperação de prata, a partir de filmes de
raios X, inclui incineração, crosta, sinterização e fusão em altíssimas temperaturas, com
recuperação menor que 95%. Em alternativa, as rotas hidrometalúrgicas têm uma
eficiência de recuperação de 99% e um gasto menor de quantidade de calor, reduzindo
também a emissão de poluentes dos processos de recuperação (Masebinu; Muzenda,
2014).
2.4 LOGÍSTICA REVERSA

A logística reversa é a união entre técnicas e ações que objetivam a reabilitação
de resíduos sólidos ao âmbito empresarial. Por meio desse processo, os produtos usados
ou estragados, dentro de qualquer empresa, podem ser coletados, separados,
condicionados e enviados a locais apropriados para retratamento, revenda ou destinação
adequada. Cabe ressaltar que, os materiais variam de acordo com o seu estado, sendo que
cada um abrange um tipo diferente de reprocessamento no modelo de logística reversa
(Lacerda, 2002).
3 PROCEDIMENTO EXPERIMENTAL
Para a realização dos ensaios laboratoriais, as radiografias foram previamente
limpas, no intuito de se retirar quaisquer impurezas de sua superfície, seguida da
cominuição desses materiais. Assim, a cominuição das amostras foi realizada de forma a
se obter dimensões semelhantes, de acordo com o tamanho das placas iniciais, isto é, entre
8,75 a 12,0 cm de largura e 14,9 a 17,8 cm de comprimento. Isso permitiu uma superfície
adequada à interação da amostra com o agente lixiviante, e, por conseguinte, a melhoria
no rendimento da recuperação hidrometalúrgica da prata.
A escolha do agente lixiviante foi baseada em algumas características importantes,
tais como custo, especificidade, solubilidade em água e capacidade de ser reciclável. De

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forma semelhante, considerou-se a cinética de reação do agente lixiviante e da amostra a

ser lixiviada. Nesse sentido, optou-se pelo hipoclorito de sódio (NaClO), com princípio
ativo de 12% p/p, como agente lixiviante, nas seguintes concentrações de reagente/água:
1:1, 2:1 e 3:2.
Em recipientes plásticos, de dimensões adequadas às chapas a serem processadas,
inseriram-se as soluções de hipoclorito de sódio diluído em água. Imediatamente, as
amostras foram imersas de forma que não grudassem entre si, bem como movimentadas
verticalmente, com o objetivo de aumentar a velocidade do processo de desprendimento
da gelatina, a qual tem a prata como constituinte. Para evitar que restasse algum material
gelatinoso aderente às chapas, elas foram atritadas entre si, resultando em resíduos
poliméricos, os quais tiveram a reciclagem como destino. É importante destacar que o
material gelatinoso em questão é constituído por matéria orgânica e inorgânica. As
proteínas presentes nesse meio, ao entrarem em contato com a solução alcalina,
fragmentam-se e, consequentemente, liberam a prata dispersa. Segundo Kuya (1992), isso
ocorre conforme a Eq. (1):
4 Ag + 2 ClO- + H2O → 2 AgCl + Ag2O + 2 OH- (1)
Vale considerar que se utilizou a solução de hipoclorito de sódio repetidas vezes,

até a sua saturação, em que é perceptível uma coloração esbranquiçada. Além disso, para
que a pesagem das amostras fosse realizada corretamente, as películas, após o
procedimento de lixiviação, foram limpas, com o auxílio de água deionizada, e secas, o
que permitiu calcular a perda mássica das radiografias em cada ensaio.
Após a saturação, a solução em questão ficou em descanso por cerca de 24 horas,
para a sedimentação da lama. Nesse ponto, pode-se observar o clareamento da solução e
a presença de duas fases, com a parte líquida visivelmente mais clara. O sedimento dessa
solução é composto por cloreto de prata, óxido de prata e impurezas originárias das chapas
radiográficas. Realizou-se, então, a separação das fases por dois métodos: sifonação –
usada na remoção da maior quantidade de líquido –; e filtração – para a retirada do líquido
subsequente. Em seguida, transferiu-se o precipitado para um recipiente maior, sendo
adicionados hidróxido de sódio (NaOH) e sacarose (C12H22O11) dissolvidos em água, na
proporção de 1:2, tendo a massa inicial das amostras como base para o cálculo da massa
de reagente a ser usada. Então, aqueceu-se essa solução até a ebulição, com o auxílio de
uma chapa aquecedora, a 200 °C, durante 30 minutos. A sacarose tem por finalidade

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solubilizar a matéria orgânica existente na lama, por intermédio da sua hidrólise,

decorrente do meio alcalino e do aumento da temperatura. O hidróxido de sódio, por sua
vez, é responsável por elevar o pH da solução e facilitar a ocorrência da reação. Cabe
destacar que, em todas as etapas, houve o monitoramento do pH da solução.
Posteriormente à ebulição, no intuito de separar o líquido denso da parte sólida e
para melhor retenção do material, empregaram-se dois tipos de papel filtro, quantitativo
e qualitativo, a fim de se avaliar a eficácia de ambos. O papel filtro e o resíduo foram
submetidos ao processo de calcinação por 60 minutos em mufla a 1000°C, utilizando um
cadinho de porcelana como recipiente. Após o processo de calcinação, colocou-se o
cadinho num dessecador, o qual foi retirado após o seu resfriamento até a temperatura
ambiente. Com o auxílio de uma pinça, removeram-se os grãos de prata e analisaram-se
os produtos obtidos, sendo possível determinar o percentual de recuperação desse metal.
Além disso, realizou-se a determinação de metais por absorção atômica no líquido
subsequente à ação do lixiviante, no intuito de se quantificar a presença de prata.
É importante ressaltar que a metodologia empregada nos ensaios das radiografias
usadas, também foi adotada para as chapas virgens. Diante disso, os resultados alcançados
possibilitaram a análise do efeito da rota hidrometalúrgica escolhida para ambos os casos.
4 RESULTADOS E DISCUSSÃO
4.1 DAS RADIOGRAFIAS VIRGENS
4.1.1 Perda Mássica
No que se refere às radiografias virgens, foram executados seis ensaios,
diferenciados de acordo com a proporção NaClO/água empregada. Como demonstrado
na Tab. (1), realizaram-se duas análises para cada concentração, sendo todos os ensaios
em solução de 500 mL.
Tabela 1. Relação mássica das radiografias virgens antes/depois da imersão em solução aquosa de
NaClO.
Proporção Radiografia Radiografia Massa Porcentagem de
Ensaio
(NaClO/água) Inicial (g) Final (g) Extraída (g) Extração (%)
E1 1:1 123,8939 119,2876 4,6063 3,72
E2 2:1 140,7099 135,3864 5,3235 3,78
E3 3:2 138,8404 133,4007 5,4397 3,92
E4 1:1 112,5691 108,1399 4,4292 3,93
E5 2:1 151,3278 145,3124 6,0154 3,97
E6 3:2 149,8725 143,9892 5,8833 3,92
De acordo com Tab. (1), percebe-se que a perda mássica percentual das chapas
radiográficas virgens variou entre 3,72%, como visto no ensaio 1, e 3,97%, presente no

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ensaio 5. Desse modo, diante os dados exploratórios obtidos, o uso do agente lixiviante
em proporção 3:2 é o ideal, haja vista que apresentou uma constância na extração mássica
da gelatina presente nas placas de raios X, sendo de 3,92%, em detrimento das demais
concentrações, 1:1 e 2:1, as quais as médias equivalem a 3,82% e 3,87%, respectivamente.
4.1.2 Reagentes
O cálculo responsável por determinar a quantidade de reagente a ser empregada,
baseou-se na massa de radiografias usadas em cada análise antes da imersão, como pode
ser observado na Tab. (2), a qual apresenta valores utilizados nos testes.
Tabela 2. Quantidade de NaOH e de Sacarose empregados em soluções provenientes de radiografias

virgens, tendo como parâmetro a massa inicial das chapas.
Proporção Radiografia Inicial NaOH Sacarose
Ensaio
(NaClO/água) (g) (g) (g)
E1 1:1 123,8939 1,2390 2,4778
E2 2:1 140,7099 1,4543 2,9015
E3 3:2 138,8404 1,3834 2,7763
E4 1:1 112,5691 1,1259 2,2515
E5 2:1 151,3278 1,5135 3,0263
E6 3:2 149,8725 1,5291 3,0573
A Figura (1) representa o monitoramento do pH da solução no processo de

extração da prata. As medições de pH ocorreram da seguinte forma: (1) Hipoclorito de
sódio puro; (2) Solução de hipoclorito de sódio e água deionizada; (3) Solução saturada;
(4) Solução após 24 horas de decantação; (5) Solução após a adição de hidróxido de sódio
e sacarose.
Figura 1. Monitoramento do pH durante o processo de extração da prata.
Observou-se que, no momento da imersão das chapas radiográficas, situada entre

os pontos (2) e (3), a solução tende à neutralização, quando é alcançada a saturação, sendo

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o pH muito próximo de 7. Após a adição de hidróxido de sódio (5), a solução tende a

aumentar o seu pH, tornando-se, novamente, uma solução alcalina, o que facilita a reação
descrita na Eq. (2):
2 AgCl(s) + 2 NaOH(aq) → Ag2O(s) + 2 NaCl(aq) + 1 H2O (2)
4.1.3 Recuperação da Prata

Segundo Kuya (1992), 1 m2 de chapas radiográficas fornece, em média, cerca de
5 g de prata. Nesse sentido, ao término dos procedimentos realizados, foi possível
determinar a massa de prata recuperada em cada ensaio, bem como o seu rendimento
percentual, tendo como base a área total das radiografias imersas e a sua relação com o
fator de recuperação esperado, como consta na Tab. (3).
Tabela 3. Recuperação da prata em gramas e a sua relação percentual de rendimento de acordo com área
total de radiografias virgens empregada.
Prata
Proporção Radiografia Área Recuperação Recuperação
Ensaio 2 Extraída
(NaClO/água) Inicial (g) Total (m ) Esperada (g) (%)
(g)
E1 1:1 123,8939 0,494382 2,47191 0,5110 20,67
E2 2:1 140,7099 0,565008 2,82504 0,6811 24,11
E3 3:2 138,8404 0,565008 2,82504 0,7080 25,06
E4 1:1 112,5691 0,457950 2,28975 0,7932 34,64
E5 2:1 151,3278 0,610600 3,05300 1,0227 33,50
E6 3:2 149,8725 0,610600 3,05300 0,9885 32,38
Diante os dados exploratórios da Tab. (3), percebe-se que o ensaio 5 (E5) obteve
a maior quantidade de prata extraída: 1,0227 gramas. Contudo, não se trata do teste que
atingiu o melhor percentual de recuperação metálica, tendo como parâmetro a área total
de radiografias utilizadas no procedimento. Isso quer dizer que, apesar de E4 deter a
segunda melhor massa de prata, é o ensaio mais indicado a ser empregado no processo de
extração desse metal das chapas de raios X, uma vez que apresenta a melhor taxa de
rendimento: 34,64%.
Entretanto, em termos de emprego de reagentes e de massa total de radiografias
utilizadas para cada procedimento, pode-se afirmar que a proporção de hipoclorito de
sódio diluído em água ideal para o processo de recuperação hidrometalúrgica da prata é
a de 3:2. Tal conclusão é resultado da média percentual de massa extraída nessa
concentração (3,92%), a maior dentre os valores obtidos. Coaduna-se com a média de
recuperação da prata, em que, apesar da proporção 3:2 ser inferior à proporção 2:1, sendo

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28,72% e 28,80%, respectivamente, a primeira necessitou de menor quantidade de

lixiviante e de reagente para sua execução.
Ademais, é importante considerar que os ensaios E1, E2 e E3, contaram, durante
o seu procedimento de filtragem, com o filtro quantitativo. Em contrapartida, em E4, E5
e E6 foi utilizado filtro qualitativo. Em tese, o uso do filtro quantitativo deveria contribuir
de maneira significativa para a recuperação da prata, de forma que a quantidade de prata
secundária obtida fosse maior que nos testes em que foram usados filtros qualitativos,
haja vista que o primeiro possui a capacidade de reter maior número de material. No
entanto, isso não foi válido nas análises realizadas, uma vez que as maiores percentagens
de prata extraída se referem aos testes que empregaram filtros qualitativos. Essa
divergência pode ser decorrente do manuseio das soluções, bem como da perda de parte
do reagente para a atmosfera. Além disso, a natureza das radiografias é um fator a ser
considerado, uma vez que a concentração de prata em cada placa pode variar, o que não
permitiria uma constância nos resultados gerados.
4.2 DAS RADIOGRAFIAS USADAS

4.2.1 Perda Mássica
Diferentemente das chapas virgens, as radiografias usadas sofreram uma pré-
seleção, sendo escolhidas de acordo com a sua coloração, ou seja, quanto mais escura a
placa de raios X, maior a probabilidade de se recuperar a prata, uma vez que tal
característica atua como indicativo de concentração desse metal em determinada região.
Dessa forma, realizaram-se seis ensaios, os quais contaram com 500 mL de solução cada.
Na Tabela (4), pode-se analisar a perda mássica de cada teste.
Tabela 4. Relação mássica das radiografias usadas antes e depois da imersão em solução de NaClO e água.
Proporção Radiografia Radiografia Massa Porcentagem de
Ensaio
(NaClO/água) Inicial (g) Final (g) Extraída (g) Extração (%)
T1 1:1 172,0325 168,2738 3,7587 2,18
T2 2:1 204,4797 200,1090 4,3707 2,14
T3 3:2 171,6474 167,2389 4,4085 2,57
T4 1:1 155,0882 150,8498 4,2384 2,73
T5 2:1 187,0486 181,7883 5,2603 2,81
T6 3:2 185,7077 180,4621 5,2456 2,82
Por meio dos dados exploratórios contidos na Tab. (4), é possível constatar que o
teste T6 detém o maior percentual de massa extraída (2,82%). Nesse ensaio, utilizou-se a
solução reagente/água na proporção de 3:2. Em contrapartida, o ensaio T2, com
concentração 2:1, obteve o menor percentual de massa retirada, sendo equivalente a

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2,14%. Ademais, é necessário evidenciar que as análises realizadas com concentrações

3:2 apresentaram um melhor desempenho no que tange a perda de massa das amostras,
haja vista a média percentual desse grupo: 2,69%. Em seguida, têm-se as proporções 2:1
e 1:1, com os valores 2,47% e 2,45%, respectivamente.
Contudo, vale ressaltar que existem placas radiográficas usadas que não reagem
corretamente ao lixiviante empregado. Isso quer dizer que não há o desprendimento do
material gelatinoso da placa de acetato. Essas radiografias possuem em sua superfície
uma cobertura especial, com certo brilho. Tal característica dificulta a ação do reagente
químico, uma vez que, após 24 horas de imersão, a radiografia adquire uma cor amarelada
e aparência áspera, mas sem desprendimento da gelatina. Após 48 horas, esses aspectos
são destacados. Assim, para o procedimento adotado nesta pesquisa, ou seja, a
recuperação de prata via rota hidrometalúrgica, adotaram-se radiografias foscas e sem
impressões, a fim de se obter um melhor resultado.
4.2.2 Reagentes
Após a sedimentação, realizou-se a sifonação, a filtragem, e adicionou-se
hidróxido de sódio e sacarose à solução, em concentrações de 1% e 2%, respectivamente,
como demonstrado na Tab. (5).
Tabela 5. Quantidade de NaOH e de Sacarose empregados em soluções provenientes de radiografias usadas,

tendo como parâmetro a massa inicial das chapas.
Proporção Radiografia Inicial NaOH Sacarose
Ensaio
(NaClO/água) (g) (g) (g)
T1 1:1 172,0325 1,6800 3,3600
T2 2:1 204,4797 2,0448 4,0891
T3 3:2 171,6474 1,7167 3,4324
T4 1:1 155,0882 1,5504 3,1015
T5 2:1 187,0486 1,8733 3,7404
T6 3:2 185,7077 1,8590 3,7142
Esses reagentes facilitam a formação da prata metálica contida na solução, além

de contribuir para o seu refinamento, já que a lama, nesse estágio do processo, ainda
possui matéria orgânica em sua composição.
4.2.3 Recuperação da Prata

A Tabela (6) apresenta a recuperação percentual de prata secundária de
radiografias usadas tendo como base a área total de amostras utilizadas.

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Tabela 6. Recuperação da prata em gramas e a sua relação percentual de rendimento de acordo com área
total de radiografias usadas empregada.
Prata
Proporção Radiografia Área Recuperação Recuperação
Ensaio 2 Extraída
(NaClO/água) Inicial (g) Total (m ) Esperada (g) (%)
(g)
T1 1:1 172,0325 0,715200 3,57600 0,0039 00,11
T2 2:1 204,4797 0,853472 4,26736 0,3150 07,38
T3 3:2 171,6474 0,720000 3,60000 0,5468 15,19
T4 1:1 155,0882 0,612500 3,06250 - -
T5 2:1 187,0486 0,735000 3,67500 - -
T6 3:2 185,7077 0,735000 3,67500 - -
Mediante os dados exploratórios mencionados na Tab. (6), nota-se que o teste T3,
além de deter a melhor massa de prata extraída, é o ensaio mais indicado a ser empregado
no processo de recuperação desse metal das chapas de raios X, haja vista a sua superior
taxa de recuperação: 15,19%. Coaduna-se com a diferença entre o volume de reagente
utilizado em cada análise, uma vez que T3, quando comparado a T2 e a T5, usou menor
quantidade de solução diluída de NaClO para reaver a prata. Tais conclusões convergem
para a literatura, já que Kuya (1992) afirma que a proporção 3:2 de lixiviante apresenta
resultados consideráveis.
No entanto, é necessário evidenciar que nos testes T4, T5 e T6 não foi possível
quantificar a prata recuperada, uma vez que, após a calcinação, constatou-se a presença
de impurezas não identificadas, apesar de possivelmente haver prata metálica no interior
do cadinho. Essa situação pode ser decorrente da própria composição das radiografias, as
quais, num primeiro momento, aparentaram estar respondendo ao agente lixiviante, mas
não reagiram como o esperado. Isso quer dizer que, os filmes radiográficos, com aspecto
de brilho em seu revestimento, possuem maior dificuldade em se adequar ao processo
estudado. Assim, para habilitar o procedimento, é recomendável a utilização de raios X
de aparência fosca, sem digitalizações.
Além disso, vale destacar que foi utilizado o filtro qualitativo nos testes T1, T2 e
T3. Em contrapartida, os ensaios T4, T5 e T6 contaram com o filtro quantitativo. Sabe-
se que o filtro quantitativo retém maior quantidade de material particulado, quando
comparado ao qualitativo, portanto, esperou-se que os três últimos testes apresentassem
melhores resultados. Todavia, isso não foi verificado, o que reforça a ideia de que a
dificuldade em reaver a prata nessas análises tenha a sua origem na composição
diferenciada das amostras utilizadas, as quais possuíam um brilho característico.
Ademais, a Fig. (2) expõe a prata recuperada no teste T3.

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Figura 2. Amostra de prata recuperada, referente ao Teste 3, ampliada em 5x (A) e em 10x (B),
respectivamente, com o auxílio do microscópio óptico.
Por meio da Fig. (2), verifica-se o formato granular da prata recuperada,

característica esta inerente à prata secundária. Além disso, o seu brilho e o seu aspecto
metálico também é perceptível. Cabe considerar que, devido à disponibilidade para os
ensaios, não foi possível realizar uma análise estatística adequada, sendo os dados obtidos
exploratórios. Nesse sentido, o segundo passo para a continuidade desta pesquisa é a
realização de testes em triplicatas – mínimo –, para a determinação de covariância dos
resultados.
4.3 QUANTIFICAÇÃO DA PRATA

No intuito de se quantificar a presença de prata nos testes executados, bem como
atestar a eficiência da rota hidrometalúrgica proposta, realizou-se, em parceria a um
laboratório de análises químicas, a determinação de metais por absorção atômica. Nessas
análises foram empregadas amostras de soluções de radiografias virgens e usadas, ambas
em proporção de 3:2 de hipoclorito de sódio e água deionizada, respectivamente. Dessa
forma, a Tab. (7) abaixo apresenta a quantidade de prata contida em cada solução.
Tabela 7. Quantificação da prata presente em solução.

Proporção Radiografia Área Total Prata
Amostra Tipo
(NaClO/água) Inicial (g) (m2) (mg/L)
01 virgem 3:2 277,7725 1,130016 1,845
02 usada 3:2 276,0674 1,130016 0,835
A Tabela 7 demonstra que, apesar das duas amostras serem provenientes da

mesma razão de reagentes e possuírem a área total de chapas radiográficas imersas iguais,
as placas virgens são capazes de desprender maior quantidade de prata (1,845 mg/L), em
detrimento das radiografias usadas (0,835 mg/L). Essa diferença é decorrente do processo
de conversão da imagem latente para visível, no qual as radiografias usadas foram
submetidas. Na etapa de fixação, o fixador retira os grãos de prata não expostos à
radiação, a fim de interromper o processo de revelação (Antunes, 2011). Dessa forma, as

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placas usadas conservam apenas as partículas de prata reveladas, enquanto que as virgens
mantêm a totalidade da prata presente na emulsão.
4.4 VIABILIDADE ECONÔMICA

A prata é um metal nobre e de considerável valor agregado. Segundo Silver Price
(2021), a cotação do kg desse material no último ano, isto é, entre o início de maio de
2020 e de maio de 2021, oscilou entre R$ 2500,00 e R$ 5500,00. Diante disso, e adotando
o atual valor comercial da prata como, aproximadamente, R$ 4500,00/kg, foi possível
estimar a viabilidade econômica do processo de recuperação da prata via rota
hidrometalúrgica. As Tabelas 8 e 9, a seguir, são responsáveis por demonstrar a relação
custo-benefício para os reagentes empregados no procedimento, assumindo como
parâmetro os testes E6 e T3.
Tabela 8. Custo e viabilidade econômica do teste E6.

Quantidade Preço Custo da extração de Custo da recuperação
Reagente
empregada em E6 (R$) 0,9885 g de prata (R$) de 1 kg de prata (R$)
Hipoclorito
300 mL 2,59/L 0,777 786,04
de Sódio
Sacarose 3,0573 g 1,72/kg 0,005 5,06
Hidróxido
1,5291 g 18,49/kg 0,028 28,33
de Sódio
Total 0,810 819,43
Tabela 9. Custo e viabilidade econômica do teste T3.

Quantidade Preço Custo da extração de Custo da recuperação
Reagente
empregada em T3 (R$) 0,5468 g de prata (R$) de 1 kg de prata (R$)
Hipoclorito
300 mL 2,59/L 0,777 1420,99
de Sódio
Sacarose 3,4324 g 1,72/kg 0,006 10,97
Hidróxido
1,7167 g 18,49/kg 0,032 58,52
de Sódio
Total 0,815 1490,48
Mediante os dados obtidos, pode-se afirmar que ambos os procedimentos são

considerados viáveis, porque, além da colaboração para a preservação ambiental, a
relação custo-benefício é satisfatória. Isso quer dizer que, ao se recuperar 1 kg de prata
proveniente de chapas virgens, emprega-se cerca de R$ 819,43, sendo possível
comercializá-la por R$ 4500,00, obtendo-se um retorno de, aproximadamente, 81,79%.
De maneira análoga, isso é observado quando aplica-se a técnica em radiografias usadas,
sendo necessário um capital inicial de R$ 1490,48, com capacidade de ganho de cerca de
66,88%. Ademais, vale destacar que as placas de acetato geradas durante o processo

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também podem ser comercializadas ou doadas para instituições de reciclagem, tendo em

vista a sua ampla utilização, como na confecção de embalagens.
5 CONCLUSÕES
Nesse sentido, esta pesquisa pretendeu recuperar a prata de radiografias, via rota
hidrometalúrgica, com o auxílio de insumos e de reagentes de fácil aquisição e de baixo
custo, examinando a viabilidade técnica e econômica para o procedimento. Para tanto,
aplicou-se abordagens analíticas, em concomitância à logística reversa, durante os ensaios
laboratoriais, os quais se deram por meio da imersão das chapas de raios X em solução
de hipoclorito de sódio (NaClO), com princípio ativo de 12% p/p, e água deionizada em
distintas proporções de reagente/água, 1:1, 2:1 e 3:2, respectivamente.
Diante a realização dos procedimentos experimentais, pode-se afirmar que o a
recuperação da prata de radiografias, por meio do percurso hidrometalúrgico,
empregando tanto placas virgens quanto usadas, é extremamente viável. Cabe salientar
que, conforme os dados exploratórios obtidos, a proporção 3:2 de agente lixiviante é a
recomendada, tendo em vista o seu significativo percentual de extração do metal em
questão e a margem de lucro passível de ser alcançada, principalmente em escala
industrial. Assim, tais resultados fundamentaram a viabilidade do processo
hidrometalúrgico adotado para a recuperação da prata das radiografias usadas,
comprovando, portanto, a logística reversa. Além disso, é importante ressaltar que, como
esperado, foi observado que as radiografias virgens dispuseram de maior quantidade de
prata metálica, quando comparada aos filmes usados.
Entretanto, é preciso considerar que, por meio dos testes até então realizados, não
foi possível recuperar totalmente a prata contida nas amostras de radiografias, pois se
constatou que resquícios do material de interesse se perdiam durante as etapas, como no
processo de filtração, em que haletos de prata foram descartados juntamente ao restante
das soluções e após o processo de calcinação, uma vez que determinada parcela de prata
metálica se manteve retida na parede do cadinho. Diante disso, obteve-se apenas a prata
passível de ser retirada de tal recipiente, ou seja, as aglomerações de maior diâmetro.
Para pesquisas futuras, sugere-se a criação de estratégias capazes de minimizar as
perdas de prata ocorridas durante o processo, como a reutilização da solução subsequente
à segunda filtração. Ademais, recomenda-se que se estude uma forma da prata, assim que
retirada da mufla, aglomerar-se de maneira uniforme, diminuindo a geração de grãos
extremamente pequenos, os quais dificilmente são retirados da superfície refratária.

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Aconselha-se, ainda, que sejam trabalhados procedimentos que interajam eficientemente

com as radiografias que possuem digitalizações, por meio da otimização dos parâmetros
de lixiviação.
Por fim, é necessário destacar a importância desta pesquisa no que tange à
preservação ambiental, uma vez que materiais que inicialmente seriam descartados de
forma indevida no meio ambiente são reinseridos no mercado. Além disso, esta pesquisa
representa uma proposta de geração de prata secundária, que, em escala industrial, pode
contribuir para a diminuição do impacto à natureza causado pela extração da prata
primária.
AGRADECIMENTOS
Ao Programa Institucional de Apoio à Pesquisa – PAPq/UEMG –, pelo auxílio financeiro
prestado.

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Brazilian Journal of Development 49629

Extração da prata de radiografias via processo hidrometalúrgico: uma

Silver radiography extraction through the hydrometallurgical process:

Poliane de Castro Vieira

Fabrícia Nunes de Jesus

Cecília Silva Monnerat

Palavras-Chave: Hidrometalurgia, Logística Reversa, Radiografias, Sustentabilidade.

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Keywords: Hydrometallurgy, Reverse Logistics, Radiographs, Sustainability.

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de diversos segmentos do setor de saúde. De acordo com dados do CONTER, Conselho

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luz, fornecendo uma imagem latente. Na etapa de revelação, ocorre a transformação da

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tecnologia de extrair metais de materiais, por meio de processos físico-químicos aquosos

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baixa granulometria. Os processos hidrometalúrgicos apresentam menos dificuldades

2.4 LOGÍSTICA REVERSA

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forma semelhante, considerou-se a cinética de reação do agente lixiviante e da amostra a

4 Ag + 2 ClO- + H2O → 2 AgCl + Ag2O + 2 OH- (1)

Vale considerar que se utilizou a solução de hipoclorito de sódio repetidas vezes,

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solubilizar a matéria orgânica existente na lama, por intermédio da sua hidrólise,

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Tabela 2. Quantidade de NaOH e de Sacarose empregados em soluções provenientes de radiografias

A Figura (1) representa o monitoramento do pH da solução no processo de

Figura 1. Monitoramento do pH durante o processo de extração da prata.

Observou-se que, no momento da imersão das chapas radiográficas, situada entre

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o pH muito próximo de 7. Após a adição de hidróxido de sódio (5), a solução tende a

2 AgCl(s) + 2 NaOH(aq) → Ag2O(s) + 2 NaCl(aq) + 1 H2O (2)

4.1.3 Recuperação da Prata

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28,72% e 28,80%, respectivamente, a primeira necessitou de menor quantidade de

4.2 DAS RADIOGRAFIAS USADAS

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2,14%. Ademais, é necessário evidenciar que as análises realizadas com concentrações

Tabela 5. Quantidade de NaOH e de Sacarose empregados em soluções provenientes de radiografias usadas,

Esses reagentes facilitam a formação da prata metálica contida na solução, além

4.2.3 Recuperação da Prata

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Por meio da Fig. (2), verifica-se o formato granular da prata recuperada,

4.3 QUANTIFICAÇÃO DA PRATA

Tabela 7. Quantificação da prata presente em solução.

A Tabela 7 demonstra que, apesar das duas amostras serem provenientes da

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4.4 VIABILIDADE ECONÔMICA

Tabela 8. Custo e viabilidade econômica do teste E6.

Tabela 9. Custo e viabilidade econômica do teste T3.

Mediante os dados obtidos, pode-se afirmar que ambos os procedimentos são

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também podem ser comercializadas ou doadas para instituições de reciclagem, tendo em

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Aconselha-se, ainda, que sejam trabalhados procedimentos que interajam eficientemente

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Antunes, R. S., 2011. “Resíduos de radiografias: recolha e tratamento”, Tese de

Bendassolli, J. A. et al., 2003. “Procedimentos para recuperação de Ag de resíduos

Caldas, M. P. K., 2017. “Síntese de nanopartículas de prata a partir da reciclagem de

Carriconde, L. L., 2011. “Estudo prévio da viabilidade de extração de cobre a partir de